蘇 哲,何喜紅,曹 智,袁潔瓊,謝書寶,張 虎,何 輝,葉國安
Me-TODGA和TODGA萃取及輻照性能的對比研究
蘇哲1,何喜紅2,曹智1,袁潔瓊1,謝書寶1,張虎1,何輝1,葉國安1
(1. 中國原子能科學研究院放射化學研究所,北京102413;2. 西安建筑科技大學冶金工程學院,陜西 西安 710055)
N,N,N’N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)是最常用的酰胺莢醚類萃取劑,N,N,N’N’-四辛基-2-甲基-3-氧戊二酰胺(Me-TODGA)是TODGA的一種衍生物,有望取代TODGA應用于高放廢液分離流程。本文對比研究了Me-TODGA和TODGA萃取三價錒系、鑭系元素以及Sr(Ⅱ)、Zr(Ⅳ)、Pd(Ⅱ)等裂片元素的性能,并考察了吸收劑量對兩者萃取性能的影響。結果表明,Me-TODGA和TODGA萃取高濃度金屬離子時會出現三相,加入0.50 mol/L TBP-煤油溶液作相改良劑時,可防止三相的出現;Me-TODGA/TBP體系對于錒系、鑭系、裂片元素的萃取能力弱于TODGA/TBP體系,有利于三價錒系和鑭系元素反萃以及裂片元素的洗滌。Me-TODGA和TODGA萃取Eu(Ⅲ)和Sr(Ⅱ)分配比的對數值都隨吸收劑量線性下降,但Eu(Ⅲ)和Sr(Ⅱ)的分離因子隨吸收劑量變化較小。Me-TODGA的輻照穩定性相對于TODGA較差,加入TBP后體系的耐輻照性能有所改善。
酰胺莢醚;高放廢液;萃取;輻照穩定性
乏燃料后處理產生的高放廢液(HLLW)具有長期輻射危害,分離出其中的Am、Cm等次錒系元素進行嬗變,可大幅縮短HLLW的監管時間[1]。為此,國內外開發了多個從HLLW中分離次錒系元素的流程,酰胺莢醚流程是其中有應用前景的流程之一[2,3]。目前的酰胺莢醚流程中,常采用的萃取劑為N,N,N’N’-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)[4-6],結構式如圖1所示。TODGA是一種對稱的酰胺莢醚,合成容易,但其對三價錒系、鑭系元素,以及Sr(Ⅱ)、Zr(Ⅳ)等……