弛豫鐵電0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶聲表面波性能研究

李秀明，吳廣濤，張 銳

(1.大慶師范學院機電工程學院，大慶 163712；2.哈爾濱工業大學物理系，哈爾濱 150080)

0 引 言

以聲表面波(SAW)和聲體波為基礎的聲電子設備廣泛應用于遠程通信系統中，使信息處理和數據實時傳輸成為可能[1-4]。其中以壓電材料為基底的聲表面波器件，被廣泛地應用于射頻濾波器、諧振器延遲線和許多新型傳感器中。隨著通信產業的飛速發展，對壓電基底材料性能的要求也進一步提高。為有效拓寬工作帶寬、減小器件尺寸和插入損耗，材料需具有較高的聲表面波機電轉換效率、較小的聲速和聲波能量衍射。尋找性能更為優異的壓電基底材料，成為提高聲表面波器件性能的關鍵。為此研究者對III-氮化物、鋯鈦酸鉛和氧化鋅薄膜等壓電材料的性能進行了研究。然而目前聲表面波設備上常用的壓電材料都存在一些不足，如聲表面波機電耦合系數(k)較低，能流角(φ)較大或溫度穩定性不好等[5-8]。

近年來，鈣鈦礦弛豫鐵電體由于其獨特的介電、鐵電和電致伸縮性能成為許多技術應用的候選材料[9-11]。三元系xPb(In1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3(PIN-PMN-PT) 鐵電單晶表現出良好的壓電、光學、介電性能(準同型相界附近d33>2 500 pC/N，k33>90%)[12-13]。同時與二元系PMN-PT單晶相比，PIN-PMN-PT單晶具有更高的矯頑場和更寬的工作溫度范圍，如PIN-0.43PMN-0.33PT晶體，其居里溫度TC為208 ℃，三方四方鐵電相變溫度TRT為120 ℃[14]。兼顧優異性能和穩定性的PIN-PMN-PT晶體，在醫學超聲換能器、大位移壓電驅動器等機電設備及聲表面波器件中極具應用前景[15-17]。本文對[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波性能進行系統地對比分析，在以PIN-PMN-PT晶體為基底材料的聲表面波器件的優化設計中具有重要的應用參考價值。

1 研究方法

利用分波解法求解0.24PIN-0.47PMN-0.29PT壓電單晶的半無限耦合波方程，得出晶體的聲表面波傳播特性。利用本方法計算得出的多組分PMN-PT晶體的聲表面波相速度均與實驗結果基本一致[19-20]。

在壓電介質中，由質點的運動方程和壓電方程可得耦合波方程為：

(1)

(2)

式中:εik為介電常數。結合半無限壓電介質的邊界條件，設耦合波方程的解為：

ui=u0iexp{-j[ωt-K(l1x1+l2x2+l3x3]}
Φ=u04exp{-j[ωt-K(l1x1+l2x2+l3x3]}

(3)

式中：l1，l2，l3為波的傳播方向的方向余弦；ω為角頻率；K為波數；u0i為波的質點位移的振幅。

將上式帶入耦合波方程中，得到Christoffel方程，方程存在非零解的條件為：

(4)

設滿足邊界條件下方程的解為：

(5)

式中，Cn為加權因子。

將上式帶入邊界條件得：

(6)

式中：

聯立求解方程(4)和(6)解得在壓電介質中傳播的聲表面波自由表面相速度vs和金屬表面的相速度vm。機電耦合系數k與相速度的關系為：

k2=2(vs-vm)/vs

(7)

能流角為：

(8)

式中：v是相速度；θ是傳播角度。

2 結果與討論

圖1為三元系xPIN-yPMN-(1-x-y)PT晶體的在準同型相界(MPB)附近的相圖[21]。準同型相界位于0.30<1-x-y<0.35附近，0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶處于準同型相界左側。

圖1 準同型相界附近三元PIN-PMN-PT單晶系統的相圖[21]Fig.1 Phase diagram for the ternary PIN-PMN-PT single crystal system near the MPB[21]

室溫下，0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的自發極化沿[111]c方向，宏觀對稱性為3mm結構(見圖2(a))[18]。在沿[001]c方向極化后有單晶呈現多疇贗四方相，宏觀對稱性為4mm結構，工程疇組態如圖2(b)所示。在沿[011]c方向極化后有兩個剩余極化方向，如圖2(c)所示，這兩個剩余極化是平權的，晶體的宏觀對稱性為多疇正交mm2結構。

圖3為沿[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波相速度隨傳播角度的變化關系曲線。如圖所示，[001]c和[011]c極化晶體的SAW相速度值均低于2 200 m/s。其中[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的SAW相速度在絕大部分方向上，略高于[001]c極化晶體。[001]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的SAW相速度的范圍為974～1 782 m/s，最小值出現在55°、125°。[011]c極化單晶的SAW相速度的范圍為1 516～2 170 m/s，最小值出現在45°、135°。結果可見，相對于mm2對稱結構，4mm結構更有利于SAW相速度的減小，對于器件的小型化需求，[001]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶更為適合。

圖2 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶極化取向分布示意圖Fig.2 Schematic drawing of the possible polarization states in 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT single crystal

表1 沿[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶宏觀機電性能參數[18]Table 1 Material parameters of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT single crystal poled along [001]c and [011]c [18]

圖3 沿[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波相速度Fig.3 SAW phase velocity of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT crystals poled along [001]c and [011]c

與二元系[001]c極化PMN-0.29PT單晶的聲表面波速度對比發現，沿[001]c極化PMN-0.29PT單晶的聲表面波相速度最小值860 m/s略低于沿[001]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶。實驗測得在15°方向上PMN-0.29PT單晶的聲表面波相速度為1 563 m/s，同樣略低于0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶在該方向的相速度1 776 m/s。可見相對于二元系晶體，三元系單晶在提高相變溫度的同時，略增加了相速度[20]。

沿[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波機電耦合系數特性曲線如圖4所示。由圖可以看到，[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶在52°和128°方向上的k2值可高達16.83%。并且高k2值的范圍比較寬。這明顯高于[001]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶k2的最大值8.68%。且這個k2值同二元系PMN-0.29PT晶體(5%)及傳統壓電材料相比都是非常引人注目的[20]。這個結論與Sun等關于[001]c和[011]c極化PIN-PMN-PT單晶壓電性能的研究是相符的[22]。[011]c極化晶體的機電耦合系數顯著高于[001]c極化晶體這一特點，與二元系PZN-PT晶體也是相似的[23]。

圖5給出了沿[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波能流角特性。[001]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶能流角明顯大于[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶。[001]c極化和[011]c極化兩種情況下，晶體均存在多個能流角為零的方向，能流角的最大值分別為2.09°和0.77°。其中[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的52°和128°傳播方向，在具有較大SAW機電耦合系數的同時，能流角僅為0.21°，是聲表面波器件設計的優選切型。

圖4 沿[001] c和[011] c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波機電耦合系數Fig.4 SAW electromechanical coupling coefficient of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT crystals poled along [001]c and [011]c

圖5 沿[001] c和[011] c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波能流角Fig.5 SAW power flow angles of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT single crystals poled along [001]c and [011]c

3 結 論

綜合沿[001]c和[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的聲表面波性能可以發現，組分相同時，沿不同方向極化的晶體的SAW性能存在差異。沿[011]c方向極化具有mm2宏觀對稱性的單晶SAW性能要優于沿[001]c極化的單晶。[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的SAW機電耦合系數顯著高于沿[001]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶。同時沿[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶的SAW能流角的最大值也明顯小于[001]c極化單晶。這使得以[011]c極化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶為基底的聲表面波設備將具有小尺寸、寬帶寬、低損耗的優點。沿[011]c方向極化的0.24PIN-0.47PMN-0.29PT單晶具有優異的聲表面波性質及溫度穩定性，更適合于實際應用。