基于RSM-BBD的煤泥水沉降條件優化

張 鵬，王志強

(中國煤炭科工集團 南京設計研究院有限公司，江蘇 南京 210031)

在選煤廠實際生產中，洗選1t原煤產生3～5m3煤泥水[1]。煤泥水體系的物質組成十分復雜，包括極細顆粒的煤、黏土類礦物以及浮選使用的浮選藥劑殘余物等[2-4]。目前，關于煤泥水沉降條件的研究大多數僅僅采用單因素試驗法，確定不同影響因素的最佳取值。

王全武等[5]考察了不同煤泥水濃度條件下煤泥水的澄清效果，結果得出煤泥水濃度較高時易出現藥劑用量大、上清液濁度高等問題，不利于煤泥水澄清。王成勇等[6]通過考察藥劑用量和pH進行煤泥水沉降試驗，建立各因素的回歸模型。Lin等[7]通過試驗得出高嶺石和蒙脫石等黏土礦物不利于煤泥水沉降，其含量與沉降難度呈正相關。張濤等[8]研究得出堿性條件有利于煤泥水沉降，增大pH可以提高絮凝劑的活性，從而改善煤泥水沉降效果。針對條件優化，多數研究所采用的優化方法較為單一，其中正交實驗法應用較多。沈寧等[9]采用正交試驗法優化沉降條件，分析各因素與結果的影響效應關系，確定主要影響因素，但存在適用性和可視化性較差的問題。馬椽棟[10]等借助響應面法優化SDBS對低階煤泥浮選的作用，通過模擬與試驗結果對比，得出響應面法用于優化藥劑制度具有可行性。郝成亮[11]等采用響應面法對長焰煤浮選工藝進行優化，通過建立模型以及因子作用分析，得出具有規律性的回歸方程，可以直接用于預測相關試驗結果，提高研究結果的通用性。因此，本文首先采用單因素試驗法進行煤泥水沉降試驗，其次借助響應面法優化沉降條件，建立響應面優化模型，得出回歸方程，并分析變量因素以及交互作用與響應值的主效應關系，得出最佳沉降條件，為相關的煤泥水沉降研究提供參考。

1 煤泥水沉降試驗

1.1 樣品分析

試驗選用內蒙古轉龍灣選煤廠浮選尾煤，參照國家標準GB/T 30732—2014對煤泥樣品進行工業分析，結果見表1。采用激光粒度分析儀和X射線衍射光譜分析儀對煤泥樣品進行粒度組成和XRD分析，結果如圖1和圖2所示。

表1 煤泥樣品工業分析 %

圖1 煤泥樣品粒度分析

圖2 煤泥樣品XRD分析

綜上可知，煤泥樣品的灰分為59.46%，顆粒粒度小于26.85μm的占90%，其主要物質組成為石英、高嶺石和蒙脫石。由于黏土礦物自身的結構和性質，當煤泥水中含有此類礦物時，在煤泥水沉降處理過程中會出現泥化現象，從而降低煤泥水的沉降效果[12]。

1.2 試驗方法

采用XL-1馬弗爐、BYP-070GX-7D電熱恒溫鼓風干燥箱、BSA224S電子天平進行煤樣工業分析，采用Bettersize2600激光粒度分析儀和Bruker D8X射線衍射光譜分析儀進行煤樣粒度和XRD分析。配制不同濃度煤泥水至500mL，其次將相應質量的陰離子型聚丙烯酰胺(質量比0.1%，相對分子質量為800萬)倒入60℃的定量蒸餾水中，通過JB-1加熱磁力攪拌器進行攪拌，待溶液中無固體顆粒時視為配制完成。通過加入鹽酸(分析純)和氫氧化鈉(分析純)調節煤泥水pH，用2100/3CPro型pH計進行測定。自制煤泥水沉降裝置，將刻度標注(最小單位為1mm)的標準坐標紙豎直粘貼在量筒(500mL)外壁，500mL刻度處對應0cm。以沉降速度、上清液濁度、壓實層高度為評價指標，考察煤泥水濃度、pH和NPAM用量對煤泥水沉降效果的影響，借助SK2009顯微鏡觀察不同pH條件下的煤泥絮團，得出各因素的最佳取值范圍。在此基礎上，采用響應面法對煤泥水沉降條件進行優化，建立響應面回歸模型，研究變量因素與評價指標主效應關系以及交互作用影響，并得出二階回歸方程。最后在優化后條件下進行試驗，驗證該響應面優化模型的可行性。

1.3 評價指標

依據國家標準GB/T 26919—2011進行煤泥水沉降試驗，以沉降速度、上清液濁度、壓實層高度為評價指標。

沉降速度的計算公式如下：

式中，V為沉降速度，cm/s；Ti為某一累計時刻，s；Hi為Ti時刻澄清區高度，mm；a、b分別為直線段首端和末端順序號；M為直線段a到b的累計數，M=b-a+1。

上清液濁度：沉降5min后用濁度計對上清液5cm處進行三次測定取平均值。壓實層高度：沉降5min后用刻度尺對沉降壓實層進行測量。

為了在響應面優化試驗中更加直觀的評價煤泥水的沉降效果，建立了綜合指標[13]：

2 煤泥水沉降單因素試驗結果分析

2.1 煤泥水濃度

在pH為7.6，NPAM用量1.5mL的條件下進行煤泥水沉降試驗，考察煤泥水濃度對其沉降效果的影響，結果如圖3所示。

圖3 煤泥水濃度對煤泥水沉降效果的影響

由圖3可知，隨著煤泥水濃度增加，沉降速度不斷減小，而上清液濁度和壓實層高度呈迅速增加趨勢。當煤泥水濃度為40～60g/L時，沉降效果達到較好水平。當藥劑用量一定時，煤泥水濃度越高，上清液中存在的煤和黏土顆粒越多，導致濁度增大。相應地，顆粒總量增大勢必會使壓實層高度增加。實際生產中，當煤泥水濃度較大時，尤其是煤泥水中細顆粒含量增加會增大溶液體系的動力黏度，易導致濃縮機發生壓耙事故，從而影響選煤廠正常生產。

2.2 pH值

在煤泥水濃度60g/L，NPAM用量1.5mL的條件下進行煤泥水沉降試驗，考察pH對煤泥水沉降效果的影響，結果如圖4所示。

圖4 pH對煤泥水沉降效果的影響

由圖4可知，pH值改變對煤泥水的沉降效果影響較大，pH值與煤泥水澄清界面的下降速度呈正相關性變化，與上清液濁度和壓實層高度呈正相關性變化。當pH=9時，煤泥水沉降效果最佳。其原因是pH能夠影響NPAM的活性，在堿性環境中NPAM發生部分水解得到陰離子型聚丙烯酰胺[14]。使用顯微鏡(20倍)對沉降過程的煤泥絮團(圖5)進行觀察，發現pH=9時的絮團體積相較于pH=7時明顯增大，說明合理的堿性環境下有利于煤泥水沉降。

圖5 煤泥絮團的光學顯微圖像(×20)

2.3 NPAM用量

在煤泥水濃度60g/L，pH為9的條件下進行煤泥水沉降試驗，考察NPAM用量對煤泥水沉降效果的影響，結果如圖6所示。

圖6 NPAM用量對煤泥水沉降效果的影響

由圖6可知，當NPAM溶液用量小于2mL時，隨著用量的增加，煤泥水沉降速度和壓實層高度增幅明顯，上清液濁度稍有下降；繼續增加NPAM用量，沉降速度有所增加，但上清液濁度和壓實層高度急劇升高。當NPAM用量過大時，煤泥水的黏稠度增加，導致煤泥水沉降效果變差。綜合得出：NPAM用量為2mL時最佳，此時沉降速度為0.93cm/s，上清液濁度為30.07NTU，絮團高度為2.9cm。

3 響應面優化試驗

3.1 試驗設計

選取煤泥水濃度α(A)、pHβ(B)、NPAM用量γ(C)為變量因素，以煤泥水沉降綜合指標(η)(式2)為響應值，根據Design-Expert8.0.6軟件中Box-BehnkenDesign響應面法(RSM-BBD)[15，16]設計了3因素3水平試驗(共17組)。3個變量因素的水平取值見表2。

表2 因素水平與取值

3.2 結果與回歸分析

響應面優化試驗方案與結果見表3。根據試驗結果進行回歸分析，結果見表4。

表3 試驗方案與結果

表4 回歸分析結果

由表4可知，響應面優化模型的F值為170.46，說明該模型用于優化煤泥水沉降具有極高可信度，P值表示不同因素對響應值的影響程度，其數值越小表明其影響越顯著，該模型P<0.0001<0.05，模型出現信噪比錯誤的概率不足0.01%，同時，失擬項的F值為5.53，證明在優化試驗過程中失擬因素對結果的影響可以忽略不計。

優化試驗的實際值與預測值關系如圖7所示。由圖7可知，實際值基本上都分布預測值直線上，說明擬合度較高，擬合結果顯示其相對誤差小于5%，說明響應面優化模型的預測準確可靠。

圖7 預測值與實際值關系圖

將響應值與變量因素進行回歸擬合得出綜合指標的二階回歸方程為：η=3.61-0.23α-0.043β+0.047γ+0.001αβ-0.04αγ-0.01βγ-0.13α2-0.16β2-0.32γ2，其相關性系數R2=0.954，R2越接近于1，表明響應面優化模型的預測性越準確[17]。

通過對模型進行方差分析可知，模型一次項A(P<0.0001<0.05)、B(P=0.0017<0.05)、C(P=0.003<0.05)，說明3個變量因素對綜合指標的影響均顯著；交互項AB(P=0.4849)，AC(P=0.0214)和BC(P=0.4849)，即AC兩因素的交互作用對綜合指標有較大影響，AB和BC的交互作用對綜合指標的影響不顯著；二次項A2、B2和C2的P值均小于0.0001，影響極顯著。根據二階回歸方程的一次項系數絕對值可以判斷出變量因素對綜合指標的影響程度，即變量因素與綜合指標的主效應關系為：煤泥水濃度(A)>NPAM用量(C)>pH(B)。

綜合指標的響應曲面和等高線如圖8所示，通過響應曲面邊緣與中心點之間的坡度可以判斷變量因素對綜合指標的影響程度，且呈正相關性。等高線圖中的等高曲線所圍成的圓形規則程度能夠反映交互作用對綜合指標的影響，圓形表示影響不顯著[18]。

由圖8(a)分析得出，當煤泥水濃度為40～48g/L，pH為8～9.2時，綜合指標達到最優范圍；等高線圖(圖8(b))呈圓形，說明兩因素的交互作用對綜合指標的影響較小。由圖8(c) (d)分析得出，煤泥水濃度為40～50g/L，NPAM用量為1.5～2.5mL為最佳區間；等高線圖呈明顯橢圓狀，說明煤泥水濃度和NPAM用量兩因素的交互作用對綜合指標的影響極顯著。由圖8(e) (d)分析得出，綜合指標的最優值位于響應曲線中心處，等高線圖中圓形長短半徑差較小，即影響不顯著。綜上，3個因素兩兩之間的交互作用對綜合指標的影響程度為：AC>BC>AB。

圖8 綜合指標的響應曲線和等高線圖

3.3 條件優化與驗證試驗

在響應面優化后條件下進行驗證試驗。煤泥水最佳沉降條件為煤泥水濃度44.7g/L，pH=8.9，NPAM用量2.18mL，該條件下進行三次試驗取平均值，結果見表5。考慮到實際生產過程的便捷性，對最佳沉降條件進行修正，修正后條件及試驗結果見表5。

由表5可知，修正后沉降條件為煤泥水濃度45g/L，pH為9，NPAM用量為2.2mL，此時沉降速度為1.02cm/s、上清液濁度為30.77NTU、壓實層高度為2.8cm，綜合指標為3.64cm/(s·NTU)，與模型預測的綜合指標3.68cm/(s·NTU)非常接近。證明響應面模型用于優化煤泥水沉降條件具有可行性。

表5 優化條件下驗證試驗結果

4 結 論

1)煤泥水濃度、pH和NPAM用量對煤泥水的沉降效果均有明顯影響。

2)3個變量因素及其兩兩之間的交互作用對煤泥水沉降綜合指標的影響程度分別為A>C>B，AC>BC>AB。

3)優化后煤泥水沉降條件為：煤泥水濃度44.7g/L，pH=8.9，NPAM用量2.18mL，此時煤泥水沉降的綜合指標為3.68cm/(s·NTU)。與修正后條件下的綜合指標3.64 cm/(s·NTU)，非常接近，證明該響應面模型用于優化煤泥水沉降條件具有可行性。