單晶LiTaO3 折射率和聲學物理常數的布里淵散射

吳丙心 王賢洋 王 旭 吳永全

(1.上海大學省部共建高品質特殊鋼冶金與制備國家重點實驗室， 上海 200444;2.上海大學上海市鋼鐵冶金新技術開發應用重點實驗室， 上海 200444;3.上海大學材料科學與工程學院， 上海 200444)

鉭酸鋰(LiTaO3)單晶具有優異的壓電、電光和彈光等性能， 已被廣泛應用于聲表面波(surface acoustic wave， SAW)器件、體波器件和非線性光學等器件中[1-3].這些器件設計和應用的關鍵之一就是要求準確的GHz 范圍的聲學物理常數信息.LiTaO3單晶屬于三方晶系的3m 晶類， 具有12 個獨立的聲學物理常數， 包括6 個彈性常數、4 個壓電常數和2 個介電常數.

常用的測量聲學物理常數的方法有超聲共振頻譜技術[4]和布里淵散射技術[5]: 超聲共振頻譜技術主要測量kHz 到MHz 頻率范圍內的聲學信息[6-8]， 無法滿足SAW 器件GHz 工作頻率范圍的要求; 而布里淵散射技術則彌補了該不足， 已成功應用于體材料[5，9]和薄膜材料[10-11]聲學物理常數的測量.

關于LiTaO3單晶的聲學物理常數， MHz 頻率范圍的報道[6-7]較為常見.關于在GHz 頻率范圍內LiTaO3單晶的聲學物理常數， Kuok 等[12]通過布里淵散射的背散射幾何設置， 直接引用固體光學常數手冊中的折射率作為已知參量， 求得其聲學信息; Zhang 等[13]則基于兩塊實驗樣品(X-cut 和Y-cut)的布里淵散射譜圖， 綜合獲得了LiTaO3單晶的聲學物理常數.本研究首先考慮了折射率會受入射光波長和實際溫度的影響[14-15].為提高所測聲學物理常數的準確性， 在測量布里淵散射譜圖的同時， 原位獲得的折射率應該比通過手冊查找通用數據更加合理.而采用測量兩塊樣品來共同獲得材料的同一屬性， 其高準確率的前提是兩塊樣品需要具備相同屬性， 但Zhang 等[13]并未說明兩塊樣品是否來源于同一整塊樣品的不同切割.鑒于此， 本研究試圖僅采用一塊X-cut 樣品， 結合“背散射+對稱散射”的幾何設置， 在原位獲得樣品折射率的同時， 簡潔快速地獲得LiTaO3單晶的全部聲學常數.

1 實 驗

1.1 實驗樣品及儀器

本研究采用一塊雙面拋光、光學級、透明的X-cut LiTaO3單晶樣品， 尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm， 由合肥銳晶光電科技有限公司制備.布里淵散射技術的測試激光波長為532 nm， 入射光進入樣品功率約為110 mW.布里淵散射譜圖是在室溫條件下， 通過瑞士JRS公司3+3 通道的法布里-珀羅干涉儀來完成收集.

1.2 實驗過程

(1) 采用背散射幾何設置， 散射角θ在40° ～100°范圍內變化， 以10°為間隔， 對X-cut LiTaO3單晶樣品進行了7 組實驗.在設置下， 入射光和散射光路徑分別對稱分布在樣品法線兩側， 測得沿樣品法線方向的聲學波波矢， 如圖1 所示， 其中紅色虛線表示樣品法線，ki和ks分別為入射光和散射光在空氣中的波矢，k′i和k′s分別為入射光和散射光在樣品內的波矢，q為被測聲學波波矢.

圖1 背散射幾何設置示意圖Fig.1 Schematic diagram of backscattering configuration

在該設置下， 所測聲學波波速vb[16]表示為

式中:λi為入射激光波長;f為被測聲學波的頻移值;n為所測樣品的折射率;θ為入射光與散射光的夾角.本次7 組實驗所獲得的均是沿法線(即x軸)的聲學波波矢， 即7 組數據獲得的是同一個聲學模.將式(1)進行變形可得頻移值f與散射角θ的關系， 即

(2)采用對稱散射幾何設置，外部散射角θ*為72°， 在y-z平面內，以10°為間隔，對X-cut LiTaO3單晶樣品進行了36 組實驗.在該設置下， 入射光和散射光路徑分別對稱分布在樣品兩側， 獲得沿樣品y-z平面內的聲學波波矢(見圖2).

圖2 對稱散射幾何設置示意圖Fig.2 Schematic diagram of platelet scattering configuration

在該設置下， 所測聲學波波速vp[16]表示為

各聲學波波速與彈性張量和壓電張量之間的關系由壓電增勁的Christoffel 方程[17]來決定， 即

式中:v為聲速;ρ是密度;為彈性常數;為常應變下的介電常數;eKj為常應變下的壓電常數.

2 實驗結果與討論

2.1 折射率

圖3 為背散射幾何設置下， 7 組X-cut LiTaO3單晶樣品的布里淵散射譜圖， 其中f ＞40 GHz 的區域出現的尖銳特征峰為沿著樣品法線方向的縱波.在該設置下， 彈性散射信號較強.可通過調節干涉儀上的Window1 遮擋了信號強度較高的彈性散射光.Ichihashi 等[16]在求單晶GaN 和ScAlN 薄膜樣品的折射率時， 通過將樣品旋轉2°的方式來避免彈性散射光.因此可知， 由式(2)得到的聲速將偏離樣品法線方向2°， 而該偏離會直接影響折射率的測量結果.本研究的測試沒有這種角度偏差， 且同時采用了7 組實驗數據進行擬合， 因而得到的折射率將更準確.

圖3 在背散射幾何設置下， X-cut LiTaO3 單晶樣品的布里淵散射譜圖Fig.3 Brillouin scattering spectrum of X-cut LiTaO3 single crystal under the backscattering configuration

由圖4 可見:f2與sin2()呈很好的線性關系; 通過擬合， 得到直線的截距和斜率分別為2 149.655 和—435.477.據此計算可知， 在室溫下， 當激光波長為532 nm 時， 該X-cut LiTaO3單晶樣品的折射率為固體光學常數手冊中LiTaO3單晶的折射率為2.209 3[18]， 與本研究所測得的數值存在一定的差距.這恰好印證了折射率受溫度和波長的影響[14].

圖4 f2 ～sin2關系及式(2)的擬合直線Fig.4 Relationships between f2 and sin2and the straight line represents the Formula (2)

2.2 聲學物理常數

圖5 所示為室溫時， 對稱散射幾何設置下獲得的X-cut LiTaO3單晶樣品的布里淵散射譜圖.通過洛倫茲函數擬合得到這兩個特征峰的頻移值分別為7.15 和12.63 GHz， 分別對應橫模(transverse mode， TM)和縱模(longitudinal mode， LM).單晶具有各向異性， 為了觀測與X-cut 平面平行的體聲學波的變化， 本研究以10°(面內旋轉角)為間隔， 進行了36 組實驗， 其中兩個橫模(TM1 和TM2)的頻移值較為接近， 在一定角度范圍內出現了峰的疊加， 無法清晰分辨各波的頻移值.因此， 本研究通過縱模對聲學波速的周期性進行了說明， 同時對獨立的聲學物理常數進行了計算.

圖5 對稱散射幾何設置下X-cut LiTaO3 單晶樣品的布里淵散射譜圖Fig.5 Brillouin scattering spectrum of X-cut LiTaO3 single crystal under the platelet scattering configuration

通過對36 組譜圖進行洛倫茲擬合， 得到了不同角度下各縱模的頻移值.結合式(3)， 最終計算出對應的聲學波波速， 如圖6 所示.可以看出: LiTaO3單晶樣品在X-cut 平面上具有明顯的各向異性; 縱向聲學波波速隨面內角以180°為周期進行變化.這與同晶系的單晶鈮酸鋰的變化趨勢[19]是一致的.

LiTaO3單晶樣品具有12 個獨立的聲學物理常數.根據式(4)， 采用最小二乘法[20]對縱向聲學波波速在y-z平面內進行360°全角度擬合， 其中LiTaO3單晶樣品的密度取7 460.5 kg/m3[6]， 擬合結果如圖6 所示.本研究僅通過對縱向聲學波波速的擬合即可得到除彈性常數之外的所有物理聲學常數.之后， 再結合背散射幾何設置， 利用2.1 節所求得的LiTaO3單晶樣品的折射率(2.222)， 根據式(4) 計算得出彈性常數.

圖6 縱模波速隨面內旋轉角的變化關系Fig.6 Angular dispersion of LM acoustic wave velocities

本研究通過對稱散射幾何設置和背散射幾何設置， 結合2.1 節所求得的樣品原位折射率，僅對一塊X-cut LiTaO3單晶樣品進行實驗， 即得到了其全部的聲學物理常數.本研究不但實現了自洽性求解聲學常數過程， 而且測試過程相對更為簡單， 光路配置更容易實現.本研究測得的LiTaO3單晶樣品的聲學物理常數結果與采用超聲技術的Warner 等[8]和采用布里淵散射技術的Zhang 等[13]的實驗結果進行了對比， 結果如表1 所示.可以看到， 本研究得到的聲學物理常數與文獻數據均吻合較好， 說明本實驗設計及數據處理方法可靠.此外， 本研究關于折射率及聲學信息的實驗方法和求解過程可以為其他材料的測量提供良好的參考.

表1 X-cut LiTaO3 單晶樣品的彈性常數、壓電常數和介電常數Table 1 Elastic constants，piezoelectric constants and dielectric constants of X-cut LiTaO3 single crystal

3 結 論

(1) 本研究通過布里淵散射技術， 在背散射幾何設置下， 原位獲得了室溫下激光波長為532 nm 時的X-cut LiTaO3單晶樣品的折射率為2.222.

(2) 本研究獲得了LiTaO3單晶樣品沿X-cut 平面的速度角色散曲線， 發現其具有明顯的各向異性， 且縱向聲學波波速以180°為周期變化.同時通過擬合縱模聲速得到了12 個獨立的聲學物理參數， 且與已有文獻數值吻合較好.所有實驗均是通過單塊樣品完成， 所測數據體現了所測樣品的本征性質.