Gd3(Al，Ga)5O12:Ce 閃爍晶體缺陷對其發光性能的影響*

孟猛 祁強 赫崇君 丁棟舟趙書文 施俊杰3) 任國浩3)

1) (南京航空航天大學航天學院， 空間光電探測與感知工業和信息化部重點實驗室， 南京 210016)

2) (中國科學院上海硅酸鹽研究所， 上海 201899)

3) (中國科學院海西創新研究院， 福州 350002)

4) (上海理工大學材料科學與工程學院， 上海 200093)

5) (山東大學晶體材料國家重點實驗室， 濟南 250100)

1 引 言

閃爍體是一種能夠將X 射線、γ 射線等高能射線的電離能轉化為紫外或可見脈沖光的發光材料，可廣泛應用于高能物理及核醫學成像等領域.閃爍體的性能主要由輻射硬度、光輸出、衰減時間和輻射長度四種性質表征.其中， 光輸出主要表征閃爍體的發光強度， 強光場可降低統計波動， 并提高信噪比及空間分辨率; 輻射長度主要表征閃爍體對射線的截止能力， 為使材料具有較大的輻射截止能力， 需提高材料密度[1，2].Gd3(Al，Ga)5O12:Ce (GAGG:Ce)作為一種新型發光材料， 因其具有高密度(～6.7 g/cm3)、高光輸出(50000—60000 photon/MeV)及高能量分辨率(≤ 8%@662 keV)等優異的性能， 已成為最有市場應用潛力的新型氧化物閃爍體材料之一， 在國內外學術界與產業界引起廣泛關注[3-6].

2012 年， 日本東北大學Kamada 與捷克物理所Nikl 等[7]根據“能帶工程”的指導方法， 通過采用Gd3+與Ga3+分別對LuAG 晶體中的Lu3+與Al3+進行全部或部分的置換， 首次制備出直徑為2 英 寸 的Gd3Al2Ga3O12:Ce 晶 體， 其 光 產 額 高 達46000 photon/MeV.2015 年， 中國科學院上海硅酸鹽研究所Wang 等[8]首次報道了我國GAGG:Ce晶體的改性研究.通過采用Y3+置換部分Gd3+得到的Gd2YAl2.3Ga2.7O12:Ce 晶體， 其光產額高達(65000 ± 3000) photon/MeV.

在對晶體發光性能進行研究時， Chewpraditkul 等[9]發現GAGG:Ce 晶體中存在的淺電子陷阱嚴重影響晶體的發光效率.2018 年， Kitaura等[10]不僅觀察到類似的現象， 且通過密度泛函理論(density functional theory， DFT)計算進一步證明GAGG:Ce 晶體淺電子陷阱形式為原本應占據八配位格位的Gd3+離子占據了原本應由Al3+或Ga3+離子占據的六配位格位后所形成的GdAl/Ga反格位缺陷， 而且其形成能與晶體成分相關， 但這種反格位缺陷與晶體發光性能以及成分之間的內在關系一直缺乏合理的解釋.此外， GAGG:Ce 晶體生長過程中易出現包裹體等宏觀缺陷， 嚴重影響了GAGG:Ce 晶體的透光性， 且其內在成因的研究明顯不足.

為了闡明GAGG:Ce 晶體缺陷的來源， 最大限度地提高晶體性能的均勻性， 本文通過X 射線衍射、掃描電子顯微鏡EDS 能譜(energy dispersive spectrometer)、熒光光譜及多道能譜等手段對晶體的物相結構、成分、光譜性質、發光及時間性能進行表征和對比分析， 闡明了包裹體宏觀缺陷的來源及GdAl/Ga反格位缺陷與晶體成分、性能的內在關系， 進而提出相應的解決方案， 以期對該晶體的生長和應用提供理論依據.

2 實驗部分

2.1 樣品制備

采用中頻感應加熱提拉法制備晶體， 中頻頻率約為8 kHz.以純度為4N 的Gd2O3， Al2O3， Ga2O3，CeO2為原料， 按照化學分子式(Ce0.03Gd2.97Al2.3Ga2.7O12)稱取原料， 將原料充分混合均勻后經冷等靜壓壓制成塊， 放入銥金坩堝中.晶體生長過程中， 采用自然析晶方向的籽晶， 拉速為0.5—2 mm/h，轉速為5—13 r/min， 充入高純N2作為氣氛保護銥坩堝， 并充入少量O2以抑制組分中Ga2O3的揮發.晶體生長經歷了升溫、接種、放肩、等徑生長、收尾和降溫過程， 最終生長出GAGG:Ce 晶體.

2.2 樣品表征

晶體的物相結構通過德國Bruker 公司生產的X 射線衍射儀(D8 Discover)測試， 輻射源為Cu-Kα射線， 電壓為40 kV， 電流為40 mA， 2θ 角掃描范圍為10°—90°， 掃描速度為1.2°/min; 樣品的微區形貌采用TM3030 型場發射掃描電子顯微鏡觀測， 并通過其自帶EDS 能譜儀對晶體成分進行表征， 加速電壓為5—15 kV， 放大倍數范圍為15—30000， 能量分辨率優于135 eV.

晶體樣品的透過光譜通過日本日立公司生產的紫外分光光度計(U-3900 H)測定， 測試波長范圍為200—800 nm， 步長為2 nm， 步速為600 nm/min; X 射線激發發射譜通過中國科學院上海硅酸鹽研究所自制X 射線激發發射光譜儀測得;為了測得不同時間門寬晶體光產額， 采用美國ORTEC 公司生產的digiBASE 型多道能譜儀， 光電倍增管(R878 型)與晶體間采用空氣耦合， 除耦合面外其余晶體表面包覆有增強型鏡面反射層， 采用能量為662 keV 的γ 射線激發(放射源為137Cs)樣品， 電壓為—1000 V， 時間門寬為0.75—2 μs.晶體樣品的衰減時間測試采用脈沖X 射線源， 輻射平均能量為200 keV.

以上光譜、發光及閃爍性能測試所用樣品尺寸均為15 mm × 15 mm × 2 mm， 樣品均六面拋光，所有測試均在室溫下進行.

3 結果與討論

圖1 所示為提拉法生長的GAGG:Ce 晶體照片， 其尺寸為φ50 mm × 120 mm.從圖1 可以看出， 晶體呈黃色， 肩部有少許裂紋， 這是因為在晶體生長過程中為抑制其扭曲生長， 在晶體生長界面采用較大的徑向和軸向溫度梯度， 導致晶體內部存在較大的熱應力， 晶體肩部出現縱向的熱應力開裂[11-13].晶體切開后， 整體通透， 但部分區域存在包裹體等散射顆粒.為探究GAGG:Ce 晶體光譜、發光及閃爍性能與缺陷之間的內在關系， 在晶體頭尾分別取尺寸為15 mm × 15 mm × 2 mm 的樣品1 和2， 對二者的成分、物相結構及性能進行測試和對比分析.

圖1 GAGG:Ce 晶體及樣品照片Fig.1.Photos of GAGG:Ce crystal and samples.

3.1 GAGG:Ce 晶體的成分與物相結構

采用EDS 能譜表征GAGG:Ce 晶體樣品1 與樣品2 (取樣位置見圖1)的成分， 以初步驗證不同晶體部位樣品成分的差異.根據檢測數據計算得到Gd-Al-Ga 元素對應的離子數， 如表1 所列， 其中晶體的理論配比為Gd3Al2.3Ga2.7O12， 可以看出，樣品1 中Al 與Ga 的濃度和低于理論配比， 而Gd 的濃度則高于理論配比.樣品2 中的成分結果則與之相反.這種晶體不同部位的基質成分差異主要有兩方面原因: 一是GAGG:Ce 晶體的初始析晶溫度為1750 ℃， 而Ga2O3的熔點為1700 ℃， 因此推測熔體在晶體生長初期存在Ga2O3的分解并揮發的現象[12]， 進而導致晶體頭部(樣品1)中Ga的濃度降低， 而隨著晶體生長的進行， 溫度下降后，熔體中的Ga2O3的分解揮發量逐漸變少; 二是由于Ga 在GAGG 基質中的分凝系數為0.9—1[14]，因此隨晶體生長進行， 其濃度逐漸升高.基于此，可以初步判定樣品1 的成分相比于理論配比表現為(Al， Ga)缺乏而Gd 富余， 樣品2 為(Al， Ga)過量.

表1 GAGG:Ce 晶體的EDS 成分分析Table 1.Composition analysis data by EDS of GAGG:Ce crystal.

采用X 射線衍射儀(XRD)表征GAGG:Ce晶體粉末樣品的物相結構， 如圖2 所示.從圖2 可以看出， 樣品1 與2 的特征峰與石榴石結構的GAGG 相(PDF#46-0448)完全對應， 未出現第二相衍射峰， 這表明樣品中的第二相的含量未達XRD 檢測下限.樣品的主衍射峰位于32°—33°(2θ)之間， 對應(420)晶面.從圖2 插圖可知， 衍射峰位由32.8°向低角度偏移至32.73°.根據布拉格方程及立方晶系的晶面間距公式計算GAGG:Ce樣品的晶胞參數， 其公式如下:

式中， d， θ 和a 分別為晶面間距、衍射角和晶胞參數; n = 1 為衍射級數; λ = 0.15406 nm 為X 射線波長; (h k l)為密勒指數.通過各樣品的粉末衍射數據(圖2)得到對應的晶體的晶胞參數， 如表2 所列.從表2 可看出， GAGG:Ce 晶體樣品2 的晶胞參數為12.2516 nm， 略大于樣品1 (12.2492 nm).這種晶胞參數差異的原因主要為: 在GAGG:Ce 晶格中， Al 離子與Ga 離子共同占據四、六配位的四面體及八面體格位.樣品2 相比于樣品1 的Ga 離子濃度更高， 且Ga 離子半徑大于Al 離子半徑， Ga離子對Al 離子的取代會導致樣品晶胞參數變大，晶面間距增大， 依據布拉格方程((1)式)可知樣品2 的衍射角相比樣品1 會向著小角度方向有一定偏移.此外， 雖然樣品1 中Gd 離子的濃度更高，但晶體中高于理論配比的此部分Gd 離子的存在形式為包裹體， 未進入晶格， 因此其未影響晶胞參數， 此類包裹體的來源將在3.2 節中進一步探究.

圖2 GAGG:Ce 樣品粉末XRD 圖譜Fig.2.XRD patterns of GAGG:Ce crystal.

表2 GAGG:Ce 晶體的晶胞參數Table 2.Lattice parameters of GAGG:Ce crystal at different positions.

3.2 GAGG:Ce 晶體缺陷對光譜性質的影響

圖3(a)和圖3(b)為Ce3+在GAGG 晶體場作用下的能級結構圖[15]和透過光譜.在GAGG:Ce 晶體中， Ce3+替位占據原本由Gd3+占據的十二面體格位.受晶體場作用， Ce3+的4f 基態劈裂為2F5/2和2F7/2雙重態; 而5d 能態劈裂為5 個子能級， 其中較高能量的3 個子能級被淹沒于導帶中，5d1和5d2為5d 的兩個低子能級.如圖3(b)中透過光譜的譜線所示， 電子從4f 基態2F5/2向5d1和5d2的躍遷會分別形成340 和440 nm 兩個吸收峰，對應的吸收能量分別為2.8 eV 和3.64 eV， 這表明5d1和5d2間的能隙為0.84 eV.從圖3(b)可知，宏觀缺陷較多的GAGG:Ce 晶體樣品2 在500—800 nm 波段的直線透過率相較于樣品1 由82%降至70%.此外， 位于253 nm (4.9 eV)， 275 nm(4.5 eV)和317 nm (3.9 eV)處[15]的小吸收峰分別對應于Gd3+的8S7/2向6D，6P 和6I 的躍遷.

圖3 GAGG:Ce 晶體的能級結構圖(a)與透過譜(b)Fig.3.Energy diagram (a) and transmittance (b) of GAGG:Ce crystal sample.

基于以上晶體光譜性質的分析可知， 樣品2 中透光性能下降的原因初步判定為: 隨著生長的進行， 晶體尾部包裹體等宏觀缺陷濃度高于頭部， 由于雜相包裹體與GAGG 相折射率不同， 因此導致晶體的透過性能下降.為進一步揭示GAGG:Ce 晶體中包裹體等宏觀缺陷的來源以找到其解決方法，通過掃描電子顯微鏡初步觀察缺陷區域的形貌， 如圖4 所示.從圖4(a)和圖4(b)可以看出， GAGG:Ce晶體的包裹體分為兩類: 一類呈三角形或四邊形的灰色包裹體; 另一類呈黑白色相間包裹體.通過截線法統計了30 個包裹體的尺寸， 得到晶體樣品中片狀包裹體的平均尺寸為(10 ± 3) μm， 黑白色相間包裹體的平均尺寸為(30 ± 5) μm.

圖4 GAGG:Ce 晶體微區形貌分析 (a) 片狀包裹體; (b) 黑白相間狀包裹體Fig.4.Micro-region morphology analysis of GAGG:Ce crystal: (a) Lamellar inclusions; (b) black and white interphase inclusions.

采用掃描電子顯微鏡及EDS 能譜表征GAGG:Ce 晶體樣品的微區成分， 進一步分析兩類包裹體的成因.表3 列出了各對應區域的EDS 能譜成分分析結果.檢測結果表明， 在包裹體附近的基質區域(取樣點2， 5)中， n(Gd)∶n(Al，Ga)∶n(O)≈3∶5∶12， 與GAGG 基質中四種離子的理論比例一致， 由于Ce3+在GAGG 基質中分凝系數只有0.3左右， 含量很低， 未達EDS 能譜檢測極限， 因此在成分分析中沒有檢測到Ce 的含量.灰色包裹體(取樣點1)中， n(Gd)∶n(Al，Ga)∶n(O)≈ 3.5∶4.5∶12.晶體生長過程中， 由于存在Ga2O3的揮發分解導致組分偏向富Gd 一側， 因此可以判定灰色包裹體為富Gd 相包裹體， 主要存在于晶體頭部.黑白色相間的包裹體中白色部分(取樣點3)中， Ce3+含量是理論值的40 倍， 可以判定其為富Ce 相包裹體;而黑色部分(取樣點4)中未檢測到Gd3+和Ce3+，且n(Al，Ga)∶n(O)≈ 2∶3， 這表明該部分的主要成分為(Al，Ga)2O3.根據晶體微區成分分析的結果可以推斷晶體黑白色相間排布包裹體的形成機制: 在GAGG:Ce 晶體結構中， Ce3+離子占據Gd3+離子的十二面體格位， 且Ce3+離子半徑(114.3 pm)大于Gd3+離子半徑(105.3 pm)， 這導致Ce3+離子在GAGG 基質中的分凝系數較小(0.3 左右)， 晶體對Ce3+離子的排雜效應較強， 進而導致熔體中Ce3+離子的濃度不斷增加.此外， 鋁酸鹽熔體黏度較大且對流緩慢， 使得生長界面排雜出的Ce3+離子不能及時擴散， 致使固液面局部熔體組分不均，導致熔體表面張力梯度和流體熱傳遞不再穩定， 該區域平整的生長界面遭到破壞進而形成凹槽， 富(Al，Ga)2O3相的組分填充至凹槽中， 最終形成富Ce 相與(Al，Ga)2O3相相間排列的包裹體[16]， 主要存在于晶體尾部.

表3 GAGG:Ce 晶體的EDS 能譜微區成分分析數據Table 3.Micro-region composition analysis data by EDS of GAGG:Ce crystal.

3.3 GAGG:Ce 晶體缺陷對發光性能的影響

在電離輻射探測器等應用中， 為了提高信噪比、降低統計波動， 進而對閃爍發光信號進行有效提取， 此類探測器要求GAGG:Ce 晶體發光波段的光學透過性能高， 且晶體的發光效率高.在晶體光譜性質分析的基礎上， 進一步研究了GAGG:Ce晶體的發光性能， 如圖5 所示.從圖5(a)的X 射線激發發射譜中可以看出， 在X 射線激發下， 位于500—700 nm 波長區間出現了一個不對稱的寬發光帶， 這是Ce3+的電子從5d 激發態向4f 基態躍遷輻射引起的.據研究， 圖5(a)插圖所示位于380 nm 處的發射是由GAGG:Ce 晶體中存在的GdAl/Ga反格位缺陷引起的， 在LuAG:Ce[17]及YAG:Ce[18]的發射光譜中也觀察到相似的現象， 其形成機理如下:

圖5 GAGG:Ce 晶體的X 射線激發發射譜(a)和積分強度(b)Fig.5.X-ray excited spectra (a) and integrated intensity(b) of GAGG:Ce crystal.

式中， RE 為稀土離子(如Gd， Y 或Lu 等); 16a 為晶體結構中六配位的八面體格位.Kitaura 等[10]的研究進一步表明在(Al，Ga)缺乏的組分下， Gd3+取代六配位的八面體格位中的Al3+/Ga3+進而形成GdAl/Ga反格位缺陷的形成能最低.結合晶體成分分析(表1)初步推斷， 樣品1 中的反格位缺陷濃度高于樣品2.

通過對圖5(a)中Ce3+及GdAl/Ga反格位缺陷兩處發光帶進行積分(圖5(b))可以更加清晰地看出， 樣品1 在位于Ce3+發光波段的積分強度為樣品2 的87.5%， 而380 nm 處反格位缺陷發光區域樣品1 的積分強度則為樣品2 的133%.圖5(b)更直觀地展示出GdAl/Ga反格位缺陷與晶體發光性能及晶體成分之間的內在關系: 隨著樣品1 中(Al，Ga)濃度降低(Gd 濃度升高)， 相較于理論配比的晶體， 其Gd3+取代八面體格位中Al3+/Ga3+形成GdAl/Ga反格位缺陷的概率更高， 因此其在380 nm波段處發光更強.GdAl/Ga反格位缺陷在380 nm處的發射與GAGG:Ce 在340 nm 附近的吸收重疊， 這導致室溫下Ce3+的發光可能被GdAl/Ga反格位缺陷的發光所激發， 進而導致GAGG:Ce 晶體的發光強度降低.這也進一步證實了相比富(Al，Ga)的晶體組分而言， GAGG:Ce 晶體在(Al，Ga)組分缺乏時， 晶體中的GdAl/Ga反格位缺陷的形成能更低[10].此外， 晶體微區成分分析(表3)表明樣品2中的Ce 濃度更高， 因此其在340 nm 處的吸收更強， 進而抑制了位于380 nm 波段處GdAl/Ga反格位缺陷的發光， 這也是樣品2 中380 nm 處發光強度較低的另一原因.

為進一步表征GAGG:Ce 晶體的光產額及能量分辨率， 在137Cs 源激發下測試了提拉法生長尺寸為15 mm × 15 mm × 2 mm 的GAGG:Ce 樣品的多道能譜， 如圖6 所示.從圖6 可以看出， 樣品1 與樣品2 的全能峰分別位于524， 578 道， 通過比較662 keV 的γ 射線(137Cs 源)的全能峰峰位可以得出其對應的光產額分別為52000 photon/MeV 與58500 photon/MeV.通過將全能峰擬合后可得樣品1 與樣品2 的能量分辨率分別為7.4%@662 keV 與6.1%@662 keV.以上結果表明， 本研究中Gd3Al2.3Ga2.7O12:Ce 晶體樣品的光輸出與國際報道[19]的最高值56000—57000 photon/MeV相當， 其晶體組分分別為Gd3Al2.3Ga2.7O12:Ce 與Gd3Al2Ga3O12:Ce.能量分辨率則與目前國際報道的最優值(晶體組分為Gd3Al2.6Ga2.4O12:Ce)為3.8%@662 keV[19]還存在一定差距， 這與組分中Al/Ga 配比相關.此外， GAGG:Ce 晶體的發光波長區間(500—700 nm)與硅光電二極管的探測靈敏區域(500—1000 nm)相匹配， 因此由GAGG:Ce 晶體組成的新型電離輻射探測器的信噪比更高.但宏觀包裹體及反格位缺陷等因素降低了晶體閃爍性能的均勻性， 且樣品的光產額與報道中[14]晶體不同部位的光產額差異為5%左右還存在一定差距.

圖6 室溫下GAGG:Ce 樣品在137Cs 源激發下的多道能譜(HV， 高壓)Fig.6.Multi-channel energy spectra of GAGG:Ce crystal excited by 137Cs (HV， high voltage).

在晶體發光性能研究基礎上， 通過以下能級模型進一步解釋圖5(b)及圖6 中GAGG:Ce 晶體發光效率差異的原因， 如下圖7 所示.一方面， 反格位缺陷形成的淺電子陷阱俘獲電子-空穴對， 進而導致樣品1 的發光效率降低; 另一方面， 樣品2 中的Ga 濃度高于樣品1， 其導帶底能級降低， 進而淹沒部分GdAl/Ga反格位缺陷導致的淺電子陷阱，使得樣品2 中Ce3+在GAGG 基質中的發光效率升高[20].

圖7 不同基質成分的GAGG:Ce 晶體能級示意圖Fig.7.Schematic energy level diagrams of GAGG:Ce crystal with different matrix components.

3.4 GAGG:Ce 晶體缺陷對時間性能的影響

在662 keV 的γ 射線激發下， 通過測試不同成形時間(shaping time) GAGG:Ce 晶體的光產額，初步表征GAGG:Ce 晶體閃爍響應時間中的快慢分量占比， 如下圖8 所示.從圖8 可以看出， 相比于樣品2， 樣品1 的光輸出隨成形時間的延長其變化幅度更大， 這表明樣品1 的閃爍響應中慢分量的占比更多.在測試所得數據可通過Kamada 等[20]提出的模型進行擬合:

式中， m1，2，3為參數.m1為光放大成形時間分別位于(t = ∞ )及(t = 0.75 μs)時光產額(LY)的比例; 閃爍響應中快分量占比Kf/e= 1—m2/m1; m3為衰減時間的倒數.

圖8 GAGG:Ce 晶體歸一化后的光產額與成形時間相關性.以0.75 μs 為標準， 實線為模型擬合曲線Fig.8.Light yield dependence on amplifier shaping time normalized at 0.75 μs for GAGG:Ce crystal， where solid lines are the fitting curve.

結果表明， 樣品1 中， m1= 113%， Kf/e= 82.8%;而樣品2 中， m1= 110%， Kf/e= 84%.樣品1 中的快、慢分量的比例分別為82.8%和17.2%， 而樣品2 中快、慢分量比例分別為84%和16%.

為了進一步表征GAGG:Ce 晶體的時間特性，在γ 射線激發下測得GAGG:Ce 晶體的閃爍衰減時間， 如圖9 所示.衰減曲線可以用單指數衰減方程I(t) = I0exp(—t/τ)很好地擬合.式中， I0為初始發光強度， τ 為衰減時間.擬合結果表明， 不同基質組分的GAGG:Ce 晶體具有不同的衰減和上升時間.樣品1， 2 的衰減時間分別為121.9 ns 和117.7 ns， 其上升時間分別為10.7 ns 和8.6 ns.由于測試儀器誤差小于1%， 且測試結果為50 組數據平均值計算所得， 因此可以排除數據偶然性及測試誤差的原因.樣品1 相比于樣品2 衰減時間延長的原因為: 樣品1 中GdAl/Ga反格位缺陷濃度高， 反格位離子GdAl/Ga與Ce3+的距離更近， 當二者距離小于10 ?時， 該反格位離子與近鄰的Ce3+形成Ce3+-GdAl/Ga離子對.Ce3+-GdAl/Ga離子對通過短距離非庫侖勢低能激發， 該激發態從能量帶中分離， 并在禁帶中形成局部能級， 其通過庫侖電勢捕獲電子并作為輻射復合中心導致能量在Ce3+-GdAl/Ga離子對間發生無輻射能量轉移， 進而導致發光中心Ce3+的復合發光過程出現延遲[21，22]， 且晶體中閃爍光衰減的慢成分比例更高.而上升時間變長的主要原因為: GAGG:Ce 晶體樣品1 中Gd3+濃度更高， 使得Gd3+→Ce3+間的能量傳遞變強， 而能量激發沿Gd3+亞晶格的遷移需幾納秒時間， 進而導致GAGG:Ce 晶體上升時間的變慢， 這與文獻中報道的數據一致[15].通過組分改性研究及生長工藝的改進以抑制GAGG:Ce 晶體的反格位缺陷，進而提高晶體的性能及尺寸利用率是接下來的重點研究方向.

圖9 GAGG:Ce 晶體的閃爍衰減時間Fig.9.Scintillation decay curve of GAGG:Ce crystal.

4 結 論

通過提拉法生長了尺寸為φ50 mm × 120 mm的GAGG:Ce 晶體， 并對其成分、缺陷、發光及時間性能進行了研究.研究發現， 晶體存在三種類型的包裹體: 1) 灰色包裹體為生長中Ga2O3揮發使得熔體組成向富Gd2O3一側偏移， 最終析出富Gd 相包裹體; 2) 黑白相間包裹體白色部分為Ce 離子偏析造成; 3) 黑色部分為(Al，Ga)2O3相.此外， GAGG:Ce 晶體存在八面體格位中GdAl/Ga反格位缺陷， 且(Al，Ga)缺乏的晶體基質組分中反格位缺陷的濃度更高.

GAGG:Ce 晶體兼具高光輸出(58500 photon/MeV)及高能量分辨率(6.1%@662 keV)， 在核醫學成像、工業物料在線監測等領域的應用前景十分廣泛.但晶體中存在的雜相包裹體引起的自吸收及GdAl/Ga反格位缺陷在380 nm 處的發射與GAGG:Ce 在340 nm 處的吸收重疊導致GAGG:Ce 晶體的發光效率下降12.5%， 相應的光產額下降至52000 photon/MeV.GdAl/Ga反格位缺陷與近鄰Ce 發生隧穿， 能量出現無輻射躍遷轉移， 導致衰減時間由117.7 ns 延長至121.9 ns， 且閃爍發光的慢分量比例由16%升高至17.2%.同時， GAGG:Ce 晶體的上升時間由8.6 ns 延長至10.7 ns.GAGG:Ce 晶體的閃爍衰減時間較慢， 通過合適的異價離子摻雜對GAGG:Ce 晶體進行改性研究以抑制其衰減時間中的慢分量是接下來重點研究的方向.