美國臭氧變化趨勢氣象影響修正技術方法及啟示

王曉彥，許榮，朱媛媛，汪巍，朱莉莉，劉冰

(中國環境監測總站/國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 100012)

近年來，在《大氣污染防治行動計劃》和《打贏藍天保衛戰三年行動計劃》的大力實施下，我國環境空氣質量得以明顯改善。但隨著細顆粒物(PM2.5)濃度顯著降低，大氣臭氧污染問題逐漸凸顯，PM2.5和臭氧協同控制已成為“十四五”期間大氣污染防治重點。臭氧作為典型二次污染物，氣溫、太陽輻射、相對濕度等關鍵氣象條件對其生成速率和濃度變化有顯著影響[1-2]。為厘清氣象條件和污染物減排兩大因素對臭氧濃度變化的貢獻量，有必要量化并濾除氣象條件對臭氧濃度變化的影響，從而反映人為污染物減排對改善臭氧污染形勢的客觀成效。

美國自20 世紀90 年代開始探索臭氧變化趨勢氣象影響修正的技術方法，隨后建立業務化機制，逐年更新發布全美臭氧變化趨勢氣象修正數據，并應用于NOxSIP Call(Nitrogen Oxides State Implementation Plan Call)減排計劃的實施效果評估。我國在臭氧濃度變化氣象影響修正領域的研究起步相對較晚，且尚未形成業務化應用。美國的相關技術方法和管理應用可為我國系統性開展氣象條件影響評估提供經驗和借鑒。

1 美國臭氧氣象影響修正基本方法

1.1 基本方法概述

20 世紀90 年代，美國涌現了眾多基于統計模型修正臭氧濃度氣象影響的相關研究，研究人員采用多種統計方法，篩選對臭氧濃度具有關鍵影響的氣象參數，搭建臭氧濃度與氣象參數之間的統計模型，并在多個地區和城市的臭氧濃度趨勢評估和臭氧預報中進行實踐應用[3]。

華盛頓大學的Thompson 等[3]在對過去十年間相關文獻的回顧性綜述中，將用于臭氧濃度變化氣象影響修正的統計模型總結為三大類統計方法，參見表1。

表1 三大類統計方法原理及特點

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1.2 模型輸入數據

統計模型輸入數據的變量因子、觀測空間尺度、時間序列等主要取決于當地臭氧和氣象參數觀測數據的可獲取性，而關鍵氣象參數的篩選又取決于分析目的、區域氣象差異、污染排放類型和數據可獲取性等因素。

1.2.1 臭氧觀測數據

在時間尺度上，臭氧日最大1h 濃度最為常用，其次為日均濃度，少數研究采用小時平均濃度、日最大8h 濃度、日最大30min 濃度、日最大5min 濃度等。一般采用多年觀測數據，少數研究為單個年份數據。

在空間尺度上，多采用一個區域監測網絡內的多個點位數據。同時，為體現區域整體情況，多采用多點位平均值或最大值，或利用多元降維等方法獲取典型變量，少數研究采用單個點位數據。

在數據處理上，通常使用臭氧觀測濃度原值，個別文獻采用取對數或平方根等處理方法。

1.2.2 氣象參數觀測數據

對于臭氧濃度趨勢評估，需要有關聯性的近地面或高空氣象變量觀測數據。近地面氣象參數多采用地表溫度、風速、風向、相對濕度、氣壓、太陽輻射強度等；高空氣象參數常用高空溫度、高空風速和風向等；此外還涉及位勢高度、混合層高度、云量等其他氣象參數。

美國環境保護局(EPA，Environmental Protection Agency)集成了一個加強型的氣象觀測數據庫。2007 年統計顯示，該數據庫包含1995—2006 年近700 個氣象站點的日均和小時觀測數據，其中原始的近地面氣象數據和高空氣象數據來自美國國家氣候數據中心(NCDC，National Climatic Data Center)。可用于模型分析的氣象參數如表2 所示，其中部分氣象參數的日均觀測數據可直接獲取，另一部分氣象參數的日均數據則需通過小時數據或其他觀測參數計算得來。此外，“傳輸軌跡”相關參數由HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，拉格朗日混合單粒子軌跡)模型模擬24h 后向軌跡計算得出[9]。

表2 美國可應用于統計模型的每日氣象參數列表

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2 美國官方氣象影響修正模型及應用

2.1 官方統計模型概述

2.1.1 廣義線性模型

目前，美國EPA 針對全美臭氧濃度氣象影響修正所采用的官方統計模型為EPA 空氣質量規劃和標準辦公室研發的、最早應用于美國東部39 個城市地區的廣義線性模型[9-10]，具體公式如下:

式中，μ表示臭氧日均濃度值；i表示第i天的觀測數據；j表示第j個氣象參數(j=1，…，p)；k表示第k年；βo表示總體均值；f()表示與i和j相關的平滑函數值；Wd表示一周中的第d天(即星期幾)(d=1，2，…，7)；Yk表示第k年經氣象影響修正后的臭氧年均濃度值；g(μi)為聯系函數，在大氣污染統計中常見的有對數函數，即g(μi)=log(μi)，或簡單函數，即g(μi)=μi，在此為對數函數。

2.1.2 關鍵基礎數據

臭氧濃度觀測數據來源于EPA 空氣質量系統(AQS，Air Quality System)。為與美國國家環境空氣質量標準(NAAQS，National Ambient Air Quality Standards)保持一致，模型采用日最大O3-8h濃度值，同時對數據進行對數處理。對于某一城市地區，以該地區各監測點位日最大O3-8h 濃度的最高值代表整個地區每日臭氧濃度水平，數據時間段選取每年5 月至9 月[9]。

氣象數據來源于EPA 氣象觀測數據庫，選取靠近某一城市地區中心位置的氣象站點數據代表該地區的氣象條件。基于F 統計及診斷檢查等方法，根據各氣象參數在39 個東部城市地區的顯著性表現，從7 大類60 項氣象參數中篩選出8 個最關鍵的氣象參數輸入模型，分別為日最高溫度(℃)、中午平均相對濕度(早上10 點到下午4點，%)、上午平均風速(上午7 點—10 點，m/s)、下午平均風速(下午1 點—4 點，m/s)、早晨地表溫差(1200 UTC 的925hPa 溫度與地表溫度差，℃)、早晨850hPa 溫度與10 年月均值的距平(1200 UTC，℃)、HYSPLIT 模型模擬的24 小時軌跡傳輸方向(正北方順時針旋轉的角度)和傳輸距離(km)。該氣象參數子集應用到所有后續建模中[9]。

2.2 主要業務應用

2.2.1 全美臭氧氣象影響修正及展示

美國自2000 年起，每年選取臭氧污染高發季節(5 月—9 月)，系統性修正全美臭氧趨勢變化氣象影響，并在EPA 官網逐年滾動更新發布相關結果，包括全美城市(110 個地區)和鄉村(48 個地區)整體、九大分區(中部、東北中部、東北部、西北部、南部、東南部、西南部、西部、西北中部)以及上述158 個具體地區的臭氧濃度修正前和修正后的變化曲線和差值分布[11]。

2.2.2 區域尺度臭氧變化總體趨勢研判

由于各地區天氣類型有所差異，因此氣象影響修正更適用于區域尺度臭氧變化總體趨勢評估。盡管統計模型針對各地區采用相對獨立的當地臭氧和氣象觀測數據，但臭氧濃度修正前后差值分布仍會表現出較強的空間一致性。以2009 年夏季為例，美國東北部地區較往年偏冷，但西北部地區相對偏暖，因此在氣象影響修正結果上兩大區域表現相反，東北部多數地區修正后臭氧濃度高于原觀測值5ppb～10ppb，而西北部地區修正后臭氧濃度降低0～5ppb。

2.2.3 臭氧污染管控項目成效評估

臭氧濃度變化趨勢氣象影響修正在美國評估臭氧污染管控項目成效上有深入應用。例如在2003 年實施NOxSIP Call 計劃后，美國東部多數地區經氣象調整后的臭氧濃度下降量增長了一倍多。2004 年與2002 年相比，美國東部電力行業NOx削減量與經氣象影響修正后的O3-8h 降低幅度分布吻合度較高，在NOx減排量較大的地區臭氧濃度降低明顯[12]。

3 對我國的啟示

3.1 借鑒統計方法搭建本地化模型

目前我國暫未研發官方統一模型開展全國性的臭氧濃度氣象影響修正，在相關科研領域，數值模型和統計模型均有所涉及?？紤]到國際上統計模型在臭氧趨勢評估和臭氧預報中的廣泛應用，建議積極借鑒國外統計模型的實踐經驗，結合我國實際情況，探索搭建本地化的統計模型，基于統計方法客觀評價濾除氣象條件影響后的年度、月度臭氧濃度變化趨勢，多角度為臭氧污染管控提供技術支撐。

3.2 拓展立體化氣象觀測數據應用

基于統計模型開展氣象影響修正的前提是篩選關鍵氣象參數，美國應用于統計模型的氣象參數同時包括近地面和高空不同高度層的氣象數據，以及傳輸軌跡模型計算的相關結果。目前我國在開展臭氧濃度氣象影響分析時，多采用近地面常規氣象參數，建議進一步融合并推進立體化氣象觀測數據應用，多維度深入評估氣象條件對臭氧濃度的客觀影響。

3.3 落腳臭氧污染管控成效評估

美國臭氧變化趨勢氣象影響修正的一大應用是服務NOxSIP Call 計劃推進的臭氧污染管控成效評估。評估時聚焦到具體污染行業和不同時段，參照美國經驗，可將臭氧氣象影響評估細化到不同時間、空間和污染源等多個尺度，分類評估量化不同減排措施對臭氧濃度變化的客觀影響，從而方便于后續更有針對性地、更為高效地開展相關污染管控。