歐洲環(huán)境空氣臭氧污染防治歷程、經(jīng)驗及對我國的啟示

鮑捷萌, 曹 娟, 高 銳, 任艷芹, 畢 方, 毋振海, 柴發(fā)合, 李 紅

中國環(huán)境科學研究院， 環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室， 北京 100012

臭氧是大氣中的痕量氣體，約90%以上的臭氧分布在距離地球表面10～50 km的平流層，不到10%的臭氧處于對流層內(nèi)[1]. 對流層臭氧除少量來自平流層輸送外，幾乎全部來自于氮氧化物(NOx)與揮發(fā)性有機物(VOCs)在陽光中紫外線照射下發(fā)生的一系列光化學反應. 臭氧具有強氧化性，在對流層大氣環(huán)境化學中發(fā)揮著重要的作用，同時也是僅次于CO2和甲烷的第三大溫室氣體[2]. 研究[3]表明，環(huán)境空氣中短期高濃度臭氧暴露會對人體的心血管系統(tǒng)和呼吸系統(tǒng)等造成嚴重的危害. 此外，高濃度環(huán)境空氣臭氧還會損害植物的生長和繁殖、降低農(nóng)作物的產(chǎn)量和生物多樣性等[4]. 《2019年中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》[5]顯示，2019年中國337個地級及以上城市以臭氧為首要污染物的超標天數(shù)占總超標天數(shù)的41.7%，僅次于PM2.5(45.0%). 因此，我國臭氧污染日益凸顯，已成為影響我國環(huán)境空氣質(zhì)量持續(xù)改善的主要空氣污染物. 2.世紀50年代，歐洲開始開展臭氧監(jiān)測，是世界上最早關注臭氧污染問題的地區(qū)之一. 盡管早期歐洲的臭氧濃度逐年上升，但在制定持續(xù)削減臭氧前體物排放措施和實行環(huán)境經(jīng)濟政策等一系列努力下，近年來歐洲國家已經(jīng)出現(xiàn)了臭氧濃度下降的趨勢，尤其是郊區(qū)站點[6]. 歐洲國家在臭氧污染治理方面的成功經(jīng)驗表明，盡管臭氧污染防治具有長期性、復雜性和艱巨性，但是在科學指導和持續(xù)治理的情況下，臭氧污染是可以減輕的[7]. 由于起步較晚等多種原因，我國目前的臭氧污染防治工作在頂層設計、臭氧前體物協(xié)同減排、綜合能力建設以及科學研究等方面依然面臨著巨大挑戰(zhàn). 因此，學習和借鑒歐洲國家在臭氧污染治理方面的經(jīng)驗是十分必要的. 該研究旨在通過梳理歐洲國家環(huán)境空氣中臭氧污染的長期變化趨勢，總結和歸納歐洲國家的臭氧污染防治經(jīng)驗，得出對我國臭氧污染防控的啟示，以期為我國下一步更有效地開展臭氧污染防控提供借鑒.

1 歐洲環(huán)境空氣臭氧污染防治歷程

歐洲國家的臭氧污染防治開始較早，按照臭氧濃度的變化趨勢以及污染防治工作的進程，可將其大致分為3個階段，分別為起步階段(1970—1999年)、強化階段(1999—2012年)和攻堅階段(2012年至今)，各階段工作重心、法律法規(guī)、污染物排放標準等均根據(jù)實際的臭氧污染防治成效做出了相應的調(diào)整(見圖1).

1.1 起步階段(1970—1999年)

1970—1999年是歐洲臭氧污染防治的起步階段，在這一時期由于歐洲汽車保有量的大幅提升，導致德國、荷蘭等國家的一些大城市受汽車尾氣影響相繼發(fā)生光化學煙霧事件. 當時人們通過美國洛杉磯和日本東京等地區(qū)發(fā)生的光化學煙霧事件，已經(jīng)對光化學煙霧的形成原因、形成條件和發(fā)生機理等進行了研究[2]. 同時，歐洲多地也監(jiān)測到臭氧濃度水平的上升[8-9]，由此臭氧污染問題得到了歐洲各國的關注，開始了對臭氧污染防治的初步探索. 1979年，歐盟多個成員國簽訂了第一個歐盟簽署的區(qū)域性空氣污染治理公約《遠距離越境空氣污染公約》(LRTAP)，該公約旨在減少二氧化硫(SO2)、NOx和VOCs的排放. 1988年簽訂的《索菲亞協(xié)議》要求所有協(xié)議簽署國在1994年前不能提高NOx的排放；簽署國還承諾引入控制標準及污染治理措施，包括汽車的催化轉化器. 1991年的《日內(nèi)瓦協(xié)議》要求簽署國1988—1999年VOCs排放量需減少30%. 歐洲臭氧污染防治起步階段的防控重點為減少臭氧前體物的排放，尤其是削減VOCs的排放量；同時，各成員國采取相應污染治理措施并積極研發(fā)減排技術等. 值得注意的是，成員國之間簽訂的公約和協(xié)議只對成員國設定減排義務，并沒有強制執(zhí)行的約束力.

圖1 歐洲臭氧污染防治歷程Fig.1 Processes of ozone pollution control in Europe

1.2 發(fā)展階段(1999—2012年)

1999—2012年是歐洲臭氧污染防治的發(fā)展階段. 雖然歐洲在起步階段對臭氧前體物進行了減排，但是歐洲的臭氧濃度仍然逐年增加[10]，直到2000年左右歐洲臭氧濃度的上升趨勢才有所緩和. 為進一步加快臭氧污染變化趨勢由升到降的轉變，歐洲將發(fā)展階段臭氧污染防治的工作重點放在加強對臭氧前體物的進一步減排和實行污染物總量控制上，同時也將臭氧納入重點防控對象. 1999年簽訂的《哥德堡協(xié)議》中規(guī)定了NOx和非甲烷揮發(fā)性有機化合物(NMVOC)在2010年的減排目標[11]. 2001年，歐盟委員會正式通過了《國家空氣污染排放限值指令》，該指令規(guī)定了歐盟各成員國NOx和NMVOC等大氣污染物的排放上限，要求各成員國每年公布排放數(shù)據(jù)，并根據(jù)實際情況合理制定減排計劃，最遲于2010年完成減排目標，對于未按時完成既定目標的國家將承擔相應的法律責任[12]. 隨后，在2002年正式將臭氧作為常規(guī)污染物進行監(jiān)測，并逐步建立了一套科學的臭氧標準及臭氧污染評價體系，在臭氧污染防治工作中發(fā)揮了重要作用. 在這一階段，歐洲逐步完善臭氧污染防控的法律體系，制定了統(tǒng)一的指導性標準. 在保證各成員國根據(jù)實際情況制定的臭氧污染防治措施能夠貫徹執(zhí)行的同時，歐盟開發(fā)和推廣降低臭氧前體物排放的新技術；同時也注意到NOx減排的重要性，并對臭氧前體物實行了總量控制.

1.3 攻堅階段(2012年至今)

2012至今是歐洲臭氧污染防治的攻堅階段. 經(jīng)過發(fā)展階段的努力，歐洲臭氧峰值濃度的下降趨勢明顯，尤其是在郊區(qū)站點. 但是臭氧污染問題仍然沒有得到徹底解決，臭氧超標現(xiàn)象在夏季和不利天氣形勢下發(fā)生的機率依然較大. 通過分析臭氧及其前體物的長期變化趨勢發(fā)現(xiàn)，盡管臭氧的降幅比臭氧前體物要小，但是臭氧前體物的減排依然是臭氧濃度下降的主要原因[6]. 2012年歐盟進一步修訂了《哥德堡協(xié)議》，為SO2、NOx、NH3、VOCs和PM2.5設定了2020年的排放控制目標. 從此歐洲污染物控制策略打破了以往僅針對單一污染物進行限制的格局，開始更加注重多種污染物之間的相互影響和協(xié)同控制. 2016年歐盟發(fā)布了新的國家排放上限指令，該項指令為NOx和VOCs等主要污染物設定了2020—2029年及2030年以后的減排承諾. 隨著對臭氧污染防治認識的逐漸深入，歐洲的臭氧污染防控逐漸向多污染物協(xié)同控制的方向發(fā)展.

2 歐洲環(huán)境空氣臭氧污染防治成效

經(jīng)過幾十年的防治，歐洲臭氧污染防治取得了一定的成效，該研究分別從臭氧前體物排放變化趨勢、臭氧濃度變化趨勢和臭氧污染超標情況這3個方面進行概括與總結.

2.1 臭氧前體物排放變化趨勢

注： 以1990年為基準年.圖2 歐盟28個成員國主要大氣污染物 1990—2015年排放變化趨勢[13-14]Fig.2 Emission trends of major air pollutants in EU-28 Member States from 1990 to 2015[13-14]

根據(jù)歐盟《遠距離越境空氣污染公約》(LRTAP)1990—2015年排放清單報告[13-14]，自1990年以來歐盟28個成員國NOx、NMVOCs、SOx、NH3和CO等五項空氣污染物濃度均大幅下降，2015年與1990年相比5種空氣污染物濃度分別下降了56%、61%、89%、23%和68%(見圖2). 根據(jù)歐洲環(huán)境署發(fā)布的《2017年國家排放上限指令報告-減少歐洲空氣污染的必要性》[15]，自2010年以來，每年歐盟NOx、NMVOCs、SOx、NH3和PM2.5的排放總量都低于2010年承諾的減排上限. 2015年，歐盟的NMVOCs排放總量已經(jīng)低于設定的2020年減排承諾上限. 相比之下，如果歐盟要實現(xiàn)2030年的減排承諾，則需要對所有污染物進行更大幅度的減排，即與2015年相比，NOx的排放總量應減少42%，NMVOCs的排放總量應減少15%.

2.2 臭氧濃度變化趨勢

歐盟現(xiàn)行的空氣質(zhì)量框架指令——《關于環(huán)境空氣質(zhì)量和為了歐洲更清潔空氣的2008/50/EC指令》[16]中對于臭氧濃度的評價方法按照評價時段可分為臭氧濃度1 h平均值、臭氧濃度日最大8 h滑動平均值和AOT40值(見表1). 根據(jù)該評價方法，為保護人體健康和植被分別設立了參比狀態(tài)(20 ℃、1個標準大氣壓)下的臭氧目標值(target value)、長期目標值(long-term objective)，同時規(guī)定了臭氧濃度1 h平均值通報限值(information threshold)和警報限值(alert threshold). 此外，自2010年起規(guī)定臭氧濃度日最大8 h滑動平均值的3 a平均值年超標次數(shù)不超過25次，即采用臭氧濃度日最大8 h滑動平均值的第93.15百分位數(shù)(相當于第26大值)進行臭氧污染年評價.

目標值是指在一個給定的時期內(nèi)必須達到的環(huán)境空氣中臭氧濃度的標準值，該值包括為保護人體健康的目標值和為保護植被的目標值. 長期目標值是指依據(jù)當前的科學知識認識水平，在環(huán)境空氣中臭氧濃度低于該值時，總體來說不會對人體健康和/或環(huán)境產(chǎn)生直接的不良影響，如果通過采取份額措施不能達到這個目標，則這個目標是一個長期目標，其目的是為人體健康和環(huán)境提供有效的保護，包括為保護人體健康的長期目標值和為保護植被的長期目標值[17]. AOT40值指在一個給定的時期內(nèi)，利用每天08:00—20:00(歐洲中部時間)的臭氧濃度1 h平均值，計算出的超過80 μg/m3的臭氧濃度1 h平均值與80 μg/m3之差的和，反映了臭氧濃度小時平均值超過80 μg/m3情況下的臭氧累積暴露以及植物生長、繁殖受到臭氧暴露的影響程度.

表1 《歐盟環(huán)境空氣質(zhì)量指令》(2008/50/EC) 中臭氧空氣質(zhì)量標準及評價方法Table 1 Ambient air quality standard and evaluation method for ozone in EU Ambient Air Quality Directive (2008/50/EC)

1876—1886年，在歐洲西北部發(fā)現(xiàn)普遍存在臭氧背景濃度水平升高的現(xiàn)象，這一時期臭氧濃度24 h平均值為20 μg/m3. 在20世紀50年代，歐洲的臭氧濃度增至30～40 μg/m3，到20世紀80年代增至60 μg/m3. 自20世紀90年代以來，歐洲為控制臭氧污染制定了一系列減排措施，主要臭氧前體物如NOx、VOCs的排放量均顯著下降， 環(huán)境空氣質(zhì)量得到了顯著改善，但是近地面臭氧年均濃度卻沒有明顯的下降趨勢[18-21].

圖3 1978—2019年歐洲臭氧濃度各項指標的變化趨勢[22]Fig.3 Trends of ozone concentration indicators in Europe from 1978 to 2019[22]

進一步對歐洲環(huán)境空氣臭氧濃度長期監(jiān)測數(shù)據(jù)進行分析(見圖3)，發(fā)現(xiàn)歐洲臭氧濃度日最大8 h滑動平均值的第93.15百分位數(shù)和超標天數(shù)在1980—2019年均呈波動下降趨勢. 該現(xiàn)象表明，臭氧濃度的峰值呈下降趨勢，臭氧的生成逐漸減少. 根據(jù)2016年歐洲空氣質(zhì)量報[6]，1990—2012年歐洲郊區(qū)站點的臭氧日最大8 h滑動平均值的第四大值呈下降趨勢，且在2002—2012年其相對下降趨勢更明顯. 臭氧濃度日最大8 h滑動平均值的第四大值的變化趨勢也印證了該結論. 然而，盡管臭氧濃度的峰值有所下降，臭氧濃度日最大8 h滑動平均值還保持在歐盟目標值(120 μg/m3)左右，多數(shù)城市仍存在超標現(xiàn)象. SOMO35值是指臭氧日最大8 h滑動平均值超過35×10-9的臭氧累積濃度，反映了臭氧對人體健康的不利影響. 由圖3可見，AOT40值和SOMO35值的年際變化趨勢較為穩(wěn)定，均無下降趨勢. 在1985年以后，AOT40值超過為保護植被的目標值〔18 000 (μg/m3)·h〕的現(xiàn)象時常發(fā)生. SOMO35值的年際變化趨勢與AOT40值相似，表明夏季臭氧生成依舊強烈，臭氧對人體健康和生態(tài)系統(tǒng)的影響不容忽視.

注： 圖中顯示了歐洲各國家和歐洲(所列舉的38個國家的平均值)2014—2017年每年臭氧日最大8 h滑動平均的93.15百分位數(shù)，其代表一年中所有的臭氧日最大8 h滑動平均值的第26大值. 這種利用臭氧日最大8 h滑動平均的93.15百分位數(shù)(相當于第26大值)作為臭氧年評價值的評價方法與臭氧目標值有關，并且在實際進行臭氧污染年評價時需考慮3年的平均值.圖4 2014—2017年歐洲臭氧濃度變化[22]Fig.4 Variation of ozone concentrations in Europe during 2014-2017[22]

2.3 臭氧污染超標情況

根據(jù)歐洲空氣質(zhì)量報告[6,15,23-24]，2014—2017年所有臭氧監(jiān)測站點中臭氧濃度年評價值超過為保護人類健康的目標值(120 μg/m3)的站點占比分別為11%、41%、17%和20%，滿足為保護人類健康的長期目標值的站點占比分別為14%、13%、17%和18%. 2014年滿足為保護人類健康的長期目標值的站點中59%為背景站點、21%為工業(yè)站點、20%為交通站點，2015—2017年未滿足為保護人類健康的長期目標值的站點中分別有88%、87%和87%的站點屬于背景站點. 其中歐洲西部和南部地區(qū)臭氧污染相對嚴重，主要包括意大利、瑞士、奧地利、西班牙和葡萄牙等國家，而愛爾蘭、英國和芬蘭等歐洲北部國家的臭氧污染狀況相對較輕，其監(jiān)測站點的臭氧年評價值沒有出現(xiàn)超過為保護人體健康的目標值(120 μg/m3)的情況(見圖4). 2014—2017年歐洲所有站點的平均超標天數(shù)分別為12、24、14和16 d (見圖5). 綜上，2014年是2014—2017年中歐洲臭氧污染最輕的一年，2015—2017年歐盟國家臭氧濃度年評價值高于為保護人類健康的目標值(120 μg/m3)的監(jiān)測站點的占比有所下降；同時，由于臭氧污染還受到氣象條件和傳輸?shù)扔绊慬25]，其治理具有高度復雜性和反復性. 如2015年歐洲臭氧污染狀況突然加重，表明歐洲各國仍需采取更多措施以滿足標準，臭氧污染仍然是歐洲空氣質(zhì)量控制的重點之一.

注： 圖中顯示了歐洲各國家和歐洲(所列舉的38個國家的平均值)2014—2017年 臭氧濃度超過為保護人體健康目標值(120 μg/m3)的天數(shù).圖5 2014—2017年歐洲臭氧濃度超標天數(shù)[22]Fig.5 Days of exceeding ozone concentration in Europe during 2014-2017[22]

3 歐洲環(huán)境空氣臭氧污染防治經(jīng)驗

歷經(jīng)幾十年的臭氧污染防治，事實證明，歐盟已經(jīng)在臭氧污染防治方面取得了一定的成效，積累了寶貴的經(jīng)驗. 現(xiàn)將其總結和歸納為以下5個方面.

3.1 構建強有力的組織管理體系

歐盟在大氣污染防治方面形成了一套完善的組織管理體系，用于制定和實施大氣污染防治法律，主要的組織和機構由歐盟委員會、歐盟理事會、歐洲議會、歐洲法院、歐洲經(jīng)濟和社會委員會、歐洲地區(qū)委員會和歐洲環(huán)境署組成，其中歐盟委員會、歐盟理事會和歐洲議會是歐盟三大機構，在大氣污染防治領域歐盟委員會是主要的執(zhí)行組織，下設專門的“環(huán)境空氣質(zhì)量委員會”[26]. 歐盟委員會是歐盟的主要執(zhí)行機構，負責歐盟發(fā)布的各項法律文件(指令、條例、決定)的具體貫徹執(zhí)行，監(jiān)督成員國的實施情況. 如在臨近歐洲《環(huán)境空氣質(zhì)量標準指令》規(guī)定的達標最后期限時，歐盟委員會將對預期未按時達標的成員國提出警告及建議，敦促其采取措施按期達標；對于到期無法達標的，歐盟委員會有權向歐盟法院提起訴訟. 歐盟法院將根據(jù)實際情況進行判決，未達標的成員國需要提交未達標原因的文件并承諾達標期限. 對于首次訴訟后仍然未按期達標的將進行第二次訴訟，歐盟法院將對該成員國采取相應的懲罰，如視超標環(huán)境功能區(qū)大小、經(jīng)濟發(fā)展狀況和人口數(shù)量等不同，處罰相應的金額[27].

3.2 完善臭氧污染防治法律法規(guī)

從1970年第一條大氣環(huán)境指令至今，歐盟已發(fā)布50余條有關大氣環(huán)境標準的指令，已然形成了一套完善的立法體系. 歐盟的環(huán)境政策實施體系由歐盟層面和成員國國內(nèi)層面組成，歐盟層面包括歐盟環(huán)境行動、歐盟基礎條約/公約和為實現(xiàn)基礎條約的目標而進行的二次立法. 歐盟環(huán)境行動計劃是對一定時期內(nèi)歐盟環(huán)境保護政策的目標、任務和具體措施進行詳細梳理和說明，對總體的環(huán)境行動有指導意義. 歐盟基礎條約是由各成員國協(xié)商通過，具有超國家性質(zhì)的根本性法律文件，是其他歐盟成員國為實現(xiàn)公約減排承諾進行成員國國內(nèi)立法的基礎. 然而，這些通過協(xié)商實現(xiàn)利益協(xié)調(diào)和共贏的條約只對成員國設定減排義務，需要由各成員國自行決定實現(xiàn)方式. 二次立法包括了歐盟機構指定的各種法規(guī)、指令和決定，以確保歐盟環(huán)境政策的有效實施[28-29].

1973—2012年，歐盟總共通過了7份《歐盟環(huán)境行動規(guī)劃》[30]. 值得注意的是，歐盟發(fā)布的一系列的環(huán)境行動規(guī)劃屬于政策性文件，不具有強制力，和公約一樣需要指令、條例、決定等立法予以具體落實[31]. 為減輕臭氧污染，歐盟通過國家協(xié)定立法制定了有效、長期和可持續(xù)的措施. 具體的立法按照控制污染物排放和污染物濃度兩個方面大致可分為空氣污染源排放標準、國家排放上限指令和環(huán)境空氣質(zhì)量指令三類(見圖6). 歐盟大氣污染物排放源分為固定源和移動源，其立法主要針對給歐盟空氣污染造成影響最嚴重的汽車尾氣排放和大型燃燒工廠排放.

圖6 歐盟大氣環(huán)境立法框架Fig.6 EU atmospheric environment legislation framework

為進行污染物的總量控制，歐盟還建立了國家排放上限與核查制度. 該制度確定了完善的配套措施，如成員國報告制度、委員會報告制度和與第三國合作制度等. 如果出現(xiàn)違反區(qū)域控制措施的規(guī)定，成員國還應當承擔法律責任[32]. 該指令規(guī)定由各歐盟成員國決定在歐盟特定排放源類別立法的基礎上執(zhí)行哪些措施，以達到規(guī)定的排放上限[13]. 除以上長期措施以外，歐盟也在臭氧污染事件發(fā)生之前和發(fā)生期間制定了本地短期措施，如對車輛(尤其是重型車)采取限行和限速，以及限制大型工業(yè)裝置的排放等.

環(huán)境空氣質(zhì)量標準是大氣污染防治體系的核心. 1996年9月27日歐洲首次發(fā)布了《空氣質(zhì)量框架指令》(The Air Quality Framework Directive，96/62/EC)，之后陸續(xù)發(fā)布了4個子指令(Daughter Directive 1999/30/EC、Daughter Directive 2000/69/EC、Daughter Directive 2002/3/EC和Daughter Directive 2004/107/EC)，其中2002年發(fā)布了《環(huán)境空氣中有關臭氧的指令》，首次將臭氧列入空氣質(zhì)量考核指標. 在對歐盟及其成員國在防治大氣污染方面進行經(jīng)驗總結的基礎上，加之成熟的歐盟指令立法技術，2008年6月歐盟再次發(fā)布了一項新的指令——《關于環(huán)境空氣質(zhì)量和為了歐洲更清潔空氣的2008/50/EC指令》，該指令修訂了《空氣質(zhì)量框架指令》及其3個子指令(1999/30/EC、2000/69/EC和2002/3/EC)，第4個子指令仍然生效.《關于環(huán)境空氣質(zhì)量和為了歐洲更清潔空氣的2008/50/EC指令》對區(qū)域中臭氧的空氣質(zhì)量評價做出規(guī)定，建立了區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測與評價制度. 每一個成員國都必須制定相應的措施和計劃來達到指令中規(guī)定的標準. 表2中對比了各國家、地區(qū)或組織環(huán)境空氣質(zhì)量標準中臭氧的標準和評價方法. 由表2可見，歐盟和日本的標準相對嚴格，我國目前臭氧日最大8 h平均值一級標準與世界衛(wèi)生組織的指導值一致，二級標準與世界衛(wèi)生組織的過渡目標一致. 從年評價方法來看，歐盟平均每年的臭氧濃度超標(超過120 μg/m3)天數(shù)不能多于25 d，美國每年臭氧濃度超過150 μg/m3的天數(shù)不能超過3 d，中國每年臭氧濃度超過160 μg/m3的天數(shù)最多為36 d. 由此可見，歐盟的臭氧年評價方法相對我國更嚴格.

表2 各國家、地區(qū)或組織環(huán)境空氣質(zhì)量標準中臭氧空氣質(zhì)量標準及評價方法對比Table 2 Comparison of ozone air quality standards in the ambient air quality standards in different countries, regions or organizations

3.3 加強空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡的建設

相比于其他國家或地區(qū)，歐洲在對流層臭氧的長期變化特征和地面臭氧監(jiān)測的研究上積累了豐富經(jīng)驗. 早在20世紀50年代，歐洲就開始在德國北海岸的Arkona-Zingst站點對臭氧進行連續(xù)觀測[33]，此后陸續(xù)增加了其他站點，這些站點均遠離城市區(qū)域，是比較理想的全球臭氧濃度背景站點. 目前，大部分歐洲國家的地面臭氧監(jiān)測站已經(jīng)積累了10年以上的數(shù)據(jù)和監(jiān)測經(jīng)驗，但是為了完成建立臭氧污染預警預報系統(tǒng)的目標，歐洲仍然在不斷加強地面臭氧污染監(jiān)測網(wǎng)的建設. 以保護人體健康或植被為目的，歐洲的臭氧固定采樣點位于不同類型的站點. 根據(jù)主要的排放源，站點可分為交通站點(traffic)、工業(yè)站點(industrial)和背景站點(background). 交通站點是指靠近一條主要道路的站點，工業(yè)站點要求靠近工業(yè)區(qū)或工業(yè)源，而背景站點要求其污染水平代表一般人口或植被的平均暴露量. 根據(jù)建筑物的分布或密度，站點周圍的區(qū)域又可劃分為城區(qū)(urban，連續(xù)建成的城區(qū))、郊區(qū)(suburban，基本建成的市區(qū))和農(nóng)村(rural，所有其他地區(qū)). 歐洲《環(huán)境空氣質(zhì)量指令》規(guī)定，采集目標監(jiān)測站點一年之內(nèi)采集到的數(shù)據(jù)需超過90%，一年內(nèi)所有采集到的數(shù)據(jù)中需有75%以上的有效數(shù)據(jù). 截至2017年，歐盟28個成員國共有1 776個臭氧監(jiān)測站點，其中交通站點、工業(yè)站點和背景站點分別有101、176和 1 449個，背景站點的占比為81.6%. NO2監(jiān)測站點共有 3 045 個，其中交通站點、工業(yè)站點和背景站點分別有941、426和 1 678 個，背景站點的占比為55.1%. 由于各成員國之間的臭氧污染情況、人口密度等不同，各國選用的監(jiān)測網(wǎng)絡布設原則存在差異，同時各國監(jiān)測站點的監(jiān)測水平和運行時間也不盡相同，因此如何提高數(shù)據(jù)的可靠性和可用性是歐洲完善臭氧監(jiān)測網(wǎng)絡亟待解決的問題.

3.4 深化臭氧污染區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控機制

歐盟的區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控管理模式總體上可以概括為橫向主體協(xié)作和縱向主體管理相結合. 橫向主體協(xié)作包括簽署區(qū)域性大氣防治公約和協(xié)議(以EMEP為基礎、CLRTAP為核心、八項議定書為補充[34])，組建區(qū)域大氣污染科學中心和區(qū)域控制質(zhì)量委員會，督促和實現(xiàn)各國政府之間的合作治理. 縱向主體管理主要包括制定和實施區(qū)域大氣污染防治的指令、條例和決定等，形成超國家、國家和地方等多個層次的區(qū)域協(xié)調(diào)體系.

1979年歐盟簽訂了第一個區(qū)域性空氣污染治理公約——《遠距離越境空氣污染公約》(LRTAP)，該公約是成員國政府之間合作的一個正式框架. 根據(jù)該公約，各成員國需負責制定并實施相關政策和戰(zhàn)略，如建立大氣質(zhì)量管理體系；同時，各成員國之間還應在主要污染物的減排研發(fā)、污染物排放速率、濃度的檢測與測量、關鍵信息的分享、技術人員的培訓等方面開展積極的交流合作. 目前該公約已成了歐盟實施區(qū)域大氣污染防治的重要手段，在大氣污染聯(lián)防聯(lián)控機制中發(fā)揮了重要作用[34]. 《遠距離越境空氣污染公約》(LRTAP)自1979年12月簽訂以來已經(jīng)有40年的歷史，締約方數(shù)量從32個發(fā)展到現(xiàn)在的51個，催生了八項設定減排承諾的議定書. 這些議定書包括于1988年簽訂針對NOx減排簽訂的《索菲亞協(xié)議》和1991年簽訂旨在減少VOCs排放的《日內(nèi)瓦協(xié)議》，以及2012年為主要污染物質(zhì)設定2020年排放上限的《哥德堡協(xié)議》等. 歐洲委員會表明《遠距離越境空氣污染公約》及其減排協(xié)議起到了重要作用，包括將排放與經(jīng)濟增長脫鉤，將特定空氣污染物減少40%～80%，以及避免每年約60萬人過早死亡等. 值得注意的是，歐洲各國之間簽訂的減排協(xié)議并沒有約束力，需通過與指令、標準和國家排放上限等縱向主體管理相結合最終實現(xiàn)減排承諾.

3.5 推進臭氧污染防治科學研究

強有力的科技支撐是科學指導和推進臭氧污染防治工作的關鍵因素之一. 自1977年10月歐洲大氣污染物遠距離傳輸監(jiān)測和評價合作方案(The Co-operative Programme for Monitoring and Evaluation of the Long-range Transmission of Air Pollutants in Europe，簡稱“EMMP”)啟動以來[35]，通過開展基本監(jiān)測和強化觀測活動、編制排放清單、建立大氣化學傳輸和沉積模型、開發(fā)成本效益及達標評估模型等，為各成員國提供了大氣污染物濃度、沉積、跨界傳輸通量等信息[36]，提高了對氣候變化以及環(huán)境空氣質(zhì)量的認識，有效地為歐洲減排協(xié)議的制定尤其是《遠距離越境大氣污染公約》提供了科學認知. 該計劃的指導機構由《遠距離越境大氣污染公約》締約方科學當局代表組成，主要負責對EMEP項目執(zhí)行的指導和監(jiān)督，并每年向《遠距離越境大氣污染公約》執(zhí)行機構匯報工作[35]；運行機構為區(qū)域空氣質(zhì)量管理委員會和區(qū)域大氣污染科學中心，分別負責政府決策和科學研究[10]，主要組成機構包括5個計劃中心和4個工作組(見圖7).

圖7 歐洲大氣污染物遠距離傳輸監(jiān)測和評價合作方案(EMEP)主要組成機構Fig.7 The main constituent bodies of the Co-operative Programme for Monitoring and Evaluation of the Long-range Transmission of Air Pollutants in Europe (EMEP)

圖8 我國近年來臭氧污染防治進展Fig.8 Progresses of ozone pollution control in China in recent years

歐洲十分重視并開展了許多臭氧對人體健康和生態(tài)系統(tǒng)影響的研究[37]，且在每年的歐洲空氣質(zhì)量報告中都會對這兩部分進行報告. 《2019年歐洲空氣質(zhì)量報告》[23]中顯示：2016年在歐盟28國中由于臭氧暴露而導致的過早死亡人數(shù)為 14 000 人，受影響最大的國家分別為意大利、德國、西班牙、法國和波蘭；每10萬居民中過早死亡發(fā)生率最高的國家是希臘、阿爾巴尼亞、摩納哥、科索沃、意大利和黑山，影響最小的國家是安道爾、冰島和愛爾蘭. 自2000年以來盡管AOT40值逐年變化較大，但歐洲農(nóng)業(yè)區(qū)的大部分地區(qū)已經(jīng)超過了為保護植被的長期目標值〔18 000 (μg/m3)·h〕. 2016年，在歐洲32個國家所有農(nóng)業(yè)用地中約15%的AOT40值超過為保護植被的目標值〔18 000 (μg/m3)·h〕. 綜上，臭氧對人體健康和植物的影響不容忽視，加強該方面的研究是十分有必要的.

4 我國臭氧污染防治進展分析

為遏制臭氧污染，改善空氣質(zhì)量，我國在制定臭氧污染防治策略、出臺標準與規(guī)范、加強綜合能力建設以及開展科學研究等方面積極推進臭氧污染防治工作[38-39](見圖8). 目前，我國臭氧污染防治工作進展以及存在的不足，具體總結如下.

4.1 我國臭氧污染防治工作與研究進展

“十一五”末至“十二五”初，我國大氣污染的區(qū)域性、復合型污染特征逐漸顯現(xiàn)，臭氧污染日益凸顯，然而《大氣污染防治行動計劃》和《打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》均以實現(xiàn)PM2.5濃度降低為首要考核目標. 為此，我國開始了從單一污染物防控向多污染物協(xié)同控制的轉變，在國家層面上逐步確定了多污染物協(xié)同控制的大氣污染防治策略. 2018年《關于打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)、推進臭氧污染防治工作的指導意見(征求意見稿)》的發(fā)布，標志著臭氧污染防控被納入國家大氣污染治理體系. 綜上，我國目前已明確了多污染物協(xié)同控制的防控策略和臭氧管控基本思路，并在臭氧污染防治路徑方面形成了初步的認識.

為達到規(guī)定的標準與規(guī)范，臭氧污染防治技術的提升必不可少. 近年來，我國一直致力于臭氧污染防治綜合能力建設，光化學監(jiān)測網(wǎng)、臭氧污染預報預警系統(tǒng)以及臭氧污染來源解析技術等快速發(fā)展. 截至2015年，我國已有 1 436 個城市評價點、16個背景站和96個區(qū)域站相繼開展臭氧監(jiān)測. 環(huán)境空氣監(jiān)測網(wǎng)絡完成了從單純的質(zhì)量濃度監(jiān)測向化學成分監(jiān)測的重大轉變，以及增加了重點地區(qū)環(huán)境空氣VOCs監(jiān)測等. 我國環(huán)境質(zhì)量預報預警形成了“國家—區(qū)域—省級—城市”多層次預報業(yè)務體系. 2018年發(fā)布的《環(huán)境空氣臭氧污染來源解析技術指南(試行)(征求意見稿)》指導各地科學開展臭氧污染來源解析工作，增強了臭氧污染防治的科學性和精準性.

科學支撐是臭氧污染防治的基石，我國通過從國家層面上部署與臭氧污染相關的重要科技項目和國家自然科學基金項目等，在厘清臭氧污染態(tài)勢與規(guī)律、探討臭氧污染聯(lián)防聯(lián)控、臭氧與PM2.5協(xié)同控制機制，以及構建國家級臭氧污染防治技術與管理體系等方面均開展了較為廣泛而深入的工作，研究成果為我國空氣質(zhì)量持續(xù)改善提供了科技支撐；與此同時，我國在珠三角、長三角等地區(qū)和上海、成都等城市相繼開展了一系列臭氧污染防治的有益探索，積累了一些實踐經(jīng)驗，為其他區(qū)域和城市開展臭氧污染防治提供了示范. 充分利用重大活動空氣質(zhì)量保障的契機，在2015年北京“九三閱兵”、2016年杭州G20峰會、2017年廈門金磚會議、2018年青島上合峰會、2019年武漢軍運會等活動中，開展了區(qū)域性臭氧污染防治實踐，重點針對臭氧污染聯(lián)防聯(lián)控范圍、精準控制、濃度削峰、聯(lián)動方式等進行了探索.

4.2 我國臭氧污染防治存在的不足

2013—2019年除臭氧外的其他常規(guī)污染物濃度均有所下降，臭氧成為環(huán)境空氣質(zhì)量6個參數(shù)中唯一持續(xù)上升的污染物；同時，臭氧的污染范圍在逐年擴大，臭氧污染出現(xiàn)的時間逐年增加. 盡管我國已經(jīng)將臭氧污染防控納入國家大氣污染治理行動計劃，在區(qū)域和城市層面上的臭氧污染防治的探索與實踐等方面也取得了一定的成效，但總體而言我國的臭氧污染形勢并沒有得到很好的遏制.

在頂層設計方面，與PM2.5污染防治相比，臭氧污染防治在國家層面和大部分地區(qū)仍處于從屬地位，尚未構建完成科學的臭氧污染防治管理體系. 在出臺標準與政策方面，國家層面尚缺乏在臭氧污染控制目標約束下的NOx和VOCs協(xié)同減排研究和政策規(guī)劃，NOx和VOCs減排的協(xié)同性尚未得到充分體現(xiàn)，臭氧前體物尤其是VOCs減排的力度仍然有待加強. 在能力建設方面，總體來看已取得長足進步，但是我國區(qū)域協(xié)作和聯(lián)動機制尚未完善，對臭氧污染區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控的重視程度仍有待加強. 在科學研究方面，由于項目資助的分散性，導致相關認識不夠深入與系統(tǒng)，同時還存在缺少臭氧污染防治技術和管理體系等問題.

5 歐洲臭氧污染防治對我國的啟示

總結歐洲臭氧污染防治經(jīng)驗發(fā)現(xiàn)，完善的組織管理體系、強大的基礎支撐科技能力以及深入的科學研究三者之間環(huán)環(huán)相扣. 起步階段歐洲沒有完善的組織管理體系，簽訂的公約和協(xié)議對成員國臭氧前體物減排不具備強制執(zhí)行約束力，臭氧濃度上升的態(tài)勢沒有得到遏制. 之后，歐洲加強臭氧污染防控法律體系的建設，并結合臭氧污染研究成果逐步建立了科學的臭氧標準及臭氧污染評價體系，加強了臭氧及其前體物監(jiān)測網(wǎng)絡的建設，提供科學研究所需的基礎數(shù)據(jù)；同時，開展一系列臭氧污染科學研究，為臭氧污染防治政策制定提供科學指導，如隨著臭氧污染防治科學研究地不斷深入，逐漸完成了由單一污染物控制向多污染物協(xié)同控制的轉變. 針對對我國臭氧污染防治進展與不足的分析，再結合歐洲國家在臭氧污染防治方面的經(jīng)驗，得出對我國臭氧污染防治的啟示.

5.1 加強臭氧污染防治頂層設計

歐洲分工嚴密、職能全面的組織管理體系是防控臭氧污染的基石，而我國目前在大氣污染科學管理能力方面還亟待提升. 結合歐洲的管理經(jīng)驗，我國應該加強臭氧污染防治頂層設計，構建國家大氣環(huán)境管理決策支持體系；頒布臭氧前體物(NOx和VOCs)相關的管控要求，探明臭氧前體物協(xié)同減排和多污染物協(xié)同控制機制，持續(xù)推進前體物協(xié)同減排. 國家與地方在空氣質(zhì)量管控上職責分明，國家層面對地方提供指導與支持，地方為開展臭氧污染防控的核心力量；同時完善空氣質(zhì)量監(jiān)管體系，尤其是加強VOCs控制技術的指導與監(jiān)管，提升臭氧污染治理水平.

5.2 完善基礎支撐科技能力建設

歐洲一直在不斷加強臭氧監(jiān)測網(wǎng)絡的建設，因為高密度和高強度的臭氧監(jiān)測有利于掌握臭氧污染特征及其前體物排放特征，為開展地面臭氧的基礎研究提供了支撐[40]；同時，監(jiān)測網(wǎng)得到的大量和大范圍的臭氧及其前體物監(jiān)測數(shù)據(jù)有利于構建臭氧污染預測預報系統(tǒng)[27]. 我國雖然在2016年啟動了大氣顆粒物組分及光化學監(jiān)測網(wǎng)的建設，但目前還存在覆蓋不全面、缺少紫外輻射觀測以及臭氧污染預報預警能力有待加強等問題. 因此，我國應盡快構建科學、系統(tǒng)、覆蓋全面的大氣光化學立體觀測網(wǎng)，為科學評估臭氧污染狀況、防控效果及其對人體健康與生態(tài)環(huán)境的影響提供基礎科學數(shù)據(jù)；同時，應該優(yōu)化監(jiān)測技術、完善預報預警體系和發(fā)展臭氧來源解析技術等，夯實臭氧污染防治基礎能力建設.

5.3 深化臭氧污染防治科學研究

臭氧污染的防控離不開科學的指導. 歐洲利用多種手段(觀測和模擬等)不斷推進臭氧生成、傳輸、沉積及其影響等研究的過程中，提高了對臭氧污染防控的認識，及時調(diào)整環(huán)境政策的制定. 我國也應高度重視科學研究對臭氧污染防治的科學支撐作用，及時根據(jù)科學研究成果更新環(huán)境空氣質(zhì)量標準，調(diào)整臭氧前體物防控策略與防治重點. 加強基礎研究，為臭氧污染防治提供最為核心的數(shù)據(jù)基礎和科學認知基礎；同時，為保護人體健康和生態(tài)環(huán)境，應重視臭氧對人體健康及生態(tài)環(huán)境影響的研究，加強環(huán)境與健康法規(guī)體系的建設，確定環(huán)境健康指標，制定環(huán)境與健康保護政策.

5.4 加快長效環(huán)境行動計劃的制定

從1973年出臺《歐共體第一個環(huán)境行動規(guī)劃》開始，歐盟在上一個行動規(guī)劃年限到期時繼續(xù)制定下一個，不斷更新和完善其內(nèi)容，及時調(diào)整大氣污染控制的目標；同時，值得注意的是，行動規(guī)劃的有效年限在不斷延長，由4 a延至10 a. 短期措施只能暫時緩解問題，只有長效措施才能根本解決問題，但長效措施更需要科學支撐以及嚴格的執(zhí)行力度和有效的制度保障. 相對而言，我國雖然陸續(xù)發(fā)布了《大氣污染防治行動計劃》和《打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》等，明確了大氣污染防治工作的總體思路，并在珠三角、長三角和成渝地區(qū)開展了長期的臭氧污染防治的探索與實踐. 但總體而言，針對臭氧污染我國目前還沒有采取相關的長期控制措施. 應在結合歐洲國家經(jīng)驗的基礎之上，充分利用在重大空氣質(zhì)量保障活動中積累的經(jīng)驗，如2016年杭州G20峰會、2017年廈門金磚會議和2019年武漢軍運會等，制定出適合我國臭氧污染防控的長期行動計劃.

5.5 構建區(qū)域協(xié)調(diào)與協(xié)作機制

歐洲的經(jīng)驗表明，由于大氣污染的區(qū)域流動性，建立跨地區(qū)協(xié)調(diào)組織對于保障區(qū)域協(xié)作至關重要. 總體而言，我國行政體制以自上而下的運行模式為主，橫向地方政府之間的合作相對較少. 近年來，雖然在京津冀、長三角、珠三角等地區(qū)為應對跨地區(qū)大氣污染成立了一些區(qū)域性合作組織，但是多是臨時為了某個重大活動而成立的，缺乏穩(wěn)定性，其組織形式也都較為松散，沒有完整的組織架構和職能劃分，并未發(fā)揮真正的協(xié)調(diào)作用[41]. 因此，在重視重大臭氧污染事件、強調(diào)污染物減排的基礎上，應結合區(qū)域污染現(xiàn)狀、傳輸規(guī)律和前體物排放特征等，成立跨省份、城市層面的臭氧污染聯(lián)防聯(lián)控分區(qū)，創(chuàng)新構建科學且有效的臭氧聯(lián)防聯(lián)控機制. 加強與臭氧污染防治相關的監(jiān)測信息交流并完善共享機制，建立國家及地區(qū)聯(lián)合信息交流平臺，發(fā)布相關的法規(guī)，實施一系列臭氧污染協(xié)同防控措施；同時，重視提高臭氧污染預報預警能力，建立各地區(qū)和部門間通力合作的臭氧重污染應急聯(lián)動響應機制.