國六柴油機顆粒物捕集器在工程應用中的關鍵問題分析

沈穎剛，呂 譽，彭益源，陳貴升，盧申科，許楊松

（1.昆明理工大學 云南省內燃機重點實驗室，昆明 650500；2.云內動力股份有限公司，昆明 650501；3.云南菲爾特環保科技有限公司，昆明 650300）

柴油機因其良好的動力性和經濟性而被廣泛應用，但其較高的污染物排放也嚴重影響著人們的生活方式和生產活動。由生態環境部發布的《中國機動車環境管理年報（2019）》顯示[1]，2018 年全國柴油車顆粒物（Particulate Matter，PM）排放量為42.2 萬t，氮氧化物（NOx）排放量為371.6 萬t，分別占汽車排放總量的99%和71.2%以上。隨著國六法規的推出，各項污染物的排放限值被進一步降低，僅依靠機內凈化技術耦合單一的后處理裝置已經無法滿足國六排放法規的要求[2]。因此，DOC+DPF+SCR 的技術路線已經成為業界公認的國六柴油機后處理技術路線。

由于國內各OEM 在國五階段主要采用選擇性催化還原系統（Selective Catalytic Reduction，SCR）的技術路線，SCR 技術的應用已經比較成熟，但對于柴油機顆粒物捕集器（Diesel Particulate Filter，DPF）的應用缺乏經驗，DPF 的再生時機標定和再生過程控制難度等問題較難解決，加上OEM 的后處理技術升級和國六公告認證均需要大量時間，因此，原定于2019 年7 月1 日實施的《重型柴油車污染物排放限值及測量方法（中國第6 階段）》并未完全強制實施。

本文針對目前國內外DPF 的研究現狀和應用狀態，對DPF 關鍵性問題進行總結，并為國六DPF開發與應用的重點、難點指出方向。

1 柴油機國六排放難點

柴油機國六排放法規是國五排放法規的延續，同時也參照了歐六排放法規限值，是目前世界上最嚴格的排放法規之一[3]。國六標準測試循環排放污染物限值見表1，相比于國五階段，國六階段加嚴了各項污染物排放限值，并新增了粒子數量（Particle Number，PN）排放限值，將歐洲穩態測試循環（European Steady Cycle，ESC）和歐洲瞬態測試循環（European Transient Cycle，ETC）分別變更為世界統一穩態測試循環（World Harmonized Steady Cycle，WHSC）和世界統一瞬態測試循環（World Harmonized Transient Cycle，WHTC）[4]，如圖1 所示。與國五階段的ETC 和ESC 測試循環相比，國六的測試循環WHTC 和WHSC 的工況點分布整體向低速工況偏移，排氣溫度大大降低[5-7]，如圖2 所示。國六測試循環的發動機運行工況更加接近實際運行工況，排氣溫度下降對DPF 的工作過程提出了更大的挑戰。

表1 國六標準測試循環排放污染物限值

圖1 測試循環工況分布對比

圖2 不同測試循環排氣溫度比較

國六階段增加了世界非標準統一測試循環（World Harmonized Not to Exceed，WNTE）排放污染物限值（表2）和車載排放測試系統（Portable Emissions Measurement System，PEMS）排放污染物限值（表3）。此外，國六排放法規還增加了高原環境下的測試要求（國六a 階段海拔不高于1 700 m，b 階段海拔不高于2 400 m），提高了發動機和后處理系統的耐久性要求。雖然國六排放法規測試要求的海拔不高于2 400 m，但我國青藏高原平均海拔在4 000 m 以上，面積為2 572.4×103km2，占我國總陸地面積的26.8%[8]，且我國青藏公路海拔變化大（圖3），對高原環境下車輛實際運行過程的環境適應性提出了更高的要求。

國六排放法規對污染物限值的加嚴，測試循環的變更，以及測試項目的增加都極大地增加了排放測試難度，這對OEM 市場尤其是排放后處理廠家提出了巨大的挑戰，同時也帶來了前所未有的發展機遇。

表2 WNTE 排放污染物限值 單位：mg/kWh

表3 PEMS 排放污染物限值

圖3 青藏公路海拔高度示意圖

2 柴油機顆粒物捕集器

壁流式DPF 因其較高的捕集效率已經成為排放PM 的主流凈化裝置。DPF 由一系列交替堵塞的進、排氣通道組成，排氣流經進氣通道進入過濾體后，由于進氣通道末端被堵塞，氣流通過開孔過濾壁面從相鄰的排氣通道流出[9]。過濾壁面實際為一層多孔介質，碳煙顆粒以慣性碰撞，重力沉積，流動攔截機理等方式被過濾壁面捕集[10-11]，從而沉積在DPF 內部。

DPF 孔道內碳煙不斷累積將會導致排氣背壓過大，影響發動機工作過程，嚴重時將會導致發動機性能惡化甚至停機[12]。因此，在碳煙累積到一定水平后需要通過主動再生的方式對DPF 內部的碳煙進行氧化再生。由于機油添加劑、燃油添加劑、發動機磨損及排氣管內壁面老化等因素，DPF 會捕集到一些不可燃的硫化物、磷化物和金屬氧化物成分，如圖4 所示，行業內將這些不可燃成分稱為灰分[13-14]，距離DPF 入口孔道133 mm 處的灰分累積情況如圖5所示，掃描電子顯微鏡下DPF 表面和灰分的微觀結構[15]，如圖6 所示。

圖4 DPF 孔道內累積的灰分及其成分分布

圖5 不同灰分加載量下的DPF 孔道

圖6 DPF 表面和灰分的微觀結構

DPF 內部灰分的累積會導致發動機排氣背壓過高，同時灰分對DPF 捕集效率和再生過程也會產生一定的影響。為了降低灰分對DPF 性能的影響，研究人員提出了一種通過改變DPF 進出口孔道孔徑比例的方法以增大載體入口孔徑[16-17]，這種非對稱孔道結構的載體可以增加DPF 的容灰量，降低灰分對載體性能的影響。文獻[18]對比研究了灰分對對稱和非對稱DPF 壓降特性的影響，發現同一壓降水平下，非對稱結構DPF 可以提升容納灰分的能力，且隨碳煙量的增加，非對稱DPF的優勢更加顯著（圖7）。

圖7 DPF 壓降隨灰分量的變化

3 國六DPF 關鍵問題

3.1 DPF 壓降與捕集效率

DPF 的壓降與捕集效率存在一種此消彼長的關系，由于國六排放法規明確提出了PN 限值（表1）[3]，柴油機排氣PM 的粒徑分布跨度大，其從10 nm 以下一直到10 μm 左右，且質量和數量濃度存在差異（圖8）[2]，這大大增加了DPF 對PM 捕集的難度，PN 捕集效率需要超過99%才能滿足法規對PN 的限值要求。同時，國六后處理裝置較多且面臨結構封裝問題，因此，如何在滿足高捕集效率的同時控制發動機背壓成為DPF 首先要解決的技術問題。

圖8 柴油機排氣PM 不同粒徑的質量和數量分布濃度

影響DPF 壓降和捕集效率的因素主要包括：載體材料、載體孔密度、載體壁厚、載體壁面孔隙率和中值孔徑、載體孔道形狀、載體配比、載體結構尺寸（長徑比）、發動機原排顆粒特征等[19-21]。為了滿足DPF 的高捕集效率特性，需要盡可能地增加載體孔密度以增加催化劑涂覆的比表面積；降低壁厚以達到降背壓的效果，采用非對稱孔道結構增加載體容灰能力；此外，還應該選擇合適的配比以兼顧DPF 性能和經濟性[22-23]。載體的孔隙率和中值孔徑需要結合DPF 壓降和捕集效率綜合考慮，國六DPF 載體選擇原則見表4。

文獻[24]通過試驗和仿真分析了孔道結構對DPF 工作特性的影響，結果表明，對稱孔道與非對稱孔道DPF 壓降交點及其對應的碳載量隨著孔密度的增加而增加；隨著壁厚的增加，壓降交點增加明顯，而對應的碳載量也有所增加，但幅度不大；壓降交點和對應碳載量隨著長徑比的增加而增加；對稱孔道與非對稱孔道壓降交點和對應碳載量隨著流量的增加而增加；DPF 前排氣溫度增加，壓降交點增加，而交點對應碳載量則呈現先減小后增加的變化趨勢，如圖9～11 所示。

表4 國Ⅵ DPF 載體選擇原則

圖9 壁厚對壓降的影響

圖10 長徑比的影響

圖11 排氣流量的影響

文獻[25]分析了載體材料對DPF壓降的影響，結果表明：壓降大小與材料孔隙率、孔徑及載體本身的結構有關；孔隙率和孔徑過大會使深床過濾周期增長，從而導致壓降升高（1#鈦酸鋁載體），碳化硅材料載體的分割設計會降低載體有效流通面積，導致較高的排氣背壓，如圖12 所示。

圖12 載體材料對DPF 壓降的影響

柴油機排放PM 是含碳材料和數百種燃燒產物的復雜混合物[26-27]，其主要取決于發動機運行條件、燃油成分、潤滑油性質及后處理技術，圖13 為采用不同芳烴含量燃油的排放PM 微觀形態[27]，高芳烴燃油聚合度較差，低芳烴燃油具有較好的聚合度。排放碳煙主要包含元素碳和有機碳，元素碳在熱解中產生，主要成分為石墨碳；有機碳源于燃料的不完全燃燒，主要由多環芳烴組成，柴油機氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）可有效降低顆粒物中有機碳的百分數[28-29]。發動機排氣流量和PM 濃度對DPF 壓降和捕集效率也會產生影響。

圖13 透射電子顯微鏡下，不同芳香烴含量燃油碳煙微觀結構

柴油機排放中含有大量半揮發性有機物（Semi-Volatile Organic Compounds，SVOCs），尤其在高原地區，由于大氣壓力和氧濃度下降，SVOCs 排放會進一步增加，圖14 為不同負荷下，柴油機排放中氣相與顆粒固相SVOCs 的質量對比[30]。國六增加了PN 排放限值，DPF 對SVOCs 中的氣相成分失效而使排放增加，同時SVOCs 逃逸出DPF 后，由于溫度降低又容易聚合為固體顆粒，此時在排放端檢測到的PN 將會大大超出排放PN 限值。此外，大量研究表明DPF 對可溶性有機物（Soluble Organic Fraction，SOF）的捕集效率遠低于其他形態的顆粒[20]，而柴油機排放顆粒物中SOF 含量可占44.9%[31]，這也會影響DPF 對PN 的捕集效率。

圖14 氣相與顆粒固相SVOCs 質量對比

此外，TONDON 等[32]采用試驗和理論相結合的方法，對不同粒徑顆粒的捕集效率進行了研究，發現粒徑在30～300 nm 的顆粒捕集效率最低，如圖15 所示。HUANG Cheng 等[33]通過臺架和整車道路測試的結果均表明柴油機排放顆粒的粒徑呈單峰狀態分布，峰值在50～100 nm，且中低轉速時顆粒排放濃度更高，如圖16 所示。發動機在怠速、減速和加速工況下，由于缸內溫度、空燃比等變化導致顆粒物的粒徑和理化特性發生巨大的變化，相比于臺架測試，真實道路駕駛循環工況變化更加復雜，排放顆粒的特征隨測試循環變化也更加多變。SHI Yunxi 等[34]通過試驗測得的發動機不同負荷下顆粒粒徑分布范圍與文獻[33]大致相當，如圖17 所示。

圖15 不同碳載量下，DPF 對不同粒徑顆粒的捕集效率

圖16 不同轉速下柴油機排放PM 粒徑分布

圖17 不同負荷下柴油機排放PM 粒徑分布

國六測試循環工況將整體往低轉速偏移，瞬態測試循環工況更加復雜多變，其正好與PM 排放粒徑峰值濃度重合，且DPF 對該粒徑的PM 捕集效率最低，這對PM 的捕集效率尤其是PN 的捕集效率提出了嚴峻的挑戰。

3.2 DPF 主動再生過程

DPF 的再生包括周期性主動再生和連續性被動再生兩種方式[2]，對于國六DPF 而言，通常需要將兩種再生方式配合使用。兩種再生方式對碳煙的氧化機理是不同的，被動再生主要通過NO2氧化碳煙進行再生，該再生過程在300 ℃左右即可完成[35]，但排氣中NO2比例很少，需要前端DOC 盡可能多地將NO 氧化成NO2[36]。由于國六測試循環工況點整體向低轉速、小負荷方向偏移，其對載體催化劑的低溫活性和催化性能的要求更高。主動再生與被動再生反應機理區別于通過O2與碳煙反應實現再生，該過程需要在600 ℃左右的條件下才能完成[35]。通過加強被動再生過程，輔助主動再生方式可確保再生的經濟性和安全性。但觸發主動再生的時機是標定工作的難點，目前，大多數研究都通過壓降判定主動再生時刻[37-40]。ZHANG Jun 等[5,39]考慮了灰分分布，定量評估了灰分對壓降的影響，但僅通過壓降進行DPF 主動再生時刻的判定誤差較大，DPF壓降的判斷方法只能作為輔助因素加以考慮。

國六DPF 再生時刻控制策略對碳載量的判斷包括排放模型、被動再生模型和灰分累積模型。排放模型為發動機原機排放PM 模型；被動再生模型需要同時標定NOx氧化模型和O2氧化模型；灰分累積模型用于對再生效率和碳載量的修正。此外，為了保證DPF 再生的安全性，發動機運行的時間、里程、油耗及DPF 壓降均需要作為再生時刻判斷的重要因素加以考慮。

DPF 主動再生過程的控制對DPF 安全性至關重要，DPF 主動再生控制過程中需要考察的主要因素包括：載體內部峰值溫度、最大溫升速率和最大溫度梯度等[41-42]。影響主動再生過程的因素主要包括再生前碳載量，碳煙成分及其分布，灰分量及其分布，載體材料，催化劑，排氣溫度及流量等[25,43-44]。TONG Dehui 等[45]采用熱電偶傳感器測試并分析了DPF 主動再生期間載體內部的溫度場，發現主動再生期間載體內部峰值溫度和最大溫度梯度隨初始碳載量和進氣溫度增加而增加，隨排氣流量增加而降低，如圖18 所示。

圖18 碳載量、進氣溫度和空速對主動再生過程的影響

DPF 主動再生關鍵問題如下。

（1）再生安全性。主動再生峰值溫度和再生速率的控制，主動再生期間峰值溫度過高，溫升率過大會導致載體所受熱應力和熱沖擊變大，從而影響載體可靠性，嚴重時導致載體開裂或燒熔。控制再生峰值溫度和再生速率的方法主要包括：通過整流的方式使碳煙在DPF 內部分布均勻，精確標定主動再生觸發時刻。灰分的堆積和催化劑的老化也會影響再生過程。此外，不完全再生會使碳煙堆積更加緊密，不僅影響下一次主動再生時機的判斷，還會影響下一次主動再生安全性，多次不完全再生后的完全再生容易導致載體燒熔或開裂。

為探究DPF 在極端工作條件下的可靠性，在DPF 工程應用開發中，對DPF 進行破壞性試驗。使發動機長時間在低轉速、小負荷條件下運行，對DPF 進行碳煙累積，且未對DPF 入口氣流進行整流，在發動機運行約40 h 后觸發主動再生，發現DPF出現開裂情況，如圖19 所示。通過對載體進行解剖評審，認為導致載體開裂的原因包括：①發動機長時間低轉速、小負荷運行導致碳煙積累過多且較低的排氣溫度難以實現被動再生。②DPF 入口氣流不均勻導致載體局部碳載量遠超安全再生碳載量。綜合這兩方面原因，觸發主動再生后DPF 局部熱量迅速積累，發生劇烈氧化反應，進而產生超高溫升以及超高溫度現象（DPF 爆燃現象）并多次疊加，最終導致載體破裂。

圖19 破裂載體解剖圖

（2）再生經濟性。長期以來，與DPF 再生相關的油耗被研究人員忽視，但是隨著DPF 市場應用的推廣，以及對DPF 再生過程的研究日漸深入，研究人員越來越關注DPF 再生相關油耗。精確的主動再生時刻標定雖然對于降低單次再生DPF 相關油耗效果不大，但對DPF 全生命周期的節能具有明顯的效果，對于整個DPF 應用市場更是具有顯著的節能效果[5]。圖20 為以壓降為觸發主動再生的主要判斷依據，考慮灰分修正前后，DPF 再生頻率的變化[46]。假設無灰分情況下DPF 再生頻率為1，不考慮灰分修正時，當灰分量低于20 g/L 時，由于灰分的膜層效應，導致壓降略低于實際壓降，未考慮灰分修正時的再生頻率略有下降；隨著灰分量繼續增加，灰分引起的壓降作為再生判定壓降的誤差作用增大，造成的再生頻率急劇增加。圖21 為考慮灰分修正前后，不同碳載量下DPF 背壓產生的附加油耗及DPF 再生附加油耗的對比[5]，由于灰分和碳煙的不斷累積，是否進行灰分修正，背壓引起的油耗均增加；但進行灰分修正后，由于再生頻率的減少，再生油耗有所下降。

圖20 灰分修正對再生頻率的影響

圖21 DPF 再生前碳載量對背壓和再生油耗的影響

（3）灰分和硫導致催化劑失效問題。產品耐久性一直以來都是生產廠家和客戶重點關注的指標之一，國六法規也增加了對DPF 耐久性的要求。保障DPF 耐久性主要包括兩方面：一方面控制好DPF 再生安全性可以減少載體熱疲勞，防止載體燒結；另一方面，降低燃油和機油的含硫量，保持催化劑活性可以提高DPF 耐久性。提高催化劑低溫活性和抗硫特性也是提高DPF 可靠性的重點突破方向。

國六排放法規不僅關注排放污染物，還對柴油機系統碳排放提出了一定的要求[47-48]。新一代柴油機的熱效率問題將不僅限于柴油機機內熱效率，柴油機熱效率將是綜合考慮機內熱效率以及后處理系統碳排放的系統熱效率。高效柴油機對DPF 背壓更加敏感，同時，熱效率也會影響排放PM 的理化特性以及PN，從而影響DPF的工作特性。DPF作為流-固-熱耦合裝置，需要協同控制策略的優化才能保障其高效工作的同時滿足可靠性和耐久性。同時，精確、高效、柔和的DPF 主動再生控制策略也可以極大地提升柴油機系統的熱效率，這是國六DPF 開發技術的難點，也是未來需要進一步深入研究的熱點。

3.3 DPF 高原適應性

中國國土面積遼闊，緯度和海拔跨度大，迄今為止，我國2 000 m 以上海拔地區的注冊車輛已超過1 500 萬輛，云南、青海、西藏等一些高海拔省份的汽車注冊數量占中國汽車總數的20%[49]。此外，國六排放法規對高原環境下的排放也提出了明確的測試要求，因此，高原環境下的顆粒排放不容忽視。高原地區大氣壓力、溫度、氧濃度等均較平原地區有較大下降，排放顆粒較平原地區也有較大差異。WANG Haohao 等[49]在高原城市進行了RDE 測試試驗，發現海拔2 990 m 的PN 排放是海拔30 m 的3 倍（圖22），且DPF 效率隨碳煙沉積而降低。

圖22 不同海拔下PN 排放差異

高原地區由于大氣壓力和氧濃度較低，發動機原排碳煙顆粒理化特性與平原差異較大，排氣顆粒組分也存在差異。柴油機在高原環境下由于進氣效率較低，導致排氣氧濃度也偏低，較低的排氣氧濃度將會大大降低DPF 再生效率[50]，如圖23 所示。

圖23 排氣氧濃度對碳煙氧化的影響

發動機排放中存在水蒸氣，發動機停止運行后，高寒地區由于環境溫度較低，水蒸氣容易在DPF 中凝結，不僅會對載體結構造成熱沖擊，影響其可靠性和耐久性，水蒸氣結冰還易使DPF 發生堵塞（即發生冰堵），導致發動機無法啟動。

3.4 其他關鍵性問題

國六關鍵技術除以上關注的關鍵點外，還存在以下不可忽視的相關問題。

（1）DPF 生產一致性問題。由于國四、國五階段國內各OEM 主要采用高壓共軌+SCR 的技術路線，對于DPF 的應用較少，國內DPF 的生產工藝相對滯后，如何保證載體可靠性及生產一致性也是國六DPF 需要重點解決的問題。

（2）在用車改造問題。未滿足國六要求的在用車改造也是值得關注的，由于在用車在生產過程中未考慮復雜的后處理系統，因此，其可提供給后處理系統的空間有限，導致加裝后處理系統的難度增大。此外，由于不同類型在用車的用途不一，運行時間與性能的差異，以及運行地點和所使用油品的不同，且在用車通常在低轉速大負荷工況下運行，排氣氧濃度偏低，PM 排放量高，在用車的這些特點都極大地增加了DPF 對PM 的過濾和再生難度。

（3）國六燃油品質及一致性的提升。國六排放的關鍵性問題不僅需要OEM 和OEM 市場的努力，還依賴燃油品質的提升。國六后處理系統對催化劑的要求更加嚴格且依賴度更高，燃油中的硫、磷等成分含量超標將會直接影響后處理系統的效率。此外，我國幅員遼闊，各地區經濟發展不均衡，各省市的燃油品質參差不齊對國六后處理系統的高效運行也提出了巨大的挑戰。

綜合國六排放法規、DPF 工作特點以及工程應用技術目標三個方面，新一代國六DPF 主要面臨以下技術難題：（1）DPF 壓降與捕集效率的折衷關系。（2）DPF 主動再生時機的判斷（即DPF 碳煙模型和灰分模型的標定）和主動再生過程的安全性控制。（3）高原高寒地區DPF 捕集再生難度。（4）DPF 載體可靠性及國產化生產一致性問題。

4 結論

（1）國六排放法規不僅加嚴了污染物排放限值，增加了粒子數量排放限值，變更了污染物排放測試循環，同時還增加了WNTE 排放污染物限值和PEMS 要求和限值。此外，國六排放法規還增加了高原環境測試試驗（國六a 階段海拔不高于1 700 m，國六b 階段海拔不高于2 400 m），提高了發動機和后處理系統的耐久性要求。從排放顆粒物凈化效率、實際道路測試、載體高原適應性和耐久性等多個維度對DPF 提出了更高要求。

（2）在以往排放法規限值相對寬松的條件下，不需要考慮柴油機排放顆粒物的粒徑及理化特性對DPF 的捕集和再生的影響也能滿足法規要求。隨著國六排放法規的頒布，柴油機原排顆粒的物化特性對DPF 捕集和再生的影響已經不容忽視，尤其是在高原高寒地區，由于大氣壓力、環境溫度及氧濃度的變化導致柴油機原始排放顆粒特征變化較大，其對DPF 捕集再生的影響是國六DPF 亟需面對的關鍵問題。面對未來零排放的目標，混合動力或增程式電動汽車通過簡化發動機運行工況，減小排放PM 理化特性的復雜性，將是實現PM 和PN 零排放的重要發展方向。

（3）高目數、薄壁、非對稱孔道結構及高強度特性可以滿足國六DPF 低背壓、高捕集效率和安全再生的技術要求，是新型DPF 的主要發展方向。

（4）DPF 作為流-固-熱耦合裝置，需要協同控制策略的優化，才能避免DPF 爆燃現象的發生，提高載體可靠性和耐久性，碳煙和灰分預測模型是控制策略的核心和難點。

（5）DPF 生產一致性直接關系到載體的可靠性，是OEM 載體市場面臨的機遇與挑戰。此外，滿足國六排放要求還需要各地區保障國六燃油品質的一致性。