商用壓水堆生產14C的技術可行性

徐 敏，張浩然，郭治鵬，程和平,易 璇

(中國核電工程有限公司，北京100840)

反應堆生產的主要放射性核素有30多種，大部分是多用途同位素生產堆生產的[1]。出于安全性和經濟性的考慮，商用堆生產同位素或放射性源，是在不影響反應堆安全性的前提下，對反應堆進行適當的改造，實現同位素或放射性源的生產。秦山核電站三期的60Co源生產線是成功案例之一[2-3]。國內現有大量的商用反應堆為商用堆同位素的規模化生產提供了條件，只要在商用堆上進行適當的同位素生產技術改造，就可以形成相當的生產規模。

14C是碳的一種具有放射性的同位素，為β-衰變核素，半衰期5 730 a，被廣泛應用于呼氣檢測和標記化合物等醫療及生物醫藥行業，每年全球消耗量約7.4×1013Bq，具有可觀的市場經濟效益，目前國際上只有俄羅斯能規模化生產。本文使用改進后的KASKAD程序包，以VVER型堆為研究對象，研究了輻照靶件生產14C核素的可行性。

1 輻照靶件

14N核素可以與中子發生(n，p)反應，生成14C。不管是快中子和熱中子，(n，p)反應的微觀截面非常小。與快中子(n，p)反應截面相比，熱中子(n，p)反應截面更大。在壓水堆中放置高純度的AlN粉末作為輻照靶件，由熱中子(n，p)反應生成14C。由于堆芯中的空間有限，能夠放置靶件的位置較少，從目標核素產額、堆芯中子注量率分布、靶件對堆芯的影響、靶件操作、靶件設計及制造工藝等多方面考慮，本文提出利用組件中導向管內的空間生產14C。壓水堆組件中未放置控制棒導向管的管內情況有2種：一種是裝入阻力塞；另一種是不裝入阻力塞，但導向管內有冷卻劑，如VVER堆型。第1種情況下，放置靶件替換阻力塞對堆芯冷卻劑分布和流量沒有影響；第2種情況下，原先有冷卻劑，放置靶件后會一定程度減少旁通流量的份額，這對反應堆堆芯的冷卻是有利的。計算結果表明，在VVER堆型中未放置控制棒的60組導向管中即使全部放置了靶件，旁通流量減少僅約0.3%，故放置靶件對堆芯影響甚微。

2 程序改進

VVER堆型設計采用堆芯計算程序包KASKAD。KASKAD程序包是俄羅斯庫爾恰托夫研究院開發的，包括3維粗網堆芯計算程序BIPR-7A，多層2維細網計算程序PERMAK-A及組件計算程序TVS-M等[4]。由于靶件具有一定的中子吸收能力，會導致反應堆的物理參數和運行狀態產生變化。在開展可行性分析、安全分析與評價及入堆靶件的輻照產能計算時，需要對KASKAD程序包進行改造，在計算過程中需采用精確模型，考慮靶件在堆內的裝載位置、堆芯功率分布、靶件所在位置的中子通量、靶件數量及運行時間等多種參數。

利用TVS-M程序制作包含核素14N和15N在內的常數數據庫。首先，從IAEA公開的44群核數據截面庫中獲取核素14N和15N的截面數據；其次，將這些數據添加到TVS-M的計算模塊中，并增加TVS-M程序的運算變量以便傳遞靶件中14N和15N的相關信息。利用改造后的TVS-M程序，為BIPR和PERMAK程序提供考慮核素14N和15N影響的常數數據庫。

在BIPR和PERMAK程序中添加包括靶件數量、靶件在堆內裝載位置、靶料成分參數、靶料長度、14N和15N的4群截面及燃耗修正系數等靶件信息的輸入文件，計算得到14C核素產量及其他堆芯物理參數。

通常，堆芯細網計算程序輸出的中子通量為柵元通量，而不是靶料所在空間的芯塊通量。可對堆芯細網程序進行功能擴展，輸出靶件所在空間的芯塊通量，精確計算14C產量。隨著14N發生(n，p)反應，14N成分占比逐漸降低，還需考慮靶件的燃耗效應。

3 可行性分析

在基準燃料管理方案的堆芯裝載中布置輻照靶件，使用改造后的KASKAD程序包，分析研究靶件入堆對堆芯物理參數的影響，論證14C核素生產的技術可行性。

3.1 堆芯及靶件信息

VVER型堆芯共裝載163個燃料組件，表1列出了部分參數[5]。

表1 堆芯部分參數Tab.1Some parameters of core

14C輻照靶件中的輻照材料為高純度的AlN粉末。AlN粉末由天然的鋁和氮氣反應產生，其中，14N，15N，Al的質量分數均為天然豐度。粉末純度要求大于99%，穩定碳質量分數低于0.01%，氮質量分數不低于32.5%，粉末粒度控制在0.007～0.1 mm。靶件放置在正常運行的堆芯中長時間受中子輻照，便可生產14C。

3.2 計算分析

選擇某個壓水堆機組某循環堆芯裝載作為分析對象，在88組件以及其他對稱位置放置14C輻照靶件。圖1為裝載6個靶件的堆芯裝載圖(1/6區域)。

使用改造后的KASKAD程序包，對原方案和裝載靶件的方案分別進行了核設計分析，計算了中子物理參數并進行比較分析，論證靶件對堆芯物理參數的影響。燃耗計算在堆芯滿功率(HFP)、工作棒插入90%及其他控制棒全提的狀態下進行，通過調整堆芯硼質量分數來維持堆芯臨界狀態，循環壽期末臨界硼質量分數設定為零。計算慢化劑溫度系數時的堆芯狀態是壽期初(BOL)、堆芯零功率(HZP)及所有控制棒提出堆芯(ARO) 3種條件[6]。裝載靶件前后的堆芯特性參數比較如表2所列。

圖1 裝載6個靶件的堆芯裝載圖(1/6區域)Fig.1 Cartogram of loading with six targets (1/6 sector)

表2 堆芯特性參數比較(6組靶件)Tab.2 Comparison of the characteristic parameters (six targets)

由表2可見，在同樣的堆芯裝載中，裝載6個14C靶件后，堆芯主要參數沒有明顯變化，且都滿足安全設計準則，對安全分析沒有影響，即14C同位素的生產方案可在不影響反應堆安全的前提下實現。

3.3 14C產額計算

利用查詢到的VVER堆內的中子通量數據，結合14N的反應截面，根據靶件所在位置的組件功率因子、靶件的幾何與成分及各循環的壽期長度等參數，使用簡化理論模型，計算出輻照靶件中14C總活度為9.44×1011Bq。根據程序的輸出文件，6個靶件經過1個循環的輻照，靶件中的14C的總活度為9.48×1011Bq，與簡化理論模型的計算結果符合較好。

4 結論

本文以VVER堆型為研究對象，使用改造后的KASKAD程序包，在基準燃料管理方案的堆芯裝載中布置了6個輻照靶件，針對輻照靶件生產14C進行了可行性研究。研究結果表明，堆芯主要參數沒有明顯變化，各種堆芯安全參數均滿足設計限值，14C總活度約為9.48×1011Bq，與簡化理論模型結果符合較好，驗證了對KASKAD程序適用性開發思路的正確性。

本文提出的在商用壓水堆中放置輻照靶件生產14C的思路，可以盡量減少改造對反應堆的影響，證明了商用壓水堆生產14C的可行性，對商用堆開展同位素生產的理論分析具有借鑒意義。