基于抽運-探測法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的理論研究*

王聰 呂冬翔

1) (天津理工大學理學院, 天津 300384)

2) (中國電子科技集團公司第十八研究所, 天津 300384)

采用拉曼頻移器在晶體介質中利用相干反斯托克斯散射效應可以獲得超短脈沖(皮秒)反斯托克斯激光.基于抽運-探測法的晶體拉曼頻移器可以實現相干反斯托克斯散射的共線相互作用, 從而可以有效提高反斯托克斯光的轉化效率.本文在平面波近似下建立了基于抽運-探測法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的耦合波方程組, 引入歸一化參量對方程組進行了歸一化處理.通過數值計算, 得到了描述皮秒反斯托克斯拉曼頻移器運行的一組普適理論曲線, 分析了歸一化拉曼增益系數G、歸一化相位失配參數ΔK 以及探測光脈沖能量占基頻光總能量的比值rprobe 三個變量對反斯托克斯拉曼頻移器性能的影響, 確定了實現高效反斯托克斯轉化時各歸一化變量的合理取值.采用實驗數據對該理論模型的正確性進行了驗證, 反斯托克斯轉化效率的理論值與文獻數據基本一致.

1 引 言

隨著晶體材料研究的不斷深入, 基于受激斯托克斯拉曼散射(stimulated Stokes Raman scattering, SSRS)效應的晶體拉曼激光器作為擴展激光波長范圍的重要手段之一, 已成為固體激光器領域研究的熱點[1?10].利用相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering, CARS)效應, 可以在拉曼晶體中實現頻率上轉換, 從而獲得反斯托克斯光[11?19].它可以進一步擴大相干光譜范圍, 產生具有重要應用價值的相干光.例如,晶體中的CARS 效應能夠將532 nm 激光轉化為在彩色全息、光學對抗、激光顯示等方面有重要應用的藍光輸出.另外, 皮秒激光以其超高的峰值功率在許多領域得到了廣泛的應用.因此, CARS 效應與皮秒激光的結合為反斯托克斯激光的應用開辟了更多的可能性[12,14].

拉曼頻移器是產生超短脈沖反斯托克斯激光的有效方法.2004 年, Grasiuk 等[14]采用兩級拉曼頻移器在KGd(WO4)2晶體中實現了532 nm 激光的頻率上轉換, 當第一級晶體產生的一階斯托克斯種子光與抽運光在第二級晶體中的傳播方向滿足相位匹配條件時, 獲得了轉化效率為4%的511 nm反斯托克斯光輸出.然而, 第二級晶體中的非共線相位匹配導致抽運光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的光束不能完全重合, 從而限制了反斯托克斯光的轉化效率.2017 年, Smetanin 等[12]設計了一種新的實驗方案, 采用抽運-探測法實現了CaCO3晶體中共線相位匹配的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器, 由探測光向反斯托克斯光的轉化效率高達30%.基頻光光源發出的基頻光由分光裝置分為不同偏振態的抽運光和探測光, 經光學延時系統進行時間和空間同步后入射到拉曼晶體中.當抽運光和探測光束以一定的角度入射到拉曼晶體中時, 可以實現抽運光、探測光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的共線相位匹配.抽運光通過SSRS 效應產生一階斯托克斯光, 反斯托克斯光則由探測光經CARS 效應產生.

理論模擬是研究激光運轉的重要手段.Shen和Bloembergen[20]采用耦合波方程解釋了受激拉曼散射中高階斯托克斯和反斯托克斯光的產生.此后, 耦合波方程被廣泛用來研究拉曼激光器[8,9]和反斯托克斯激光器特性[11?13].Smetanin 等[12]采用物質方程和耦合波方程分析了探測光和抽運光光強三種占比情況下CaCO3皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的轉化效率.然而, 以往報道的反斯托克斯拉曼頻移器理論雖能反映頻移器的運轉規律, 但未有報道研究頻移器的最優化問題, 也未有報道給出頻移器參量對反斯托克斯激光輸出特性的影響.本文采用耦合波理論對基于抽運-探測法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器進行了理論研究.考慮探測通道中一階斯托克斯光和抽運通道中二階斯托克斯光的產生, 在平面波近似下, 建立了皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的耦合波方程.對耦合波方程進行了歸一化處理和數值求解, 得到了一組反映歸一化參數對反斯托克斯拉曼頻移器性能影響的曲線, 分析了歸一化參量對反斯托克斯光轉化效率的影響.本文提出的歸一化耦合波理論有助于了解皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的運轉規律, 而且對頻移器的設計具有指導意義.

2 理論分析

2.1 相互作用原理

考慮探測通道中一階斯托克斯分量的產生和抽運通道中二階斯托克斯分量的產生, 忽略高階斯托克斯光和反斯托克斯光的產生, 各分量之間的相互作用原理如圖1 所示.圖1(a)為抽運通道SSRS過程的能級圖.頻率為ωpump的抽運光入射到拉曼晶體中, 與物質分子相互作用, 一個抽運光光子轉化成一個頻率為ω1s的一階斯托克斯光光子, 當一階斯托克斯光強度大于二階斯托克斯光閾值時, 作為抽運光產生頻率為ω2s的二階斯托克斯光.探測通道的CARS 過程是抽運光、探測光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的四波混頻過程, 如圖1(b)所示.在這個過程中, 產生一個頻率為ωa的反斯托克斯光子的同時, 消耗一個一階斯托克斯光子和一個頻率為ωprobe的探測光光子, 產生一個抽運光光子.當反斯托克斯光強度足夠大時, 還可以作為抽運光通過SSRS 向探測光轉化, 如圖1(c)所示.

2.2 耦合波方程

在平面波近似下, 基于抽運-探測法的反斯托克斯拉曼頻移器的耦合波方程為

圖1 抽運通道和探測通道中的拉曼散射能級圖 (a) 抽運通道的SSRS 能級圖; (b) 探測通道的CARS 能級圖; (c) 探測通道的SSRS 能級圖Fig.1.Raman scattering energy levels in pump and probe channels: (a) SSRS in pump channel; (b) CARS in probe channel;(c) SSRS in probe channel.

式中,Ej(j= a, pump, probe, 1s, 2s)分別為沿z軸傳播的反斯托克斯光、抽運光、探測光、一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的緩變振幅,nj為拉曼晶體中各輻射分量的折射率,c為真空中的光速,νm(m= p, a, 1s, 2s)分別為基頻光、反斯托克斯光、一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的頻率,g為拉曼晶體對基頻光的拉曼增益系數, Δk=k1s–kpump–kprobe+ka為四波混頻的相位失配參量.Ej為t和z的函數, 即Ej=Ej(t,z), 為方便起見, 這里采用簡化形式.

抽運光和探測光單程通過拉曼晶體, (1)式的初始條件為

式中,Ep(t)為從光源發出的基頻光的緩變振幅,rprobe為探測光能量占基頻光總能量的比例.

為使耦合波方程具有一般性, 引入歸一化空間坐標ζ、歸一化時間τ、歸一化緩變振幅φj、歸一化拉曼增益系數G和歸一化相位失配參量 ΔK:

式中,lR為拉曼晶體的長度,tR為光在拉曼晶體中單程通過所需要的時間,Epmax為光源產生的基頻光的最大振幅.

假設基頻光脈沖的強度在時間上為高斯分布,脈沖寬度為wp, 則基頻光的歸一化振幅φp與歸一化時間τ之間的關系可表示為

式中,φp為隨機相位,τpm為脈沖峰值對應的歸一化時間,Wp=wp/tR為基頻光的歸一化脈沖寬度.若基頻光脈沖寬度wp= 20 ps, 拉曼晶體長度lR= 1.5 cm, 拉曼晶體折射率n= 2, 則估算出的Wp= 0.2.

將(3)式代入(1)式和(2)式中, 可以得到歸一化耦合波方程組為

歸一化初始條件為

運用初始條件(6)式對(5)式進行數值求解,可以得到出射分量j的歸一化振幅φj(1,τ), 則各分量出射光的單脈沖能量為

式中,Aj為分量j的光束面積.

各拉曼分量的轉化效率定義為輸出脈沖能量與入射基頻光脈沖能量之比

式中,Ap為基頻光的光束面積.拉曼分量j的歸一化轉化效率定義為

3 數值分析與討論

圖2 G = 90, Wp = 0.2, rprobe 取不同值時(a) ηa, (b) η1s和(c) η2s 隨ΔK 的變化Fig.2.(a) ηa, (b) η1s and (c) η2s versus ΔK for different rprobe with G = 90 and Wp = 0.2.

相位失配參量是影響四波混頻強度的一個重要因素.圖2 給出了不同rprobe時反斯托克斯光、一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的歸一化轉化效率(ηa,η1s和η2s)隨歸一化相位失配參量ΔK的變化關系, 其中G= 90,Wp= 0.2.當rprobe較小時(rprobe< 0.35), 抽運光的強度大于二階斯托克斯光的閾值, 因此二階斯托克斯光具有較大的轉化效率.ηa在相位匹配(ΔK= 0)時有最大值, 且η1s和η2s隨ΔK基本不變.隨著rprobe的增大, 二階斯托克斯轉化減弱, 反斯托克斯光的產生隨一階斯托克斯轉化的增加而增加.當rprobe約為0.35時,ηa和η1s達到最大值,η1s和η2s的曲線中心出現凹陷.抽運光強度低于二階斯托克斯光閾值(rprobe> 0.35) 時, 二階斯托克斯光消失,ηa和η1s隨rprobe的增大而減小.當rprobe> 0.37 時,ηa的最大值偏離ΔK= 0 處, 且ΔK= 0 處的ηa和η1s隨rprobe的增加迅速減小.

圖2 中曲線的變化規律可以用圖3 和圖4 給出的抽運光、探測光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的歸一化強度在拉曼晶體中的空間演化進行解釋, 其中圖3 中rprobe= 0.3, 圖4 中rprobe= 0.39.對于每一組曲線, |ΔK| = 0, 4 和8,G= 90,Wp=0.2.根據圖5(a)所示的脈沖形狀, 當rprobe= 0.3時, 二階斯托克斯光的產生消耗了入射抽運光和探測光脈沖峰值附近大部分的一階斯托克斯光,這導致了峰值附近的反斯托克斯輸出很弱.因此,將圖3 中基頻光的歸一化強度(|φp|2)設為0.8, 從而偏離了二階斯托克斯光產生的區域.相反, 如圖5(b)所示, 對于rprobe= 0.39, 沒有二階斯托克斯光產生, 一階斯托克斯光和反斯托克斯光均產生于入射脈沖峰值附近.因此圖4 中, 令|φp|2等于基頻光歸一化強度的最大值, 即1.

在圖3 和圖4 中, 拉曼晶體中各分量歸一化強度的空間演化分為以ζ1和ζ2為分界點的3 個階段.第1 個階段(ζ<ζ1)是受激拉曼散射的積累階段, 散射光在ζ1點達到一定強度時使抽運光迅速向一階斯托克斯光轉化.與此同時, 產生的一階斯托克斯光參與到CARS 中, 反斯托克斯光強度在ζ1點也快速增長.在ζ1點前, |ΔK|越小, CARS 效應越強, 造成的斯托克斯散射損耗也就越大, 則ζ1越大; 并且rprobe越大, 探測光越強, 反斯托克斯衰減越大,ζ1也越大.在第2 個階段(ζ1<ζ<ζ2),四波相互作用迅速增強, 抽運光通過SSRS 轉化為一階斯托克斯光, 探測光通過CARS 轉化為反斯托克斯光, 一階斯托克斯光和反斯托克斯光強在ζ2處達到最大值.|ΔK|越小, 相互作用越強, 導致ζ2處的一階斯托克斯光和反斯托克斯光強度越大,剩余抽運光和探測光強度越小.在第3 個階段(ζ>ζ2), 反斯托克斯光的強度大于SSRS 的閾值,通過SSRS 向探測光轉化.當|ΔK|較大時, 由于ζ2處作為初始散射光的探測光強度大, 反斯托克斯光強度下降更快.在圖3 所示的情況下,ζ2均小于1,因此, 輸出的一階斯托克斯光和反斯托克斯光的強度隨|ΔK|的增大而減小.然而, 當rprobe較大時, 在相位匹配時ζ2大于1 (圖4(a)), 因此輸出的一階斯托克斯光和反斯托克斯光的強度最低.

圖3 rprobe = 0.3, G = 90, Wp = 0.2 時, 抽運光、探測光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光歸一化光強隨ζ 的空間演化 (a) |ΔK| = 0;(b) |ΔK| = 4; (c) |ΔK| = 8Fig.3.Plots of the spatial evolution of pump, probe, first Stokes, and anti-Stokes normalized intensities with rprobe = 0.3, G =90 and Wp = 0.2: (a) |ΔK| = 0; (b) |ΔK| = 4; and (c) |ΔK| = 8.

圖4 rprobe = 0.39, G = 90, Wp = 0.2 時, 抽運光、探測光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光歸一化光強隨ζ 的空間演化 (a) |ΔK| = 0;(b) |ΔK| = 4; (c) |ΔK| = 8Fig.4.Plots of the spatial evolution of pump, probe, first Stokes, and anti-Stokes normalized intensities with rprobe = 0.39, G =90 and Wp = 0.2: (a) |ΔK| = 0; (b) |ΔK| = 4; and (c) |ΔK| = 8.

由以上分析可知, 在某些情況下, 相位匹配時反斯托克斯光的轉化效率并不是最高的, 但只要rprobe在合理的范圍內, |ΔK| = 0 仍然是獲得高反斯托克斯轉化效率的必要條件.因此, 在以下的計算中, 令|ΔK|的取值為零.

圖6 給出了不同rprobe時ηa,η1s和η2s隨G的變化關系, 其中|ΔK| = 0,Wp= 0.2.從圖6(a)和圖6(b)可看出,ηa和η1s隨G的變化規律幾乎相同, 這是由于反斯托克斯光產生的前提是一階斯托克斯光的存在, 如圖1(b)所示.定義Gath,G1sth和G2sth分別為ηa,η1s和η2s的增益閾值,Gaopt和G1sopt分別為ηa和η1s最大值對應的最佳增益值,則從圖6 可看出,Gath≈G1sth,Gaopt≈G1sopt,G1sopt≈G2sth.可以這樣定性地解釋: 開始階段,G較小, 抽運光在拉曼晶體中受激拉曼散射增益很弱,ζ1> 1, 沒有散射光輸出.G>Gath(G1sth)時,抽運光通過SSRS 開始向一階斯托克斯光轉化, 與此同時探測光通過CARS 開始向反斯托克斯光轉化,ηa和η1s迅速增長并分別在Gaopt和G1sopt處達到最大值.一階斯托斯克光達到一定強度后進而向二階斯托克斯光轉化,ηa和η1s隨G的增大迅速減小,η2s則隨之單調增大, 如圖6(c)所示.rprobe越小, 抽運光越強, 各階散射分量的增益閾值和最佳增益值則越小.

圖5 G = 90, |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時抽運光、探測光、一階斯托克斯光、二階斯托克斯光和反斯托克斯光的脈沖形狀 (a) rprobe = 0.3; (b) rprobe = 0.39Fig.5.Temporal profiles of the pump, probe, first Stokes,second Stokes and anti-Stokes pulses with G = 90, |ΔK| =0 and Wp = 0.2: (a) rprobe = 0.3; (b) rprobe = 0.39.

由圖2 和圖6 可知, 當G一定時, 反斯托克斯光的轉化效率在一個最佳的rprobe(ropt)時有一最大值, 反之亦是如此.|ΔK| = 0,Wp= 0.2 時, 反斯托克斯光最大歸一化轉化效率ηamax和對應的ropt隨G的變化見圖7.ropt隨G的增大單調增長,這與圖6 中得到的結果一致.G大于增益閾值后,ηamax隨G的增大先迅速增長, 在G= 110,ropt=0.373 時有最大值0.236, 隨后緩慢下降.這是由于反斯托克斯光是由探測光轉化而來, 當G< 110時, 反斯托克斯光在低增益時幾乎不向探測光轉化,rprobe越大, 探測光越強, 則反斯托克斯光越強,如圖8(a)和圖8(b)所示.然而, 如圖8(c)所示,當G> 110 時,G增大的同時ropt也增大,G的增大使反斯托克斯光向探測光轉化增強,ropt的增大使探測光向反斯托克斯光轉化增強, 但前者增量大于后者, 因此ηamax隨G的增大有所下降.

圖6 |ΔK| = 0, Wp = 0.2, rprobe 取不同值 時(a) ηa, (b)η1 s 和(c) η2 s 隨G 的變化Fig.6.(a) ηa, (b) η1s and (c) η2s versus G for different rprobe with |ΔK| = 0 and Wp = 0.2.

圖7 |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時, ropt 和ηamax 隨G 的變化Fig.7.ropt and ηamax versus G with |ΔK| = 0 and Wp = 0.2.

圖8 |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時抽運光、探測光、一階斯托克斯光、二階斯托克斯光和反斯托克斯光的脈沖形狀 (a) ropt =0.270, G = 60; (b) ropt = 0.373, G = 110; (c) ropt = 0.414,G = 160Fig.8.Temporal profiles of the pump, probe, first Stokes,second Stokes, and anti-Stokes pulses with |ΔK |= 0 and Wp = 0.2: (a) ropt = 0.270, G = 60; (b) ropt = 0.373, G =110; (c) ropt = 0.414, G = 160.

當rprobe一定時, 反斯托克斯光的轉化效率在一個最佳的G(Gopt)時有一最大值.|ΔK| = 0,Wp= 0.2 時, 反斯托克斯光的最大歸一化轉化效率ηamax和對應的Gopt隨rprobe的變化曲線如圖9 所示.與圖7 的分析和結論相同, 由于反斯托克斯光是由探測光轉化而來,ηamax隨rprobe的增大首先增長, 在Gopt= 110,rprobe= 0.373 時達到最大值.當rprobe> 0.373 時,rprobe的增大使反斯托克斯光向探測光的轉化多于探測光向反斯托克斯光的轉化, 因此ηamax隨rprobe的增大而下降.

下面分析Gopt隨rprobe的變化規律.當rprobe<0.05 時,Gopt隨rprobe的增大而減小, 這是因為當rprobe很小時, 抽運光很強, 大部分的抽運光通過SSRS 效應轉化成了二階斯托克斯光, 參與CARS效應的一階斯托克斯光很弱.Gopt的減小一方面減弱了抽運通道中的SSRS 效應, 使得探測通道中的CARS 效應增強, 另一方面減弱了探測通道中反斯托克斯光向探測光的轉化.當rprobe> 0.05時, 隨著rprobe的增大, 抽運光強度逐漸減弱,Gopt隨rprobe的增大而增大, 增強了抽運通道的SSRS效應以增大一階斯托克斯光的強度, 使得CARS效應最強而獲得最大的反斯托克斯轉換效率.

圖9 |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時, Gopt 和ηamax 隨rprobe 的變化Fig.9.Gopt and ηamax versus rprobe with |ΔK| = 0 and Wp =0.2.

4 實驗驗證

已知基頻光脈沖能量ep、基頻光脈沖寬度wp、基頻光光束面積Ap、拉曼增益系數g以及拉曼晶體的長度lR, 可以估算出基頻光脈沖的峰值振幅為歸一化拉曼增益系數為G=以及歸一化基頻光脈沖寬度為Wp=wp/tR.將歸一化參量值和探測光所占的能量比rprobe代入歸一化耦合波方程組中進行數值求解,可以計算反斯托克斯光的轉化效率.

如引言所述, 文獻[12]采用抽運-探測法在CaCO3晶體中實現了共線相位匹配的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器.下面采用文獻[12]中的實驗結果對本文理論的正確性進行驗證.表1 總結了文獻[12]中的部分實驗參數.表2 為反斯托克斯轉化效率的理論值與實驗數據的對比結果, 理論結果與實驗結果基本一致.誤差產生的原因有: 1) 本文的耦合波理論基于平面波近似, 實際入射的抽運光和探測光的光強在橫截面上近似為高斯分布, 且由于透鏡的聚焦, 光束有一定的發散角, 在晶體不同位置處光束半徑不同; 2) 理論上假設入射抽運光和探測光強度在時間上為高斯分布, 與實際光源產生的脈沖形狀有所差異.

表1 參考文獻[12]中的參數Table 1.Parameters in Ref.[12].

表2 不同情況下反斯托克斯轉化效率的理論值與實驗數據的對比結果Table 2.Comparisons of theoretical and experimental results of anti-Stokes conversion efficiency under different conditions.

為進一步驗證本文理論的正確性, 下面考慮一種更接近實際的情況.基頻光光強在橫截面上近似為高斯分布, 且在傳播方向上各處的光束半徑R均相等.因此, 基頻光的緩變振幅是徑向坐標r和t的函數,

為了與平面波近似時得到的結論有可比性, 即平面波近似和高斯近似時基頻光具有相同的脈沖能量和光束面積, 高斯近似時基頻光在光軸(r= 0)處的峰值振幅為平面近似時基頻光最大振幅Epmax的倍[8].因此, 高斯近似時基頻光的歸一化振幅表示為

當考慮光強的橫向分布時, 各拉曼分量的歸一化振幅為r,ζ和τ的函數, 則(5)式的歸一化初始條件為由(3)式和(10)式可以看出高斯近似時歸一化拉曼增益系數Gg(r) 與平面波近似時歸一化拉曼增益系數G的關系為

在時間上, 實際激光脈沖的上升沿比下降沿稍陡.為使基頻光脈沖形狀更接近實際情況同時便于計算, 令的上升沿和下降沿均為高斯函數.上升沿的寬度(由到的歸一化時間)與下降沿的寬度(由到的歸一化時間)的比值為0.8.

運用(12)式的初始條件對歸一化耦合波方程組(5)進行數值求解, 可以得到出射分量j的歸一化振幅由(8)式, 高斯近似時反斯托克斯光的轉化效率為

在上述高斯近似條件下, 采用表1 的實驗參數進行計算得出的反斯托克斯轉化效率的理論值如表3 所列, 與表2 中的結果相比可以發現, 兩種近似條件下的理論值均與實驗結果相符合, 同時也證明了平面波近似時耦合波理論可以正確地反映反斯托克斯拉曼頻移器的運轉特性.

表3 高斯近似時反斯托克斯轉化效率的理論值Table 3.Theoretical values of anti-Stokes conversion efficiency for Gaussian approximation.

5 結 論

本文在理論上研究了基于抽運-探測法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器, 建立了平面波近似下的耦合波方程組.為使方程組具有普適性, 引入4 個無量綱綜合參量對方程組進行了歸一化.對方程組數值求解顯示該拉曼頻移器的性能主要依賴于3 個參量: 歸一化相位失配參量ΔK、歸一化拉曼增益系數G及探測光與基頻光的能量比rprobe.在以往的報道中, 相位匹配(|ΔK| = 0)是皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的搭建原則[12,14].本文通過分析歸一化相位失配參量對反斯托克斯轉化效率的影響發現, 雖然在相位匹配條件下可以獲得最大的反斯托克斯輸出, 但前提是當G一定時rprobe在合理的范圍之內.在實際中, 較容易改變的參量為基頻光的峰值光強(|Epmax|2)和rprobe, 對于確定的拉曼晶體(g和lR一定), |Epmax|2決定了G的大小.因此,共線相位匹配時, 需選擇合適的基頻光能量和探測光比例才可以獲得高效的反斯托克斯光輸出.需要說明的是, 由于理論上抽運光和探測光的脈沖寬度相同且同步單程通過拉曼晶體, 當其他條件一定時, 基頻光的脈沖寬度對反斯托克斯光的轉化效率幾乎沒有影響.本文提出的歸一化耦合波理論可以作為分析基于抽運-探測法的共線反斯托克斯拉曼頻移器的理論工具, 輔助激光器的設計以實現超短脈沖(皮秒)反斯托克斯光的最大轉化效率.