氣泡泡壁傳質效應及其應用綜述

沈鈞煒，張宇寧,*，冼海珍

氣泡泡壁傳質效應及其應用綜述

沈鈞煒1,2，張宇寧1,2,*，冼海珍1,2

（1. 華北電力大學電站能量傳遞轉化與系統教育部重點實驗室，北京 102206；2. 華北電力大學能源動力與機械工程學院，北京 102206）

氣泡泡壁傳質效應指的是氣泡在液體中通過擴散、對流等質量傳輸機制而生長或溶解的物理過程及相關效應，其在醫學、聲學、核領域均有廣泛的應用。影響傳質效應的參數主要包括氣泡用于傳質作用的界面面積、溶解氣體的濃度、周圍流場的作用等。本文對已有的傳質效應及相關物理模型進行了一個較為系統的綜述，對傳質效應所涉及的傳質方程求解、泡壁運動方程求解、閾值條件計算等進行了數學解析求解。此外，對非牛頓流體、液態金屬等介質中的傳質效應研究以及高濃度模型做了簡要的描述與分析。

泡動力學；傳質效應；整流擴散；閾值條件

在核領域，空化和氣泡動力學一直被廣泛關注。空化現象作為一種特殊的流體現象，常常出現于核反應堆及其附屬裝置的管道與泵中，可能會導致泵性能和效率的嚴重降低，同時還會伴有物理損傷、振動和噪聲，從而嚴重影響泵的安全運行。由于核反應堆所涉及的泵需要在極端工況下能夠穩定運行，空化所帶來的安全隱患非常巨大[1,2]。此外，氣泡生長脫離及其沸騰核化過程也將嚴重影響核反應堆效率、運行安全。因此，針對氣泡的運動及其傳熱傳質等行為的研究具有重大的意義[3]。本文對已有的氣泡泡壁傳質效應的模型進行綜述。

傳質效應是氣泡在液體中運動時，溶解于其中的氣體在濃度梯度及周圍流場等作用下，而在泡壁處產生的擴散、對流等質量傳輸作用。在聲場的作用下，氣泡的運動會變成一種被稱為整流擴散的過程。整流擴散過程的核心特征之一是存在一個聲壓閾值。當聲壓大于這一閾值時，氣泡則會增大，反之則減小。該閾值與液體中溶解氣體的量、氣泡半徑、聲場頻率等密切相關[4]。整流擴散過程主要包括三個效應[5]：

第一，氣泡在振蕩時，氣泡體積和內部壓力會發生改變。在亨利定律的主導下，氣泡內部壓力的變化將進一步引起氣泡泡壁處所溶解的氣體濃度的改變。

第二，氣泡體積振蕩時，氣泡泡壁面積會發生變化，這意味著可用于傳質作用的面積會變化。

第三，氣泡的體積振蕩會引起液體中的徑向運動，其速度與徑向坐標的平方成反比，其可通過傳質過程中的對流項影響傳質效應。

下面，本文將簡要回顧氣泡泡壁傳質效應理論模型的研究歷史。

早在1949年，Blake[6]便對氣泡泡壁傳質擴散問題進行了理論分析。通過假設氣泡的運動為非常小的正弦振動，他得到了擴散問題的第一個解。遺憾的是，該工作僅考慮了面積變化的影響。Epstein和Plesset[4]假設在氣體的擴散過程中，氣泡壁和周圍液體的運動是相對緩慢的過程，因此可將擴散方程中的對流項忽略不計，將其獨立于泡壁運動方程進行求解。Hsieh和Plesset[7]則將邊界條件展開為關于氣泡泡壁平衡位置的泰勒級數，解決了運動邊界的問題，成功在擴散方程中加入了對流項，但是也僅局限于小振幅正弦振蕩的情形。Eller和Flynn[8]運用了Plesset和Zwick[9]基于薄擴散層近似的邊界層分析方法，在拉格朗日坐標系下進行傳質邊界層分析，消除了小正弦振蕩假設的限制。同時，通過時間平均法，他們進一步將傳質方程的求解和泡壁運動方程的求解成功解耦為兩個問題，形成了較為完善的閾值理論。

Eller和Flynn[8]的閾值理論成為許多后續研究者的基礎框架。如Crum[10]對該閾值理論進行了擴展研究。Crum通過數值模擬分析了高聲場強度下遠離閾值理論假設下的氣泡增長速率情況[10]。另外，Crum還分析了表面活性劑對氣泡的影響，發現其對氣泡增長速率影響巨大[10]。為解決聲壓遠大于閾值時所帶來的非線性氣泡的動力學問題，Fyrillas和Szeri[5]充分研究了該條件下單氣泡的振蕩情況，發展了相應的數學理論模型。在拉格朗日坐標下，Fyrillas和Szeri將亨利定律邊界條件問題分解為了光滑和振蕩兩個問題，從而滿足復雜的非定常邊界條件[5]。

其后，Zhang[11]考慮了能量耗散機制、泡內壓力不均勻性、表面張力和液體的可壓縮性，使傳質效應的理論模型更為成熟。在Zhang[12,13]的工作中，還研究了粘彈性流體及液態金屬中的傳質效應。Chu和Lopez[14-16]對氣泡的歷史效應進行了研究。歷史效應是指氣泡當前的運動受到前一時刻任何其他傳質現象（如環境壓力隨時間變化）的影響[15]。

近年來，許多學者對氣泡傳質效應其他方面進行拓展。Prosperetti[17,18]對蒸汽泡的動力學效應進行了分析。Zhang[19,20]在蒸汽和氣體混合泡的傳質效應方面進行了細致研究。Dollet[21]對軟組織和生物物質中的氣泡動力學進行了綜述。Soto[22,23]和Lyubimova[24]分析了超聲波對傳質效應的作用，得出了超聲波可以令表面氣泡在擴散作用下的體積振蕩大大增強的結論。Shen[25]研究了氣泡與氣泡間的相互作用。Qin[26]在此基礎上建立了能同時考慮氣泡粘彈性行為、氣泡與氣泡間相互作用和周圍介質粘彈性作用的動力學模型。

本文對傳質效應一些重要模型的數學方法進行了詳細的展開。本文第1～3節介紹了傳質方程和泡動力學方程的基本框架，以及Epstein和Plesset[4]在泡壁傳質效應方面的開創性工作。第4節作為本文的重點，展示了一個較為完整的閾值理論體系，Eller和Flynn[8]在之前無數工作的基礎上，將整個傳質過程看作一個準穩態過程，創新性地將擴散運動與泡壁運動解耦為兩個相對獨立的問題，再通過時間平均法使上述這兩個問題耦合。之后的Crum[27]，Zhang[11]和Fyrillas[5]的工作在這個基礎上對其存在的一些不足進行了完善，如高聲場強度預測不足等，從而完善了這個經典的傳質效應體系。第5～8節介紹了非牛頓流體、液態金屬等介質中的傳質效應研究以及高濃度模型，進一步拓展了傳質效應模型所涉及的研究領域。

1 傳質效應基本方程

Fick于1855年提出了分子擴散過程描述濃度梯度和傳質通量關系的菲克定律，以此得到傳質的基本方程為[8]

傳質方程的初始及邊界條件為[8]

2 泡壁運動方程

在本文中，泡壁運動方程使用Keller方程，即考慮了流體可壓縮性、表面張力、流體粘度、熱力學粘度等的泡動力學方程[28]

其中

3 自由振蕩的傳質模型

作為研究傳質效應奠基性的工作之一，Epstein和Plesset[4]將傳質問題看作是一個靜態問題來解，因此將傳質方程的對流項忽略，從而使方程（1）簡化為

然后，進一步定義變量[4]

這樣此靜態問題便變成和一個傳熱方程非常相似的問題了，因此其解為[4]

Epstein和Plesset的工作具有較強的開創性，是之后很多后續學者做這方面研究的基礎。但其不足之處在于研究對象是靜態問題，忽略了方程中的對流項。此外，他們并沒有研究聲場驅動下的傳質效應。事實上，對于動態問題（即考慮傳質方程中的對流項），也就是氣泡在液體中以及聲場存在情況下的一般擴散問題，異常復雜。對傳質現象完整的數學描述是包括了擴散方程和泡壁運動方程的，而擴散方程通過對流項強烈依賴于泡壁運動方程，因此對流項不能被忽略。

4 聲場驅動的傳質模型

4.1 傳質方程推導

Eller和Flynn[8]在Epstein工作的基礎上，將對流效應考慮了進去，并且創新性地將擴散運動與泡壁運動解耦為兩個問題。對于解耦的物理依據，簡述如下。氣泡的振蕩速度相比傳質速度而言是非常快速的，在氣泡的一個周期振蕩過程中，通過氣泡泡壁氣體傳質的量很少。因此，可以假設一個振蕩周期內發生的氣體傳質可以忽略，將其視作準穩態問題，這樣便使得方程可以進行部分解耦。換言之，傳質引起的氣泡泡壁運動與聲場引起的氣泡泡壁運動相比非常小，因此傳質對氣泡運動的影響也可以忽略。在小的時間尺度下，如一個氣泡振蕩周期內，將傳質效應忽略不計。在數千次氣泡振蕩周期的大時間尺度上，再考慮傳質效應并將其進行計算。本節中的推導都是在Eller和Flynn[8]的上述假設基礎之上展開的。

基于準穩態過程的假設，Eller和Flynn[8]使用了Plesset和Zwick[9]的解析法，對包含對流項的傳質方程（1）進行了解析求解。

解得[8]

在這兩個變量的轉化下，簡化了初始及邊界條件，將傳質方程的形式變為[8]

由于將一個氣泡振蕩周期中的氣體擴散忽略了，因此可以認定氣泡內氣體的摩爾量在一個氣泡振蕩周期下是常數，同時假設這個過程為等溫過程，此時的理想氣體狀態方程為[8]

這樣可以將邊界條件（23）變換為[8]

再將方程（20）左側括號內的部分進行冪級數展開，得到[8]

一階精度方程為[8]

4.2 不同精度傳質方程求解

接著沿用Plesset和Zwick[9]的工作，對零階精度方程進行拉普拉斯變換，令

則得到

則方程（38）的通解為

進行逆拉普拉斯變換得到零階精度方程的解為[8]

對于一階精度方程（32）～（35），使用格林函數的方法進行求解。可知一階精度的格林函數為[8]

通過格林函數得到的一階精度解的形式為[8]

將方程（42）代入（45）進行推導得[8]

4.3 傳質速率

氣體的摩爾量變化率由擴散通量得到，為[8]

其中，由于精確到了一階精度方程，可近似為

Eller和Flynn的模型很好地解決了Epstein和Plesset工作中忽略對流項的問題，同時建立了一個完善的閾值理論。

4.4 泡動力學方程封閉

Crum[27]和Zhang[11]基于Eller的模型進行了一系列的工作，提出了一個更為完善的閾值理論。基于Eller模型中傳質方程的解（55），Crum[27]擺脫了其基于等溫過程的局限性，將多變過程引入，即理想氣體狀態方程[27]

傳質方程的解變為[27]

對于方程的解保留到需求精度，這樣便可以克服非線性方程難以求解的困難。對于泡壁運動方程，運用小擾動法可求得其解析解，假設

將其代入方程（5）中，具體推導過程可見文獻[29]的附錄G，其解析解為[11,29]

其中

其中

通過泡壁運動方程的解，可以得到傳質方程的解（59）中時間平均項為[27]

圖1 在22.1 kHz聲場下的聲壓振幅隨氣泡半徑的變化圖。圖中十字形離散點為實驗數值，點劃線為Eller的理論預測，實線為Crum的理論預測[30]。

Crum[27]和Zhang[11]的工作改進了Eller和Flynn模型的閾值理論，但仍存在局限之處。如圖1所示，Eller和Flynn的模型在較低的聲場強度下，可以達到理論預測與實驗基本一致。但是，在遠離閾值條件的情況下，實驗得到的氣泡增長速率要大于理論預測。在文獻[31]中，對這一缺陷的原因進行了分析，即Eller和Flynn模型的解本質是通過泰勒級數展開得到的，其中高于二階的項被截斷了。因此，當聲壓振幅足夠大時，這一方法的缺陷就被放大了。

4.5 Fyrillas模型

Eller和Flynn的閾值理論及基于此的其他所有學者的工作，基本的假設都基于薄擴散層近似，即擴散只在氣泡附近的薄層內有影響。Fyrillas和Szeri的模型突破了薄擴散層假設的局限。在Fyrillas和Szeri[5]的工作中，將亨利定律定義的邊界條件分為常數部分和振蕩部分，這兩個部分分別會產生光滑問題和振蕩問題。其中，振蕩問題和光滑問題的解在液體中的任何地方都成立，但振蕩問題只在氣泡表面附近的液體薄層中不等于零，而光滑問題則是通過對流增強的擴散在一個緩慢的時間尺度上演化[5]。

Fyrillas模型中將傳質方程轉化為了無量綱的形式，即[5]

經過拉格朗日坐標系的轉化后，得到擴散方程為[5]

得到振蕩問題為[5]

光滑問題為[5]

對于振蕩問題，其方程對應于邊界條件的振蕩部分，這部分對傳質方程的解并沒有貢獻，因為其在時間上是漸近的。對于光滑問題，作為邊界條件的常數部分，它的解構成了傳質方程的解[5,31]

Fyrillas模型中將傳質問題分解成了振蕩問題和光滑問題兩部分。其中振蕩問題解釋了邊界條件中非定常的部分，這部分在遠離氣泡表面薄擴散層時接近零，即只在薄擴散層中才會產生不同于零的濃度場。光滑問題解釋了邊界條件中穩定的部分，以及氣體是朝向氣泡還是遠離氣泡擴散的原因。

Fyrillas模型在與前文介紹的Eller[8]以及Crum[27]的結果進行對比時，如圖2所示，可以清楚看到對于聲壓低于210 dB，三種方法給出的氣泡增長率類似。然而，一旦超過該聲壓（例如圖2中所示的220 dB），其余兩種方法與Fyrillas模型的結果相比會有一個較大的差距。

圖2 Fyrillas、Eller、Crum三者的公式在不同聲場強度下，氣泡半徑隨時間的變化。氣泡初始半徑為，聲場頻率為，溶液過飽和度為113.5%[31]。

5 粘彈性流體

非牛頓流體中的氣泡動力學是流體力學中的一個經典課題[32]。其中Zhang[13]詳細研究了粘彈性流體中的氣泡泡壁傳質效應。人體或動物組織中包含粘彈性介質，其中由于氣泡的空化會產生一些嚴重的疾病，如腫瘤[33]。Zhang[13]的工作是在原來的泡壁運動方程中加入了Kelvin-Voigt模型，即簡單線性粘彈行為的力學模型，此時泡壁運動方程如下[13,34]

其中

圖3 在頻率為1 MHz、的條件下，氣泡在水中與在粘彈性介質中的整流擴散聲壓幅值閾值比較圖。圖中實線為粘彈性介質預測曲線，虛線是介質為水的預測曲線[13]。

6 高濃度模型

在一些海洋哺乳動物進行深潛后，它們體內毛細血管中的氣體濃度會達到一個很高的水平，如300%的過飽和度，這就是傳質效應高濃度模型的應用背景[35]。在已有的傳質效應模型中，氣泡泡壁處的液體中的濃度與氣泡的半徑相關，當氣泡處在上述所說的高濃度模型中，氣泡的增長速度很快，導致泡壁處液體中產生了額外的氣體濃度梯度，使已有的傳質模型預測不足。Ilinskii[36]預測了在這種高濃度情況下，發現傳統模型對氣泡的增長速率有所低估[36]。

氣泡在液體中進行振蕩時，會在氣泡泡壁處的液體中產生一個溫度梯度。這個溫度梯度對氣泡的振蕩運動影響很小，可以被忽略，但是其對泡壁處液體中氣體溶解度的影響并不能忽略[36]。Ilinskii[36]使用了熱傳導方程對已有的傳質模型進行了完善，精確描述了高濃度模型下整流擴散的氣泡生長。

熱傳導方程為[9]

其代表泡內氣體的質量。熱傳導方程變換為[36]

引入以下兩個關系式[36]

則可從公式（92）中得到關系式[36]

將式（94）～（97）代入方程（93）中得到如下方程為[36]

其中

得到與泡內壓力有關的公式為[36]

7 歷史效應

Fyrillas和Szeri[5]模型中假設氣泡表面擴散邊界層比氣泡半徑小得多，并且其厚度處在動態的變化中，這是一種極限情況。但是，現實情況中可能會遇到另一種極限情況，即擴散邊界層大大超過氣泡半徑，如氣泡處于湍流中時[14]。

圖4 過飽和度的液體中的氣泡半徑隨時間的變化圖。（a）是沒有聲場驅動的情況，（b）是聲壓為205 dB，（c）是聲壓為215 dB。實線代表Ilinskii改進后的模型的結果，虛線代表Fyrillas模型的結果[36]。

定義新變量[14]

則傳質方程變為

初始及邊界條件為[14]

為了求解傳質方程，將公式（102）進行拉普拉斯變換，令

則得到

求解得

推得[14]

傳質速率依舊通過擴散通量得到，即

將式（109）進行逆拉普拉斯變換并代入上式中即可得到傳質速率的解為[14]

其中，方程右側最后一項就是歷史效應相關的項，可由環境壓力、表面張力或其他因素變化引起。例如，當氣泡內部壓力隨環境壓力的變化而變化時，歷史效應便會顯現出來[14]。

8 液態金屬

液態金屬中的超聲波脫氣是鑄造過程中非常重要的方面[37]。其中氣泡的振蕩運動會對超聲波脫氣效率產生影響。因此，需要對液態金屬中的氣泡整流擴散過程進行求解，預測超聲波脫氣中氣泡傳質行為。

液態金屬的傳質效應不同于水，其氣體在熔融金屬中的溶解度由Sievert定律決定，即[38]

依照3.1節中使用的傳質方程解法，得到不同于公式（59）的解，為[12]

得到其閾值條件為[12]

9 結論

本文對已有的氣泡泡壁傳質效應的模型進行了詳細的綜述，從無聲場的自由振蕩到高強度的聲場驅動振蕩，從牛頓流體到粘彈性流體甚至液態金屬，均對其涉及到的數學模型進行了詳細討論和闡述（見表1）。

表1 不同條件及假設下適用的傳質效應模型

本文介紹的傳質效應所涉及的典型模型，各自對應不同的場景或假設。最基礎的Epstein[4]的模型只適用于無聲場的條件。在聲場驅動下，Eller[8]的模型適用于較低的聲場強度，而高聲場強度下須使用Fyrillas[5]的模型。Fyrillas[5]模型中假設氣泡表面擴散邊界層比氣泡半徑小得多。當擴散邊界層達到另一個極限，即擴散邊界層大于氣泡半徑時，應采用Chu[14]的模型。另一個方面，當液體中氣體濃度較高時，如達到300%的飽和度，則需使用Ilinskii[36]的模型并考慮泡壁處溫度場變化。以上的模型都是基于牛頓流體所建立。若研究對象為粘彈性流體時，應采用Zhang和Li[13]的模型。研究液態金屬中的傳質效應則應采用Zhang[12]的模型。

致謝

感謝國家自然科學基金（51976056；U1965106）資助項目，華北電力大學電站能量傳遞轉化與系統教育部重點實驗室“能動之光”研究計劃（NDZG202010）資助項目為本研究過程提供的資助。

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A Review on Mass Transfer Effects across Bubble Wall and Its Applications

SHEN Junwei1,2，ZHANG Yuning1,2,*，XIAN Haizhen1,2

（1. Key Laboratory of Power Station Energy Transfer Conversion and System (Ministry of Education), North China Electric Power University, Beijing 102206, China; 2.School of Energy, Power and Mechanical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China）

Mass transfer effects across the bubble wall are physical process and related effects, which are employed to study the growth or dissolution of bubbles in the liquid through mass diffusion and convection. It is widely used in medical, acoustic and nuclear fields. The parameters affecting the mass transfer effects include the following given factors: the interface area of bubbles for mass transfer, the concentration of dissolved gas and the effect of surrounding flow field. This paper systematically summarizes the previous identified mass transfer effects together with related physical models, and provides a detailed mathematical and analytical solutions to the mass transfer equation, bubble wall motion equation and threshold value condition calculation involved in the mass transfer effects. In addition, the mass transfer effects in non-newtonian fluids and liquid metals are described and analyzed briefly together with the introduction of high concentration model.

Bubble dynamics; Mass transfer effects; Rectified diffusion; Threshold value

TL351.2

A

0258-0918（2021）06-1091-14

2021-11-02

國家自然科學基金（51976056；U1965106）資助項目，華北電力大學電站能量傳遞轉化與系統教育部重點實驗室“能動之光”研究計劃（NDZG202010）資助項目

沈鈞煒（1998—），浙江杭州人，博士研究生，現主要從事流體力學方面研究

張宇寧，E-mail：yuning.zhang@foxmail.com