基于熱力學的HTPB/AP復合底排藥損傷本構模型及損傷差異分析

武智慧,牛公杰,錢建平,*,劉榮忠

1. 南京理工大學 機械工程學院,南京 210094 2. 中國工程物理研究院 總體工程研究所,綿陽 621999

HTPB/AP復合底排藥(Composite Base Bleed Grain,CBBG)是一種顆粒填充高聚物,是底排增程技術的關鍵動力源。HTPB/AP CBBG主要成分為高氯酸銨(Ammonium Perchlorate,AP)和端羥基聚丁二烯(Hydroxyl-Terminated Polybutadien,HTPB),其余成分為固化劑、增塑劑等。發射工況下, HTPB/AP CBBG經歷軸向高過載、膛壓引起的壓縮高過載和炮口處急速泄壓引起的拉伸高過載等沖擊載荷。這種惡劣的載荷工況將導致模量較低的HTPB/AP CBBG產生大變形,誘使初始損傷惡化,進而破壞藥柱結構完整性,影響藥柱燃燒規律,降低增程效率,削弱底排增程彈的戰術性能。同時,戰場環境溫度變化引起的溫度載荷(233～323 K[1])使得HTPB/AP CBBG的黏性特征凸顯,其力學響應的差異性進一步擴大。明確HTPB/AP CBBG在不同應變率(特別是沖擊載荷)及溫度載荷下的力學性能,建立本構模型是進行HTPB/AP CBBG結構完整性分析的基礎。HTPB/AP CBBG內部包含一個復雜的力學體系,顆粒與基體的界面粘接特性[2-3],顆粒、基體本身的力學性能[4],空穴[5]、顆粒破碎[6]等形式的損傷,黏性形變引起的升溫軟化[7-8]等因素均影響材料整體在外載下的宏觀力學響應。可見,對HTPB/AP CBBG進行本構建模具有一定的挑戰性。

近年來,學者們已逐漸深入開展針對HTPB/AP CBBG力學特性的研究工作。劉志林等[9]測試了室溫下應變率為2 900～4 300 s-1時HTPB/AP CBBG壓縮力學性能,對其小應變階段采用ZWT黏彈性本構模型進行表征。作者對比分析了室溫下HTPB/AP CBBG準靜態壓縮和拉伸力學性能的異同,建立了計入累積損傷的黏彈-黏塑本構模型以表征有限變形區間HTPB/AP CBBG的力學行為[10],并進一步開展了233～323 K下HTPB/AP CBBG準靜態和沖擊壓縮力學性能研究,建立了考慮內應力和驅動應力的屈服應力模型[11]。

針對塑性形變、損傷發展等導致的無定形高聚物非線性力學特性的本構建模研究已成為國內外學者研究熱點。宏觀唯象理論便于根據實驗結果引入變量及表達式,避免對復雜細觀結構的變化進行度量,在描述材料本構行為時具有一定的優勢。Abdel-Wahab等[12]提出了雙層疊加式黏塑性本構模型,描述了有機玻璃拉伸和彎曲力學行為。Boyce等[13]、Cho[14]、Srivastava等[15]及Okereke等[16]認為無定形高聚物受載后的應力來自分子鏈段間和分子鏈整體網絡兩個層次,提出了各自的多鏈黏彈-黏塑性本構模型,表征了多種材料力學響應的率溫相關性,實現了對著名BPA模型[17]的擴展。另一方面,作為宏觀唯象理論重要分支的不可逆熱力學通過引入內變量,規范不可逆系統的能量耗散必須滿足的熱力學基本原理,結合自由能函數和耗散勢函數,確定內變量演化法則,闡述外部環境對系統狀態的影響。張瀧等[18]在分析巖石蠕變響應時,引入三組內變量,建立了黏彈-黏塑-損傷本構模型,分析了不同蠕變階段材料的能量耗散特性。Wang等[19]結合聚碳酸酯準靜態和沖擊拉伸力學性能,構造了具有應變軟化和應變硬化效應的彈-黏塑-損傷模型。Hund等[20]對比驗證了分別包含Drucker-Prager屈服面、Raghave屈服面和具有Green/Gurson形式屈服面的彈-黏塑性本構模型在描述PC/ABS共混物準靜態拉伸力學性能時均具有一定的合理性。Chen等[21]將耗散勢表示為溫度的函數,描述了瀝青材料在不同溫度下的壓縮和拉伸蠕變力學特性。Balieu等[22]采用具有Perzyna形式的內變量演化法則,建立了描述顆粒填充高聚物在低-中應變率下壓縮和拉伸力學行為的彈-黏塑-損傷本構模型。Onifade等[23]分析瀝青混凝土的低溫損傷特性時發現,損傷值隨溫度的降低而增加。

本文進行了寬泛溫度及應變率下HTPB/AP CBBG拉伸力學性能測試實驗。溫度范圍233～323 K,應變率范圍8.3×10-5～8.3×10-1s-1、1 200～8 000 s-1。分析了HTPB/AP CBBG拉伸力學性能及損傷發展的溫度和應變率效應。基于不可逆熱力學框架建立了黏彈-黏塑-損傷本構模型,并結合該模型的計算結果討論了HTPB/AP CBBG在不同工況下的損傷演化情況。

1 實驗方案

1.1 試 件

HTPB/AP CBBG試件密度為1.54 g·cm-3, AP顆粒和HTPB基體質量比為73∶20。試件由遼陽慶陽特種化工集團制備。

1.2 準靜態拉伸實驗

為確保軟試件與夾具的有效連接,設計了如圖1(a)所示的連接件,材料為45鋼。連接件粘接端的凹槽底面和壁面與試件端部粘接后,靜置1周進行拉伸實驗。粘接后的試件標距段長20 mm,直徑為10 mm。夾具夾持連接件遠離試件端,試件拉斷時停止實驗,如圖1(b)所示。應變率包括8.3×10-5,8.3×10-3s-1及 8.3×10-1s-1,溫度T包括室溫(301 K)及233 K。試件在低溫環境下保溫1小時后進行實驗。

圖1 準靜態拉伸實驗試件及裝置Fig.1 Specimen and setup for quasi-static tensile experiment

1.3 分離式霍普金森拉桿實驗

采用圖2(a)所示的分離式霍普金森拉桿(SHTB)系統進行HTPB/AP CBBG沖擊加載實驗。撞擊桿、入射桿、透射桿長度分別為400、3 000、1 500 mm,直徑均為14.5 mm。由于入射桿較長,為避免桿件屈曲對實驗結果產生影響,入射桿材料為彈簧鋼60Si2MnA(密度7 800 kg·m-3,楊氏模量206 GPa)。HTPB/AP CBBG為低波阻材料,為增強透射信號強度,透射桿材料為超硬鋁7A04-T6(密度2810 kg·m-3,楊氏模量71 GPa),并使用高靈敏度系數的半導體應變片記錄入射波、反射波和透射波波形。連接件結構與圖1(a)相同,但遠離試件端加工有螺紋。粘接后的試件標距段長5 mm,直徑10 mm,如圖2(b)所示。試件兩端的彈簧鋼和超硬鋁連接件分別與入射桿和透射桿端部通過螺紋連接。

(1)

(2)

(3)

式中：εI(t)、εR(t)、εT(t)分別為入射波、反射波和透射波歷史信號；E′、C0分別為入射桿楊氏模量和波速；E″、C1分別為透射桿楊氏模量和波速,A為桿件橫截面積。

為加熱和冷卻連接至入射桿和透射桿的試件,設計了一種小型發熱陶瓷高溫箱和液氮低溫箱。實驗溫度包括323 K、室溫(301 K)、253 K和233 K。溫控可靠性試驗結果表明,升降溫過程中在拉桿試件端形成的溫度梯度未對一維應力波的傳播產生影響,且箱內試件所在位置溫度波動范圍小于2 K。試件于箱內保溫1小時后進行實驗。實驗中發現,無需對入射波進行整形便可實現常應變率加載,即加載的大部分時間內反射波呈現平臺狀。各工況下均進行三次有效實驗,并取平均曲線表征HTPB/AP CBBG的力學性能。

圖2 SHTB實驗裝置示意圖及試件Fig.2 Schematic diagrams of SHTB system setup and specimen

2 實驗結果及分析

2.1 準靜態拉伸力學性能

圖3為準靜態加載下HTPB/AP CBBG的σ-ε曲線。試件斷裂前的一段應變區間內,材料應力驟降,試件內部損傷急劇發展,此時的損傷演化本質上為宏觀裂紋擴展,屬于斷裂力學研究對象,這里不予討論,故圖3中σ-ε曲線保留至即將出現應力驟降的點,并將截取點應變記為εd。

圖3表明,HTPB/AP CBBG準靜態拉伸力學性能具有明顯的溫度敏感性和應變率增強效應。應變率越高,溫度越低,初始模量E越高,εd越大。圖4為σ-ε曲線的屈服點選取及區間劃分示意圖。301 K時,σ-ε曲線拐點為屈服點,初始彈性階段,應力隨應變增加而近似呈現線性增長,后屈服階段呈現應變硬化特性,且應變率越高,應變硬化效應越顯著。8.3×10-5s-1時,后屈服階段呈現應力平臺,此時試件形變緩慢,幾乎處于平衡態,應變強化效應微弱,并在一定程度上被損傷引起的軟化效應抵消。233 K時,σ-ε曲線峰值點為屈服點,初始彈性階段,應力與應變亦呈現近似線性關系,后屈服階段卻出現應力降,表明損傷已占主導地位。由此可見,準靜態拉伸載荷下,隨著溫度的降低,HTPB/AP CBBG細觀結構破壞程度加劇,損傷趨于嚴重。

圖3 HTPB/AP CBBG準靜態拉伸力學性能Fig.3 Mechanical properties of HTPB/AP CBBG under quasi-static tension

圖4 準靜態加載σ-ε曲線屈服點及兩區間劃分示意圖Fig.4 Schematic diagram of yield point and two regions of σ-ε curve under quasi-static loading

2.2 沖擊拉伸力學性能

圖5(a)為323 K時典型三波圖,可見,反射波基本呈現平臺狀,加載應變率幾乎恒定。由于入射桿與試件之間的螺紋連接導致反射波平臺區間出現抖動,故此處通過對比F1=εIE′A-εTE″A和F2=-εRE′A判斷動態應力平衡情況,如圖5(b)所示。圖5(b)表明,F1和F2基本吻合,試件達到了動態應力平衡,實驗數據有效,可用于表征HTPB/AP CBBG的力學性能。

圖5 SHTB實驗典型數據Fig.5 Typical data in SHTB experiments

圖6為沖擊加載下HTPB/AP CBBG的σ-ε曲線。σ-ε曲線的屈服點選取和區間劃分方法與準靜態加載時相似,如圖7所示。由于受加載波時長限制,SHTB實驗尚無法獲取試件加載至斷裂的完整σ-ε曲線。圖6表明,溫度相同時,初始彈性階段斜率基本重合,同時,沖擊加載時HTPB/AP CBBG的力學性能與準靜態加載時類似,當溫度或應變率達到臨界值時,后屈服階段將由應變硬化轉化為應變軟化,出現應力降：323 K和301 K下應變率低于7 600～8 000 s-1時,后屈服階段應力隨應變增加而逐漸上升,若應變率繼續增加,后屈服階段應力隨應變增加而逐漸下降；253 K和233 K下應變率為1 250～2 000 s-1時,HTPB/AP CBBG的應變硬化特征已經消失,應變率為4 650～5 000 s-1時,HTPB/AP CBBG力學性能呈現應變軟化,可見,低溫將降低導致軟化效應的應變率值。

上述現象表明,在一定應變率范圍內,隨著應變的增加,損傷逐漸發展,當應變率高于臨界值時,損傷將驟然增加,明顯削弱材料強度,影響材料力學性能；另一方面,對于拉伸載荷而言,降低溫度或增加應變率,HTPB/AP CBBG力學性能的韌脆轉化現象顯現。根據文獻[11]提供的沖擊壓縮實驗數據可知, 233～323 K下應變率為5 000～7 900 s-1時,HTPB/AP CBBG的力學性能曲線在應變為0.6以上時仍具有應變硬化特征。據此對比可知,沖擊載荷下,HTPB/AP CBBG的抗拉強度明顯低于抗壓強度,大分子鏈及鏈段的物化交聯作用力對拉伸載荷更敏感,這與文獻[10]中提出的準靜態載荷下HTPB/AP CBBG力學性能對加載方向的敏感性具有差異性的結論相吻合。

圖6 HTPB/AP CBBG沖擊拉伸力學性能Fig.6 Mechanical properties of HTPB/AP CBBG under impact tension

圖7 沖擊加載σ-ε曲線屈服點及兩區間劃分示意圖Fig.7 Schematic diagram of yield point and two regions of σ-ε curve under impact loading

3 損傷本構模型

3.1 不可逆熱力學框架

材料受載時發生的損傷擴展和塑性形變為不可逆的能量耗散過程,該過程必須滿足熱力學第一、第二定律。熱力學第一定律的率形式為[24]

(4)

(5)

將式(4)代入式(5),并整理得

(6)

若忽略材料內部溫度變化對材料力學性能的影響,式(6)簡化為

(7)

假設ε、ψ均可分解為黏彈性部分與黏塑性部分,有ε=εve+εvp,ψ=ψve+ψvp。

假設屈服前,材料僅產生黏彈形變,且無損傷產生,屈服后,材料同時產生黏塑形變,并伴隨損傷擴展,此時,損傷與黏彈性和黏塑性分別為狀態耦合和動力耦合,即損傷與塑性相互促進和發展,損傷對材料剛度具有削弱作用,進而對彈性變形產生影響[25]。引入損傷內變量D和硬化內變量r,則有[25]

ψ(εve,D,r)=ψve(εve,D)+ψvp(r)

(8)

式(8)的全微分形式為

(9)

將式(9)代入式(7),并整理,得

(10)

(11)

定義損傷耗散率

(12)

定義硬化應力

(13)

分別為與D、r共軛的熱力學力,則式(10)表示為

(14)

假設耗散勢φ的黏塑性部分φvp與損傷部分φd可以解耦,則有[25]

φ(σ,R,Y,D)=φvp(σ,R,D)+φd(Y,D)

(15)

則基于最小耗能原理[24],根據式(14)和式(15),可得內變量演化法則：

(16)

(17)

(18)

3.2 黏彈性模型

黏彈性材料與線彈性材料的主要區別是恒溫恒應變率下,前者應力增量與應變增量之比并非定值,則可通過改進線彈性應力的方法,推導黏彈性應力。假設ψve具有線彈性材料Helmholtz自由能的形式,即

(19a)

(19b)

式中：σy為屈服應力。則根據式(11)和式(12),得

(20a)

(20b)

(21)

(22)

式中：B為材料參數。

圖8為初始模量的溫度及應變率敏感性。由圖8可知,各溫度下,沖擊載荷下的初始模量較準靜態載荷顯著增加。準靜態載荷下233 K時初始模量的應變率增強效應性明顯高于301 K,而沖擊載荷下,初始模量未表現出應變率效應(233 K下除外)。基于此,考慮對初始模量進行分段表征。準靜態載荷下：

圖8 初始模量與溫度、應變率的相關性 (內圖為沖擊載荷下的初始模量,且不計應變率效應)Fig.8 Initial modulus as function of strain rate at different temperature (Inserted figures present initial modulus under impact loading with no strain rate effect.)

(23a)

沖擊載荷下,忽略應變率效應,得

(23b)

表1 初始模量模型參數Table 1 Parameters for proposed initial modulus model

3.3 屈服應力模型

(24)

圖9 屈服應力與溫度、應變率的相關性Fig.9 Yield stress as function of strain rate at different temperature

表2 屈服應力模型參數Table 2 Parameters for proposed yield stress model

圖10 參考溫度為301 K時的屈服應力主曲線Fig.10 Master curve of yield stress built at reference temperature of 301 K

3.4 內變量演化律

定義

(25)

式中：K0、K1為材料參數,且K0為溫度的函數。則由式(13)得：

R=K0rK1

(26)

采用關聯流動法則,取塑性勢面為屈服面F,即

(27)

則分別根據式(16)和式(17)得

(28)

(29)

根據Perzyna提出的黏塑性本構理論[22,28],定義

(30)

式中：η、g為材料參數；·為Macaulay括號,其滿足的運算規則為：x>0時,x=x,x≤0時,x=0。

參考Lemaitre提出的損傷理論[25],定義

(31)

式中：S為材料參數,與溫度和應變率相關。則根據式(18)得

(32)

3.5 結果及討論

所建模型中,尚需擬合確定黏彈性參數B,硬化參數K0、K1,黏塑性參數η、g,損傷參數S。為便于求解S,引入參數Q和量綱歸一化常數S0=1 MPa,并定義

(33)

則

S=10QS0

(34)

結合表1和表2中參數,根據301 K下8.3×10-5、8.3×10-3s-1及4 500 s-1時的σ-ε曲線,擬合參數B、η、g、K0、K1及Q,且不同應變率下Q的取值不同。利用B、η、g和K1擬合其他工況,得到對應的K0和Q。圖11為各工況下K0、Q的擬合結果。圖11表明,硬化效應隨著溫度的增加而增強,這與Al-Rub等[29]的結論一致,而Q值隨著應變率的增加而逐漸增大并在2 000～4 000 s-1后陡然下降。

根據圖11,考慮溫度、應變率對材料參數的影響,分別采用和

(35)

(36)

擬合K0和Q,P、T2、?2、z1、T3、?3、z2、z3為材料參數。至此,上述剩余模型參數已全部求出,如表3所示。擬合過程中發現,式(35)和式(36)各自多次擬合曲線基本相互吻合,各參數擬合值波動小,穩定性較高。

將表1～表3中的參數值代入損傷本構模型,得到各工況下σ-ε曲線的預測值。圖3和圖6將其與實驗值進行了對比。總體來看,所建模型預測能力良好,可有效描述有限變形區間內,寬泛溫度和應變率下HTPB/AP CBBG拉伸力學性能的黏彈性和后屈服階段,模型合理。但室溫下8.3×10-3s-1時的初始模量預測值誤差偏大(誤差為35.3%),233 K下準靜態加載時的屈服應力預測值誤差偏大(誤差為18.3%～29.4%)323 K沖擊加載時的初始模量預測值誤差偏大(誤差為18.8%)直接導致了此時σ-ε曲線預測效果較差。

文獻[10]研究HTPB/AP CBBG的損傷特性時,基于累積損傷理論,給出了室溫下8.3×

10-5～8.3×10-1s-1時的損傷因子f,表征經歷損傷的削減作用后材料的剩余強度,即f=1-D,則文獻[10]中的f-ε曲線可轉化為D-ε曲線,圖12將其與由本文模型計算的D-ε曲線進行了對比。由圖12可知,本文損傷值隨應變的增加而近似線性增長,這與文獻[10]所述相同,且本文損傷最大值與文獻[10]偏差在27.1%以內,表明兩種損傷度量方法在一定程度上具有等效性。

圖13為由所建本構模型確定的不同工況下損傷演化律,其清晰地揭示了損傷的溫度和應變率相關性。由圖13可知,同一溫度下,準靜態加載過渡到沖擊加載過程中,損傷值隨著應變率的增加先減小后增大,由此表明,中、低應變率范圍內,提高應變率將抑制損傷發展,此時,損傷不能得到充分擴展。中、高應變率范圍內提高應變率,損傷惡化,此時,短時間內在材料內部累積的大量能量有利于微裂紋萌生,特別是高應變率加載時,HTPB/AP CBBG在近似絕熱環境中的黏性形變引起的熱軟化效應進一步促進微裂紋的發展,文獻[30-31]已對此現象進行了研究。溫度降低,HTPB/AP CBBG內分子鏈團運動能力下降,剛性增強,但承擔有限拉伸形變的能力降低,損傷隨之增長。表4對比了該增長趨勢在準靜態加載和沖擊加載時的情況。表4表明,沖擊加載下,低溫導致的損傷增長更加顯著,這從另一角度說明了沖擊加載將促進損傷發展。

圖11 不同材料參數隨溫度、應變率變化趨勢Fig.11 Variation of material parameters with changes in temperature and strain rate

表3 材料參數Table 3 Material parameters

圖12 本文確定的D-ε曲線與文獻[10]的對比Fig.12 Comparison of D-ε curves identified in this study and that in Ref. [10]

圖13 損傷演化律Fig.13 Damage evolution

表4 不同工況下的損傷增幅Table 4 Damage increment under various loading conditions

4 結 論

1) 寬泛溫度和應變率下,HTPB/AP CBBG單軸拉伸力學性能具有典型的非線性特征,屈服現象明顯。

2) 準靜態加載時,降低應變率,后屈服階段應變硬化特征減弱；準靜態加載時降低溫度、沖擊加載時提高應變率或降低溫度,后屈服階段由應變硬化轉化為應變軟化。這種形態的轉變預示了損傷的增長,韌脆轉化現象顯現。

3) 通過將特定的Helmholtz自由能分解成黏彈性和黏塑性部分、耗散勢分解黏塑性部分和損傷耗散部分,推導了與內變量共軛的熱力學力表達式和內變量演化法則,并利用分段函數表征初始模量,利用改進協同模型表征屈服應力,在不可逆熱力學框架下建立了HTPB/AP CBBG損傷本構模型,且模型對寬泛溫度和應變率下材料的拉伸力學性能預測效果良好。

4) 應變硬化效應隨著溫度的升高而增強。應變率增加,損傷值先減小后增大,表明僅在一定范圍內,增加應變率有利于抑制損傷發展。溫度降低,剛性增加,但抵抗拉伸載荷能力降低,損傷值增大。