基于電-聲復合傳感器測量含水合物液膜厚度仿真研究

賀世超，張新銘，邢蘭昌，魏 偉，韓維峰，王 斌

(1.中國石油大學(華東)控制科學與工程學院，山東 青島 266580；2.中國石油勘探開發研究院 新能源研究所，河北 廊坊 065007)

0 引言

液膜廣泛存在于石油化工管道、冷凝器、蒸發器、氣液反應器等化工設備中[1-2]。在一定的溫度和壓力條件下，天然氣輸送管道中的天然氣與液相中的自由水易形成天然氣水合物，從而在管壁上形成含天然氣水合物的液膜。準確測量含水合物液膜的厚度對于天然氣輸送管道系統的安全高效運行具有重要意義。

國內外研究者針對管道中天然氣水合物的生成、聚集、沉積規律開展了一系列的研究工作。Rao等[3]開展了霜凍沉積實驗并證實在水飽和氣體系統中生成的水合物會沉積到管道冷壁面上，水合物沉積過程與霜沉積類似。Joshi等[4]發現隨著水合物顆粒的逐漸生成，出現顆粒在水中均勻懸浮狀態到非均勻懸浮狀態的過渡。Akhfash等[5]直接觀察了水相中的水合物顆粒分布，發現隨著水合物顆粒量的增加，固態水合物顆粒呈現從均勻分布到非均勻分布的轉變，并且最終在管壁形成沉積層。Di等[6-7]研究發現含水量和含氣量對水合物的生成速度和沉積過程有顯著影響，不同的流速和流型下水合物的形成過程與沉積形態也不同。Ding等[8]研究了管道內分層流、泡狀流、段塞流、環狀流等4種不同流型下水合物的聚集和沉積特性，發現水合物形成之后繼而在管壁上逐漸沉積生長，不同流型下的水合物聚集和沉積程度不同。劉寶玉等[9]利用歐拉雙流體模型，采用SIMPLE算法和標準k-ε湍流模型，以Fluent為平臺研究了管道中水合物漿液沿軸向和徑向的流速變化，發現當流速較小時管道底部出現流動或滑動的水合物淤積層，當流速較大時管道底部固體顆粒隨流體流動。任中波等[10]對氣體主導體系、油基體系、部分分散體系、水主導體系等多相流管輸送體系中的水合物沉積機理和影響因素進行了分析與討論。

天然氣輸送管道中，含水合物液膜厚度變化范圍大、液膜中組分的物理性質復雜且各相空間分布存在多種形態，若采用單一測量原理的技術對液膜厚度進行測量，測量結果的可靠性和準確性無法得到保證。按照測量原理可將液膜厚度測量方法分為電學法[11-13]、聲學法[14-16]、光學法、輻射法和成像法等，各種測量方法均具有各自的優勢和局限性。其中電學法和聲學法具有準確度較高、響應較快、安全性高、性價比高等優點，在實驗室和工業現場廣泛使用。電學法主要包括電阻法和電容法，基于液膜電阻或電容與液膜厚度之間的關系，研究者各自采用不同結構的電學傳感器測量液膜厚度；聲學法主要包括超聲渡越時間法、超聲多普勒法等，根據超聲波傳播的渡越時間、頻率變化等參數對液膜厚度進行測量。電學法適用于測量較薄液膜的厚度，測量精度高且安全高效，但對于較厚液膜測量精度相對較低；而聲學法在測量較薄液膜時存在一定盲區，更加適用于測量較厚的液膜[17]。

針對管道中含天然氣水合物液膜的厚度測量問題，以前期所提出的電-聲聯合探測方法為基礎[17-18]，首先設計凹面式電-聲復合傳感器的基本結構，然后建立數值模型對電極結構參數和超聲波頻率進行優化，最后分別對含有離散分布水合物顆粒和水合物沉積層液膜的厚度進行了仿真測量。

1 凹面式電-聲復合傳感器和數值模型

1.1 傳感器基本結構

針對水平圓管中的液膜測量問題，為了避免對待測液膜產生擾動作用，設計了內嵌凹面式電-聲復合傳感器，傳感器結構如圖1(a)所示，傳感器包括兩部分：電學部分和聲學部分。電學部分是由一個圓盤電極A、內環電極B和外環電極C構成的凹面式同軸圓盤-雙環電極，相鄰電極間填充絕緣材料。電極A、C構成激勵電極對，供以恒定的電流，電極環C接地；電極A、B構成測量電極對，通過測量A、B兩電極之間的電壓UAB計算電極間液膜的電阻值，利用液膜厚度與液膜電阻之間的關系模型實現對液膜厚度的計算。聲學部分采用活塞式壓電晶片，用來發射和接收超聲波。凹面式電極的結構圖及結構參數如圖1(b)所示，結構參數如下：r1為圓盤電極A的半徑；dAB為A、B電極之間的距離；d2為環狀電極B的寬度；dBC為B、C電極之間的距離；d3為環狀電極C的寬度。

圖1 凹面式電-聲復合傳感器結構示意圖

1.2 數值模型

向同軸圓盤-雙環電極的激勵電極間供以恒定的電流，從而在液膜中建立敏感電場。電場中的恒定電流條件為：

▽·J=0

(1)

式中，J為傳導電流密度。導體內存在的電場與傳導電流密度J的關系遵守歐姆定律：

J=σE

(2)

式中，σ為介質電導率，E為電場強度。電場中的任一點處的電場強度E可用該點的電勢φ來表征：

E=-▽φ

(3)

根據電場內的介質電導率及邊界條件求解以上電場方程，可以獲得電壓、電流、電阻等電場參數，進而可利用液膜厚度與液膜電阻之間的關系模型進行厚度計算。

描述聲波傳播的波動方程為：

(4)

式中，ρ0為介質材料的密度，p為聲場中由于聲擾動引起的聲壓，cs為介質材料的聲速，ω為角頻率。結構力學方程表示為：

-ρω2μ-▽·σ=Fveiφ

(5)

式中，ρ為壓電材料的密度，u為位移，σ為應力，Fv為體積力，eiφ為位相因子。電場方程表示為[19]：

▽·De=ρv

(6)

式中，De為電位移，ρv為體積電荷密度。

以COMSOL Multiphysics為軟件平臺建立凹面式電-聲復合傳感器及水平管道模型，模型的幾何結構如圖2所示。模型幾何結構的主要參數為：傳感器端面直徑為16 mm，同軸圓盤-雙環電極的外環電極C外徑為14 mm、超聲晶片的直徑為15 mm，管道的管徑為0.05 m、管長為1 m。

圖2 三維傳感器及管道模型

通過AC/DC模塊中的靜電場物理接口來實現對電場的數值計算。在數值模型中，金屬電極材料設定為銅，電導率設置為5.998×107S/m；液膜中水的電導率設置為0.025 S/m，相對介電常數設為81，天然氣水合物為不導電材料。聲場的數值計算采用靜電-固體力學-壓力聲學3個物理場接口，通過聲-結構邊界條件來實現多物理場耦合。壓電材料設定為PZT-5H。管道中水的聲速設定為1 402 m/s，密度設定為1 000 kg/m3，根據天然氣輸送管道中的溫度和壓力條件(此處為5 MPa和1 ℃)，將天然氣聲速設定為414 m/s，密度設定為39.8 kg/m3；天然氣水合物聲速設定為3 300 m/s，密度設定為912 kg/m3[20]。

網格劃分越精細，則網格數量越多，數值模型的求解時間越長。選取五組不同單元尺寸網格的模型(最大單元尺寸變化范圍為2.00 mm～1.00×102mm，最小單元尺寸變化范圍為2.00×10-2mm ～1.80×101mm)對網格數量進行優化。以傳感器結構參數r1=1.0 mm、dAB=1.0 mm、d2=1.0 mm、dBC=1.0 mm、d3=1.0 mm、管道內為單相水為例，圖3所示為五組網格劃分條件下的模型計算結果。分析圖3可知：當網格數量較少時，相同液膜厚度對應的液膜電阻值存在較大的變化，此時網格數量對仿真結果影響較大；當網格劃分較密時，相同厚度液膜的電阻值非常相近，可認為網格數量不再顯著影響電阻值計算結果，此時選擇模型4(最大單元尺寸為3.50 mm，最小單元尺寸為5.00×10-2mm)的網格密度建立數值模型。

圖3 不同網格劃分條件下模型計算的液膜電阻隨厚度變化

2 傳感器參數優化

2.1 電極結構參數

在不同電極結構參數(r1、d2、d3、dAB和dBC)條件下，通過仿真求解數值模型獲得液膜厚度處于0.2 mm至4.0 mm范圍內的液膜電阻值。通過分析仿真數據可知，r1和dAB是影響液膜電阻測量值以及傳感器電學測量性能的主要結構參數。基于以上分析結果，將同軸圓盤-雙環電極的d2、d3和dBC均設為固定值1 mm，保持外環電極C的外徑為14 mm，則r1和dAB滿足關系r1+dAB=4 mm。

考慮到三維模型結構相對復雜，數值運算時間較長，故將三維模型簡化為管道橫截面二維模型。其中管道橫截面高度方向為y軸，寬度方向為x軸。選取(r1,dAB)=(1.0 mm,3.0 mm)、(1.5 mm,2.5 mm)、(2.0 mm,2.0 mm)、(2.5 mm,1.5 mm)、(3.0 mm,1.0 mm)五組電極結構參數進行仿真計算。以下通過分析結構參數對傳感器靈敏度及敏感場特性的影響來確定最優的結構參數。

電學測試空間靈敏度通過以下方式計算：假設管道中充滿水時，測量電極間的電壓為UAB(w)，將一個不導電的圓形實心顆粒置于管道內不同位置(xi,yi)處，此時測量電極間的電壓為U(xi,yi)，該輸出電壓與圓形顆粒所處的位置有關，則定義位置(xi,yi)的電學測試空間靈敏度Si為：

(7)

在y軸(沿管道高度方向)的不同位置處放置測試顆粒，由測量電極輸出電壓計算對應位置處的空間靈敏度。圖4顯示了靈敏度沿y軸的分布規律曲線。由圖可見：隨著r1數值的增大(同時dAB數值減小)，相同位置處的靈敏度減小，當r1為1 mm、dAB為3 mm時各位置處的靈敏度較高；靠近電極區域內液膜電阻對于液膜厚度變化更為敏感，為高靈敏度區域。

圖4 五組結構參數下的沿y軸的電學測試空間靈敏度

綜合分析五組電極結構參數對電場靈敏度的影響，最終確定凹面式電極結構參數為r1=1.0 mm、dAB=3.0 mm、d2=1.0 mm、dBC=1.0 mm和d3=1.0 mm。

2.2 超聲波頻率

超聲波頻率影響聲場分布和指向性特征，從而影響液膜厚度測量下限和超聲回波信號的質量，繼而影響液膜厚度測量的準確度。頻率較低時超聲波傳播過程中能量衰減系數較小，但是指向性和分辨力下降，測量精度相應降低，一般用于液體介質的超聲波換能器中心頻率為1～5 MHz[21]。以下對管道內為單相水時的工況進行數值模擬，計算超聲波頻率分別為1.00 MHz、1.25 MHz、1.50 MHz、2.50 MHz、3.5 MHz時的聲壓級分布，繼而計算聲學測試空間的靈敏度。

管道內分別為單相水和空氣時，計算管道底部與頂部的聲壓級差分別為△SPL(w)和△SPL(g)。在管道內坐標(xj,yj)處放置與水具有明顯聲學特性差異的測試顆粒后，計算此時管道底部與頂部的聲壓級差為△SPL(xj,yj)，則坐標位置為(xj,yj)處的聲學測試空間靈敏度Sj為[22]：

(8)

聲學測試場的平均靈敏度Sa和標準差Sσ分別計算如下[22]：

(9)

(10)

式中，n為測試點總個數。平均靈敏度Sa越大，則傳感器總體靈敏度越高；靈敏度標準差Sσ越小，則表示聲場中靈敏度空間分布更為均勻。

在y軸的不同位置處放置測試顆粒，計算超聲波頻率不同時測試場平均靈敏度及靈敏度標準差，如圖5所示。分析圖5可知：靈敏度標準差Sσ隨超聲波頻率的升高而增大，頻率為1 MHz時取得最小值，此時聲場中靈敏度分布最為均勻；平均靈敏度Sa隨頻率的升高緩慢增大，但總體變化幅度較小。綜合平均靈敏度和靈敏度標準差兩個參數，最終選取超聲波的頻率為1 MHz，此時的聲學測試場靈敏度分布最為均勻且平均靈敏度較高。

圖5 不同超聲波發射頻率下的靈敏度參數

3 含水合物液膜厚度測量

3.1 水合物分布形態影響

以半徑為0.2 mm的實心球體模擬天然氣水合物顆粒，探討液膜中不同水合物顆粒空間分布條件下傳感器的電學和聲學測量特性。根據管道中水合物的聚集沉積機理[24-25]，模擬了水合物顆粒在液膜中的3種空間分布形態：分布形態a，顆粒以一定的間隙較為均勻地分散在液膜中；分布形態b，顆粒向壁面聚集，顆粒間存在一定間隙，在液膜中呈現非均勻聚集狀態；分布形態c，顆粒沉積到管道底部壁面上，形成水合物沉積層。圖6所示為液膜和水合物沉積層在管道中的分布形態示意圖(分布形態c)。其中液膜厚度為hL，水合物層厚度為hGH。

圖6 含水合物沉積層液膜的示意圖

當水合物顆粒分散在連續液相中時(分布形態a、b)，液膜電阻對于液膜厚度變化敏感，利用電阻法進行液膜厚度測量效果較好。當水合物顆粒以沉積形態貼于傳感器表面(分布形態c)，若沉積量較大并完全覆蓋某一電極時，電流則無法在液膜中形成通路導致電阻法失效，此時可應用超聲法進行液膜厚度測量。針對離散分布的水合物顆粒，以下采用電學法進行測量，對于沉積分布的水合物，采用聲學法進行測量。

3.2 水合物顆粒離散分布

圖7所示為水合物顆粒處于離散分布狀態時液膜中的電流線分布圖。當水合物顆粒量一定時，液膜越厚則導電通路等效面積越大、平均電流密度越小，圖中顯示為電流線越稀疏。

圖7 含水合物顆粒液膜中的電流線分布

圖8所示為水合物截面體積含率βGH分別為0、0.044 8%、0.083 2%、0.108 8%時，液膜電阻值隨液膜厚度變化情況。分析圖8可知：當βGH不變時，隨著液膜厚度的增大，液膜電阻值逐漸減小，靈敏度逐漸減小；當液膜厚度不變時，隨著βGH的增加，液膜混合介質的平均電導率減小，液膜的電阻值增大。

圖8 液膜厚度與液膜電阻的關系

前期針對平底容器研究了液膜厚度測量方法，通過理論推導得到了液膜電阻值的計算式[17]，借鑒該模型計算了本文中液膜厚度的理論值，進而獲得了不同水合物體積含率條件下液膜厚度計算值。如圖9所示，當水合物截面體積含率βGH=0.044 8%時，液膜厚度計算值的相對誤差為-8.20%～9.27%，當βGH=0.108 8%時，液膜厚度計算值的相對誤差為-9.82%～9.83%。

圖9 水合物顆粒離散分布時液膜厚度測量結果

3.3 水合物沉積分布

參照圖6，水合物沉積到管道底部并將傳感器覆蓋，此時超聲波首先入射到水合物沉積層中，然后傳播到達水合物-水界面并透射入水中，最后超聲波到達水-天然氣界面。通過分析界面回波信號獲得超聲波在水合物層和水層中的傳播時間，結合傳播速度即可獲得含水合物沉積層液膜的厚度。

對水合物沉積層厚度分別為0.5 mm和3.5 mm時的液膜厚度進行了仿真測量，圖10對比了液膜厚度計算值與理論值(仿真設定值)。當水合物層厚度為0.5 mm時，液膜厚度計算值和設定值之間的相對誤差為0.67%～3.35%，當水合物層厚度為3.5 mm時，液膜厚度計算值和設定值之間的相對誤差為-5.52%～1.47%，與水合物層較薄時的情況相比較，液膜厚度計算準確度有所降低。

圖10 含水合物沉積層液膜厚度測量結果

4 結束語

基于電-聲聯合探測方法的原理設計了集成同軸圓盤-雙環電極和超聲晶片的內嵌凹面式電-聲復合傳感器并建立了數值仿真模型，利用數值模型對傳感器參數進行了優化，繼而對含水合物液膜的厚度進行了仿真測量。得到的主要結論如下：

1)同軸圓盤-雙環電極中的圓盤電極的半徑、圓盤電極/內環電極的間距是影響電學測試空間靈敏度的主要結構參數，超聲波頻率對聲學測試空間靈敏度產生顯著影響，因此需要對凹面式電-聲復合傳感器的參數進行優化設計；

2)電阻法和超聲渡越時間法分別適用于測量水合物以離散顆粒形態分布和以沉積層形態分布的液膜，兩類方法優勢互補顯著拓寬了電-聲復合傳感器的適用范圍。

對于水合物顆粒分散在連續水中所形成的液膜，液膜電阻對液膜厚度變化比較敏感，利用電阻法進行液膜厚度測量可以取得較好的效果。在此條件下，如果采用超聲波法，超聲波傳播過程會受到水合物顆粒的干擾，使得超聲回波波形變得復雜且不規則，導致無法準確獲得水合物/水、水/天然氣之間界面的位置，從而限制了超聲渡越時間法測量液膜厚度準確度的提高。當液膜中的水合物以沉積層形態覆蓋在電極表面時，采用電學法將遇到電流無法在液膜中形成通路的問題，從而導致電阻法失效，此時則可以采用超聲渡越時間法，與水合物顆粒/水混合物相比較，聲波在單一水合物層中能量衰減更小，更有利于獲得高強度的超聲回波信號，進而提高液膜厚度測量的準確度。

下一步將從以下兩方面開展研究工作：建立三維數值模型并系統地考察液膜中液體電導率、電場頻率、溫度、壓力等因素對內嵌凹面式電-聲復合傳感器響應特性的影響；搭建實驗系統并開展含水合物液膜厚度測量實驗，基于電-聲復合傳感器工作原理，結合數值仿真數據和實驗測試數據，建立含水合物液膜厚度的計算模型，最終形成實用的測量技術。