2013～2019 年上海早晨接地逆溫指標與PM2.5 定量關系研究

潘 亮,閻鳳霞,吳峻石,張燕燕,許建明,4* (.長三角環境氣象預報預警中心,上海 005；.民航華東空管局氣象中心,上海 005；.寶山氣候觀象臺,上海 0000；4.大氣科學與衛星遙感安徽省重點實驗室,安徽 合肥 0000)

低空逆溫是一種常見的大氣溫度層結,表現為溫度隨高度上升的現象[1].逆溫發生時大氣通常處于穩定狀態,大氣中動量、熱量、物質的垂直交換很弱,因此容易促發或加重大氣污染事件[2].很多研究都表明,近年來我國東部的氣溶膠細粒子重污染事件都和逆溫密切相關[3-4].邊界層逆溫被認為是重污染天氣形成和維持的最重要氣象條件之一[5-6].此外研究發現[7-9],高濃度氣溶膠污染會削弱達到地面的太陽輻射,進一步加劇邊界層的逆溫程度,兩者之間的雙向反饋有利于重污染過程的維持.低空逆溫一般分為接地逆溫(Surface based inversion, SBI)和懸浮逆溫(Enhanced inversion, EI).前者由于下墊面冷卻使得近地面的空氣迅速降溫;后者則和天氣系統的演變有關,暖氣團平流或者下沉到較冷空氣的上方[10-11].氣象探空資料是識別和分析逆溫的最重要的數據.國內外學者利用探空資料對不同地區的低空逆溫進行了大量研究[10-20],結論基本相似,首先幾乎所有的文獻都發現EI 的出現頻次高于SBI,前者平均超過60%,后者約為30%～40%;其次逆溫存在明顯的季節變化,中緯度地區冬季的逆溫頻率最高、夏季最低,而高緯度地區則是春季最高;第三,一些加密觀測試驗顯示逆溫具有明顯的日變化,SBI 一般在夜間出現并發展,黎明達到最強,日出后減弱,中午前后消失.研究顯示精細分析邊界層穩定度及逆溫特征,了解其對污染生成和維持的作用,對改進數值模式物理過程、開展重污染天氣預報預警具有重要意義.

利用探空資料識別低空逆溫首先需要找到逆溫層的底部和頂部,進而計算逆溫厚度(?Z, m)、垂直溫差(?T,℃)、逆溫強度(dT/dZ,℃/100m)3 個指標分析逆溫的特征.逆溫的計算主要存在兩個難點:一是資料的垂直分辨率,比如 SBI 的高度通常低于200m[11,16,20],如果采用標準層的探空資料(1km 以下通常只有2 層;2km 以下通常只有3 層)識別逆溫必然會出現遺漏,或者在計算逆溫厚度時出現偏差;二是逆溫結構比較復雜,經常出現SBI 和EI 共存以及多層逆溫的現象,如夏敏潔等[16]發現南京08 時低空逆溫最多有4 層.目前各種方法在識別復雜逆溫結構時都存在局限性[21].Li 等[11]推薦采用Kahl[10]和Fochesatto[21]的方法能夠比較準確地識別5 層低空逆溫結構. 需要強調的是,Fochesatto[21]和Li 等[11]都強調高分辨率的探空資料是準確識別逆溫的重要前提.雖然很多研究都定性揭示了逆溫對PM2.5污染過程的重要影響,同時也分析了PM2.5濃度和不同逆溫指標的關系,但是發生高濃度PM2.5污染的逆溫閾值還不明確,不同文獻的研究結果還存在一定分歧,這是目前深刻理解逆溫條件下PM2.5演變規律、準確開展污染天氣預報的制約因素.

值得注意的是,雖然EI 的發生頻率高于SBI,但是根據Li 等[11]的研究,單獨出現SBI、單獨出現EI,同時出現SBI 和EI 三種情況下,地面氣溶膠數濃度較沒有逆溫(NTI)時分別升高了49.1%、4.5%和49.4%,說明SBI 是導致地面氣溶膠濃度升高的主導因素,而EI 對PM2.5的作用并不顯著.鑒于SBI 對PM2.5污染的重要影響,本文利用2013～2019 年08:00上海寶山氣候觀象臺的高分辨率氣象探空數據識別SBI,并計算SBI 的厚度、垂直溫差、強度三個指標的特征及其演變規律;研究地面PM2.5濃度與SBI指標的定量關系,從而為改進空氣質量數值模式的邊界層過程、提高重污染天氣的預報預警水平提供參考.

1 材料與方法

1.1 數據來源

地面觀測數據和氣象探空數據由上海寶山觀象臺提供.寶山觀象臺是上海唯一的國家氣候觀象臺,代表上海參與國際氣象觀測數據交換.本文采用2013～2019 年逐日08:00 GTS1 型數字式探空儀的觀測數據(包括氣溫、相對濕度、水平風速、風向),垂直分辨率20m,用于識別SBI 并計算三個逆溫指標.此外采用同時段地面常規氣象觀測數據(氣溫、降雨、水平風速、風向、相對濕度、0cm 地溫)和PM2.5質量濃度數據,用于分析逆溫時的大氣動力熱力特征及其對PM2.5濃度的影響.氣象觀測符合中國氣象局的氣象觀測規范,PM2.5質量濃度采用Theromo 公司的β射線濁度法顆粒物檢測儀(5030SHARP)觀測,設備運維和數據質量控制按照《中國氣象局地面大氣成分觀測業務規范》實施.考慮到探空氣球的釋放和觀測時間在07:00～08:00,因此常規地面氣象觀測和PM2.5觀測采用07:00～08:00 的平均值.此外本文根據雨量觀測剔除了07:00～08:00 發生降雨的個例.

1.2 研究方法

1.2.1 逆溫識別方法

識別逆溫的基本方法是利用探空數據自下向上逐層掃描,根據溫度隨高度的變化(dT/dZ)判別是否存在逆溫.第一個dT/dZ＞0 的高度即為逆溫層底部,dT/dZ 由正轉負的高度即為逆溫層頂部,然后可以計算得到逆溫層的垂直溫差、厚度和強度三個指標.但是實際的溫度廓線非常復雜,首先通常會出現多個不同厚度的逆溫層,即SBI 和多層EI 同時出現;其次由于氣球在上升過程中受到氣流影響,導致某層逆溫中可能出現溫度突然振蕩的“鋸齒”現象,或者短暫的等溫現象,因此難以準確識別不同逆溫層的底部、頂部高度[21].本文對逆溫的識別采用Li等[11]的建議,即采用Kahl[10]和Fochesatto[21]的方法識別SBI 和EI,其中相鄰高度層的溫差?T、逆溫厚度?Z的最小值是識別復雜逆溫結構的關鍵閾值. Li 等[11]建議?Z 的最小值為40m,即認為小于40m 的溫度波動作為干擾忽略.另外根據Liu 等[22]本文將判斷逆溫的閾值?T 設為0.1K.圖1 顯示了對三類典型逆溫個例的判別,可見利用該方法可以較好地確定SBI、EI、SBI/EI 并存的逆溫結構,尤其在圖1(a)和(b)中較好地排除了溫度擾動的影響.

圖1 利用寶山站08:00 探空溫度廓線識別(a)接地逆溫、(b)懸浮逆溫、(c)混合逆溫的個例試驗Fig.1 Experiment on the identification for (a) SBI, (b) EI, (c) SBI&EI based on the radiosonde measurements of temperature profile at 08:00(LST) at Baoshan observatory

1.2.2 梯度理查遜數和通風指數 為了分析SBI時的大氣動力熱力垂直結構,分析其對污染物擴散的影響,分別用通風指數VI[23]和梯度理查遜數Ri[24]計算邊界層內大氣的水平通風能力和垂直擴散能力.其中,式(1)為計算通風指數VI 的方程,

式中:i 為某一高度層,WSi為第i 層的水平風速,?Z為第i 層與i-1 層的高度差. VI 表示從n-m 層高度范圍的通風指數,VI 越大,水平通風能力越強.

2 結果與分析

2.1 SBI 的季節變化特征

逆溫尤其是接地逆溫有明顯的季節變化特征,因而在不同季節對地面PM2.5濃度具有不同影響.圖2 顯示了2013～2019 年08:00 寶山觀測的SBI 頻率、PM2.5質量濃度的逐月變化.可見SBI 的頻次具有冬季高、夏季低的特點,11～2 月的出現頻率最高,約為35.7%,其中12 月高達到43.8%,這和秋冬季早晨強烈的地面輻射降溫有關.而夏季(6～8 月)則很少出現SBI,其頻次僅為0.8%,該結果和濟南、南京、杭州等城市的觀測結論相似[14,16,20].圖2 中早晨的PM2.5濃度也呈現秋冬季高、夏季低的特點,其中易污染月份(11 月、12 月、1 月、2 月)的PM2.5平均濃度為71.8μg/m3,是6～8月PM2.5濃度的1.8～2.4倍,這和SBI頻次的季節變化特征完全一致,表明逆溫是影響PM2.5濃度變化的重要氣象條件之一.

垂直溫差、厚度和強度是表征逆溫的3 個重要指標,由圖3 可得,其平均值分別為3.4℃、106m和3.4 ℃/100m.在易污染月份SBI 顯著增強,三個指標分別升高至3.7℃、118m 和3.6 ℃/100m.由圖3可見,三個指標呈現相似的“V”字型季節分布,即冬季高,夏季低,其中垂直溫差的月變化特點最顯著.需要指出的是上述三個指標的逐月變化存在一定差異. 比如垂直溫差值在1 月和12 月最大分別為4.0℃、3.9 ℃,而厚度則是在4 月最大為154m,尹承美等[20]和夏敏潔等[16]對南京和濟南的研究也有類似的發現,認為可能與春季風速增大、以及地形促發的局地環流有關.強度表現為秋冬高、春夏低的特點,在10 月到次年3 月較高約為3.5 ℃/100m,而4月至9 月明顯降低約為1.35 ℃/100m. SBI 的三個指標相互關聯,計算它們之間的相關系數發現,垂直溫差與強度、厚度的相關性都很好,相關系數都超過0.8(P＜0.01),但厚度與強度的相關性較低,僅為0.6(P＜0.05).由于強度是垂直溫差和厚度的比值,其變化受到它們的共同影響,因此呈現不同的變化特征.比如在易污染月份,垂直溫差和厚度都顯著上升,但強度基本保持不變,季節內差異很小.Xu等[23]指出,在易污染月份上海PM2.5濃度超標日數最多,是上海典型的PM2.5“污染季節”.由圖2 可見,這也是 SBI 出現頻次最多的 4 個月(共占72.2%).因此在下文的分析選擇11～2 月作為研究時段,分析SBI 的動力熱力特征及其對PM2.5的影響并建立定量關系.

圖2 2013～2019 年寶山觀測的08:00 接地逆溫的逐月頻次和逐月的PM2.5 平均質量濃度Fig.2 The mean monthly frequency of SBI occurrence at 08:00 (LST) and PM2.5 mass concentration during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

圖3 2013～2019 年08:00 寶山站接地逆溫3 個指標(a)溫差、(b)厚度、(c)強度的月變化特征Fig.3 The mean monthly variations of (a)temperature difference, (b) depth, (c) intensity of SBI at 08:00 (LST) during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

2.2 SBI 時的大氣動力熱力特征

逆溫出現時大氣層結穩定,有利于局地PM2.5濃度的累積形成污染事件.圖4 顯示了2013～2019年污染季節08:00 SBI 和NTI 兩種情況下的PM2.5質量濃度.可見由于實施清潔空氣行動計劃,PM2.5質量濃度呈現非常明顯的下降趨勢,下降速率分別為每年14.33μg/m3和6.13μg/m3,空氣質量顯著改善.但是當出現不利氣象條件SBI 時,以2019 年為例早晨的PM2.5平均濃度仍然達到61.9μg/m3,較NTI 時升高了79%,表明SBI 是促發早晨PM2.5污染的重要氣象條件.下文將利用地面和探空資料分析SBI 的大氣動力熱力特征.首先,表1 對比了2013～2019 年SBI 和NTI 兩種條件下近地面氣象要素包括氣溫、相對濕度、水平風速、靜風頻率、0cm 地溫.可見SBI 時的平均風速在0.9～1.3m/s 之間波動,平均為1.1m/s,較NTI 時(3.6m/s)偏低了69%,尤其在 2017、2018 年偏低更加顯著達到74%～75%;此外SBI 時的靜風頻率為17%,相比之下NTI 的靜風頻率不到1%. Xu 等[23]指出,上海近地面風速小于1.8m/s 時,PM2.5的累積速度將超過擴散速度.因此出現SBI 時由于水平風速顯著下降,非常有利于地面PM2.5濃度的累積.另外,出現SBI時的近地面氣溫為4.2℃、相對濕度為87%,和NTI相比氣溫降低了42%,而相對濕度則升高了10%,呈現低溫、高濕的特點.Su 等[25]和Chen 等[26]的研究表明夜間-早晨的高濕條件能夠增加氣溶膠含水量,從而增加硫酸鹽和硝酸鹽的非均相化學生成,而低溫則有效抑制了硝酸銨及有機氣溶膠的揮發,是PM2.5污染加重的重要原因.可見,發生SBI時近地面的氣象條件具有小風、低溫、高濕的特點,因而有利于PM2.5的二次生成和局地累積從而促發大氣污染事件.

圖4 2013～2019 年污染季節08:00 接地逆溫、無逆溫兩種條件下寶山PM2.5 質量濃度的逐年變化Fig.4 The annual variation of PM2.5 mass concentration at 08:00(LST) averaged from 2013 to 2019 under the conditions of SBI and NTI respectively at Baoshan observatory

除了近地面氣象條件,邊界層的垂直結構對PM2.5的通風和垂直擴散同樣具有重要作用.由圖5可見,早晨SBI 的平均高度為118m,溫度隨高度增加,平均逆溫強度為3.6 ℃/100m.在SBI 之上存在一個溫度變化很小的殘留層,與之對應200m 以下風速隨高度增加,風速梯度最大的高度略高于SBI 的頂部.而在NTI 條件下溫度隨高度明顯下降,但溫度的垂直遞減率很小僅為-0.7 ℃/100m,表明即使沒有出現逆溫早晨的湍流交換仍然很弱.受此影響低層的水平風速隨高度明顯上升.對比發現,出現SBI 時垂直方向的風速明顯降低,0m～100m、100m～200m、200m～300m、300m～400m、400m～500m 范圍內的通風指數分別下降了 44.73%,18.05%, 18.11%, 22.15%, 25.04%,表明低層污染物的水平通風能力顯著下降.圖6 計算了兩種條件下的梯度理查遜數Ri的垂直分布,它反映了大氣垂直穩定度的垂直變化.NTI 時100m 之下的Ri數小于0,但絕對值較小,表明大氣處于弱不穩定-中性層結,這和圖5(b)中溫度隨高度略有下降的特征一致.而出現SBI 時,200m 以下Ri數均大于0.25,表明大氣處于穩定層結,而且越接近地面Ri數越大,表明穩定度越強.近地面附近的Ri數接近20,呈現強穩定的特點,說明垂直擴散能力非常弱.在SBI 之上,逆溫結構消失,大氣基本處于中性層結.綜上可見,出現SBI 時近地面及邊界層的氣象條件表現為風速減小、通風能力下降、大氣層結穩定,有利于污染物的局地累積;另外低溫、高濕的環境增強了PM2.5的二次生成,也是地面PM2.5質量濃度升高的重要原因.

表1 2013～2019 年污染季節08:00 寶山站有接地逆溫和無逆溫兩種條件下近地面氣溫、風速、靜風頻率、相對濕度、0cm 地溫對比Table 1 Comparison of mean temperature, wind speed, calm winds frequency, relative humidity and surface temperature at 08:00(LST) averaged during 2013 and 2019 between SBI and NTI conditions at Baoshan observatory

圖5 2013～2019 年污染季節08:00 寶山站有接地逆溫、無逆溫兩種條件下的(a)水平風速廓線和(b)溫度廓線(點畫線表示SBI 的高度)Fig.5 The mean profiles of (a) wind speed, (b) temperature from radiosonde (the dot-dash line denotes the top height of SBI) at 08:00 (LST) under SBI and NTI conditions during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

圖6 2013～2019 年污染季節08:00 寶山站無逆溫、有接地逆溫兩種條件下的梯度理查遜數的垂直分布Fig.6 The vertical distribution of gradient Richardson number at 08:00 (LST) under NTI and SBI conditions during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

2.3 PM2.5 與SBI 指標的定量關系

前文分析發現,出現SBI 時的大氣動力熱力條件有利于PM2.5濃度升高,這和Li 等[11]、尹承美等[20]的研究結果一致.本節將研究和建立PM2.5質量濃度與SBI 指標之間的定量關系,得到促發PM2.5污染過程的SBI 閾值. 需要指出的是,國內不同城市的研究結果存在一定差異,比如一些研究認為污染物濃度與逆溫強度、厚度正相關,但尹承美等[20]則發現濟南的PM2.5濃度與逆溫強度的關系不顯著,龍時磊等[27]發現上海的PM10濃度與逆溫厚度呈現反比例關系.不同研究出現分歧的原因首先是因為不同城市的排放特征、地理環境、天氣氣候背景不同;其次與采用探空資料的垂直分辨率、逆溫指標的計算方法有非常直接的關系;第三,不同文獻采用的污染物資料也存在較大差異,比如龍石磊等[27]采用的是日均PM10濃度,李培榮等[19]采用的是AQI 的日值;此外,幾乎所有文獻的污染物觀測資料都不是在氣象探空站獲取,觀測地點的差異可能也是導致偏差的原因之一.

圖7 PM2.5 質量濃度與接地逆溫(a)溫差、(b)厚度的擬合關系Fig.7 Relationship between PM2.5 mass concentration and (a) temperature difference, (b) depth of SBI

本節首先分析PM2.5濃度與SBI 三個指標之間的相關性.利用2013～2019 年污染季節08 時310 個有效SBI 的垂直溫差、強度、厚度數據,分別計算與同時段地面PM2.5平均濃度之間的相關系數,發現相關系數均為正值,其中PM2.5濃度與垂直溫差、厚度都顯著正相關(0.01 顯著水平),與垂直溫差的相關系數最高,但是與逆溫強度的相關性沒有通過信度檢驗.Li 等[11]在美國俄克拉何馬研究發現氣溶膠數濃度與SBI 的垂直溫差顯著正相關,而尹承美等[20]則發現濟南的PM2.5濃度與SBI 厚度正相關,與強度的相關性不顯著,這與本文的結果相近.從表1 的數據可以發現,出現SBI 時0cm 地溫平均為2.5℃ ,較NTI時偏低了58%,說明早晨地表輻射降溫是形成接地逆溫的重要原因.地溫越低,地氣之間的感熱交換越大,使得近地面的氣溫下降越顯著,造成垂直方向的溫差從而形成接地逆溫.可見垂直溫差是表征SBI的最直接的指標,因此它和PM2.5的相關性最好.相比之下,強度是垂直溫差和厚度的比值,它的變化會受到垂直溫差、厚度的共同影響,呈現更加復雜的變化特征.對比前文圖2 和圖3 發現,從10～12 月PM2.5濃度顯著升高,SBI 的垂直溫差和厚度也明顯上升,但是強度卻基本不變,由此造成PM2.5濃度與垂直溫差、厚度正相關,但是與強度的相關性不顯著的現象.為了建立PM2.5質量濃度與逆溫指標之間的定量關系,借鑒Li 等[11]的研究方法,根據垂直溫差、強度、厚度的數值范圍首先對它們進行分段,然后分別擬合它們與PM2.5質量濃度之間的關系.由圖7 可見總體上PM2.5質量濃度隨SBI 垂直溫差、厚度的增加而增加,呈現二次非線性關系(P＜0.05).PM2.5濃度與垂直溫差的擬合關系為y=2.17x2-9.9x+90.24.當垂直溫差小于3.6℃時,PM2.5濃度隨溫差增大有所上升,但上升幅度較小,而且PM2.5的平均濃度基本低于75μg/m3.之后PM2.5濃度隨溫差的增大迅速上升,當垂直溫差達到4.6℃時PM2.5均值濃度超過100μg/m3,表明此時大氣層結非常穩定,有利于形成PM2.5的污染過程.圖7(b)顯示了PM2.5濃度與SBI 厚度的擬合關系為y=-0.002x2+0.9x+35.98.同樣隨著逆溫厚度的增加PM2.5濃度持續上升.當厚度從50m 增加到100m,對應的PM2.5均值濃度迅速從60μg/m3增加到100μg/m3,表明大氣穩定度不斷增強有利于PM2.5濃度的累積.當逆溫厚度在100～160m 之間時,PM2.5濃度基本穩定維持,表明邊界層湍流已經很弱,大氣層結穩定維持.需要指出的是,由于PM2.5濃度與SBI強度的相關性不顯著,因此兩者的擬合關系并沒有通過信度檢驗(圖略).

2.4 SBI 的長期變化趨勢

由圖8 可見,2013～2019 年上海早晨SBI 的頻次略有下降,從2013 年的43%下降至2019 年的30%.夏敏潔等[16]也發現2015年南京08:00的逆溫頻率較2013 年下降了4%,和本文的結果相近. 2013 年12月上海的SBI 頻次高達68%,很多研究都證實2013年逆溫頻次異常偏高,可能是中國東部氣溶膠污染頻發的原因之一.與SBI 頻次的年變化特征不同,SBI的垂直溫差基本在3℃～4℃之間波動,而厚度略有下降,對應強度則略有上升,但它們的變化趨勢都不顯著.近年來南京[16]、濟南[20]都呈現逆溫厚度略下降、逆溫強度略上升、但都不顯著的特點,這和本文的結論一致.考慮到2013～2019 年上海早晨的SBI 沒有顯著的年變化,但同時段的PM2.5濃度卻下降了50.5%,說明局地污染排放強度明顯降低.

圖8 2013～2019 年污染季節寶山站08:00 接地逆溫的(a)頻率、(b)溫差、(c)厚度、(d)強度的逐年變化Fig.8 Annual variations of (a) frequency, (b) temperature difference, (c) depth, (d) intensity of SBI at 08:00 from 2013 to 2019 at Baoshan observatory

3 結論

3.1 2013～2019 年上海早晨SBI 的頻次為16.5%,具有冬季高、夏季低的特點,在PM2.5易污染月份達到35.7%. SBI 頻次和PM2.5的季節變化非常一致,表明SBI 是觸發早晨PM2.5污染的重要氣象條件之一. SBI 的垂直溫差、厚度和強度也呈現相似的“V”字型季節分布.在易污染月份垂直溫差和厚度的變化趨勢相近,而強度由于是垂直溫差和厚度的比值,其變化受到兩者的共同影響,呈現季節內變化較小的不同特點.

3.2 雖然2013～2019 年上海PM2.5濃度顯著下降,但2019 年易污染月份早晨出現SBI 時PM2.5濃度仍然高達61.9μg/m3,故SBI是促發早晨PM2.5污染的重要氣象原因.出現SBI 時大氣動力熱力條件呈現水平風速降低(69%)、邊界層通風能力下降(18%～44%)、垂直層結穩定和低溫高濕的特點,因此非常有利于PM2.5的局地累積和二次非均相生成,使得2013～2019 年早晨SBI 條件下的PM2.5濃度較NTI時偏高了20%～107%.

3.3 PM2.5濃度與SBI 的垂直溫差、厚度顯著正相關,而與強度的相關性不顯著.PM2.5濃度隨著垂直溫差、厚度的增加而增加,呈現二次非線性關系,擬合關 系 分 別 為 y=2.17x2-9.9x+90.24(P＜0.01) 、 y=-0.002x2+0.9x+35.98(P＜0.05). 當 垂 直 溫 差 大 于4.6℃、或者厚度大于100m, PM2.5的均值濃度都超過100μg/m3,可作為判別出現PM2.5重污染天氣的SBI 閾值.