北京市居民膳食大米無機砷的暴露評估

曹 琦， 曹素珍， 康藝瑾， 秦 寧， 段小麗

北京科技大學能源與環境工程學院, 北京 100083

最新全球疾病負擔研究[1]顯示，飲食暴露成為我國人群死亡和疾病的第三危險因素，較2009年風險增加15.3%. 近年來，由于大米污染等帶來的食品安全問題引起了社會大眾的廣泛關注. 根據聯合國糧農組織(FAO)統計，中國是世界水稻播種面積第二位、稻谷產量第一位的國家. 大米是中國人群食用量最高的主食，人群大米制品攝入率約98.9%[2]. 因此，了解人群的大米消費習慣，識別大米污染水平，對于防治大米污染帶來的食品安全問題具有重要作用.

近年來，受“鎘大米”事件的影響，對于大米污染物的研究多集中于鎘、鉻等有毒有害重金屬[3-6]. 相比而言，對大米中砷(As)的研究較少. 我國針對大米無機砷(iAs)的研究[7-9]顯示，大米iAs含量范圍為ND(未檢出)～206 μg/kg，平均含量為58.4 μg/kg，約1%的樣品iAs含量超過我國規定的最大污染水平(MCLs)(150 μg/kg)[10]. 已有研究[11]中云南省大米As含量超標率僅為0.50%. 然而，近年來世界各地大米中總砷(tAs)和iAs含量均呈升高趨勢[12-15]，我國土壤As污染問題隨著大量含As化肥農藥的施用逐漸加重，表層土壤tAs含量平均值為11.2 mg/kg[16]，約為世界平均水平(6 mg/kg)的2倍. As是一種在自然界中廣泛存在且毒性很強的類金屬元素[17]，被世界衛生組織國際癌癥研究機構列為Ⅰ類致癌物. 環境中As可以通過消化道和呼吸道進入人體，之后被腸胃道、肺和腎吸收，散布在身體組織和體液中，從而對人體產生毒害作用[18]. 流行病學研究[19]發現，iAs慢性暴露可引起皮膚受損、神經系統受損、高血壓、周圍血管疾病、心血管疾病、呼吸系統疾病、糖尿病、惡性腫瘤(包括皮膚癌)等一系列健康問題. 國際癌癥研究機構(IARC)提出，As能導致人類患膀胱癌、肺癌和皮膚癌[20]. 此外，相比于其他作物，水稻由于其組織特異性更易于富集As[11]；且對于亞洲人群，特別是中國人群，大米是人群As攝入的最大來源. 目前，對于大米As污染特征及人群暴露的研究仍處于發展階段，已有的大米As污染及人群暴露相關研究多集中于水稻-土壤體系As的遷移轉化[21]、大米中不同形態的As含量[22-23]以及基于參考暴露參數的人群大米As暴露評估[24-25]，而不同種類大米中As的污染特征，大米中毒性更強的iAs水平，以及人群實際的大米攝入特征和大米As的暴露量均缺乏詳實的數據. 已有大米As的相關研究[17-18,26-27]中，主要將大米種類分為精米和糙米. 然而，基于大米種類的準確分類，開展大米As污染調查和大米As暴露評估，有助于更好地了解攝入大米As對健康的危害，為大米As污染控制提供信息.

因此，開展人群大米攝入行為模式調查，分析人群膳食中大米As的污染特征，精細化地評估人群大米As暴露特征，可為有針對性地制定大米As暴露健康風險防范措施提供科學依據. 該研究以北京市為代表地區，通過電子問卷獲取居民大米消費行為模式信息；同時系統采集北京市居民最常消費的大米種類，利用高效液相色譜-電感耦合等離子體質譜(HPLC-ICP-MS)法分析不同種類大米中iAs的污染水平；結合人群大米As暴露行為模式特征及不同種類大米中As的污染特征，采用加權平均的方法獲取人群對大米的實際暴露濃度以精細化地評估北京市人群經大米膳食的As暴露量，以期為大米As污染防治、食品安全防控提供基礎數據和依據.

1 材料與方法

1.1 研究地點

北京市作為我國的首都，是全國政治、經濟、文化和教育的中心. 北京市作為我國典型的特大城市，信息發達及物流通暢使北京市居民消費的大米品類豐富齊全，第六次全國人口普查結果顯示，北京市的外來常住人口占比高達35.9%，且這一比例呈增長趨勢[27]. 人口的集中性及廣源性使北京市居民的膳食多樣化程度較高. 2020年一項有關北京市大米As的研究[24]表明，北京市大米As含量雖未超標，但居民攝食大米As的致癌現象需引起高度重視. 選擇北京市為典型地區開展人群大米膳食行為特征及大米As的暴露特征研究，以期為提供居民大米As暴露水平和評估大米As對人體健康的危害提供參考.

1.2 大米暴露行為模式問卷調查

為獲取北京市居民的基本信息及大米暴露行為模式信息，該研究在預調查的基礎上形成人群大米暴露行為模式電子調查問卷. 通過問卷的在線調查，獲取居民的性別、年齡、體重等基本信息和消費的大米種類、大米攝入量、大米烹飪方式等有關暴露行為的信息. 預調查和在線調查中進行了嚴格的質量控制，調查前對招募的志愿調查員進行專業培訓，調查時采用電子問卷方式，調查員分布在北京市16個區進行宣傳，調查完成后將結果進行統計，運用SPSS軟件剔除異常值的方法[28]，針對問卷異常值、缺失值進行電話回訪或剔除處理，其中，大米制品的設置參考了大米類研究[10]中的大米制品以及基于預調查中人群選擇度較高的大米制品. 采用與人口比例規模成比例的抽樣方法，并考慮各區的行政區劃特征，權衡人口規模和各行政區的功能，在每個區選擇4～5個采樣點. 根據最小樣本量計算模型〔見式(1)〕[29]，并基于預調查結果計算得到問卷調查的最小樣本量為110份. 此次調查共獲得119份問卷，剔除邏輯錯誤、信息不完整等無效問卷后，獲得有效電子問卷115份，均勻分布在北京市各區. 為保證問卷調查結果的準確性，對50%的問卷進行了電話回訪，回訪成功率為100%，問卷中關鍵問題的有效性在99%以上.

(1)

式中：N為最小樣本量，無量綱；Uα/2為顯著性水平為95%時相應的標準正態差，即1.96；σ為調查暴露參數的標準差，通過開展居民大米As暴露的行為模式問卷預調查獲得，由問卷計算得73；δ為允許誤差，基于預調查結果，取14；deff為設計效應值，取1；p為失訪率，基于預調查結果，取5%.

1.3 大米樣品采集

在問卷調查的基礎上，對居民食用各類大米的頻率、攝入量等消費特征進行分析，識別居民主要的大米購買方式、主要消費的大米種類、大米的產地及來源等信息，確定了大米樣品的多樣性和來源比例. 根據北京市行政區劃及人口分布特征，采用多階段分層隨機抽樣方法，最終在北京市16個區各設置1～3家(共42家)具有代表性的超市和市場以及電子商務平臺系統采集了不同種類的160份大米樣品，以期更全面、更真實地反映北京市居民大米消費的特點. 最終，該研究采集的大米樣品包括4類——粳米(98份)、秈米(17份)、糯米(34份)和糙米(11份).

采樣過程中，取50 g大米樣品裝于潔凈的聚乙烯食品包裝袋中，密封貼好標簽后，常溫運輸至實驗室，并盡快完成前處理分析. 進行大米樣品的質量控制，設置10%的全程序空白并采集10%的大米平行樣，運輸至實驗室一同處理.

1.4 大米iAs的前處理分析

將大米樣品冷凍干燥48 h后，研磨成細粉，在4 ℃下儲存待處理. 取 1.00 g凍干的大米粉樣品加入20 mL 0.15 mol/L的HNO3提取液，90 ℃提取2.5 h后，收集提取液. 將提取液離心(8 000 g)并使用0.45 mm膜過濾器過濾后，用陰離子交換柱(柱長度250 mm，柱內徑4 mm)進行過濾提取，過濾液進行適當稀釋后定容至50 mL，注入LC-ICP-MS(美國PerkinElmer，NexION 2000型)自動進樣器進行iAs含量的測定.

為保證精密度和準確度，在整個過程中進行了質量控制和質量保證. 采用國家標準化管理局標準物質GBW(E)100349進行前處理過程的質量控制；同時，該研究在每批前處理中設置1個試劑空白，設置2～3個平行處理樣，并設1份大米標準物質進行同步.

1.5 大米膳食的生熟重轉換

為更真實地反映居民大米消費行為和暴露特征，更精細地反映大米烹飪過程中水體As對大米As污染的影響，該研究根據人群大米膳食習慣特征，實驗室模擬烹飪過程以評估大米膳食中生熟重轉換. 該研究的人群大米暴露行為模式問卷調查顯示，約88%的人選擇使用電飯鍋蒸米飯或煮粥，超過50%的人蒸米飯采用1∶3的米水體積比，煮粥采用1∶5的米水體積比. 因此，該研究設置大米生熟重轉換試驗中，米飯和大米粥制作過程的米水體積比分別為1∶3和1∶5，并選擇電飯鍋為烹飪工具. 模擬過程中，為避免其他因素的影響，選擇蒸餾水作為試驗用水. 用燒杯準確稱量250 mL大米，并稱量大米質量(m1)，量取750 mL蒸餾水，將大米和蒸餾水放入電飯鍋中蒸，蒸熟后稱量米質量(m2)，m1/m2為大米與米飯的生熟轉化因子；以相同的試驗條件，用燒杯準確稱量250 mL大米，并稱量大米質量(m3)，量取 1 250 mL蒸餾水，將大米和蒸餾水放入電飯鍋中煮，煮熟后稱量米質量(m4)，m3/m4為大米與大米粥的生熟轉化因子.

1.6 暴露評估

該研究采用美國環境保護局(US EPA)推薦的暴露評價模型對北京市居民大米攝入途徑的As暴露量進行評價，計算公式[30]：

ADD=lngR×C×ED×EF/(BW×AT)

(2)

式中：ADD為大米As經口攝入的暴露劑量，μg/(kg·d)；C為大米中As的濃度，mg/kg；IngR為大米攝入量，g/d；ED為暴露持續時間，a；EF為暴露頻次，d/a；BW為體重，kg；AT為終生暴露時間，d.

該研究中大米的攝入量(IngR)參數和體重(BW)參數基于該研究的行為模式問卷調查獲取，2個參數的數據均呈正態分布，故取算術平均值. 其中，體重范圍為40～108 kg，標準差為12.39 kg；攝入量范圍為0～391.56 g/d，標準差為75.26 g/d；暴露持續時間(ED)、暴露頻次(EF)和終生暴露時間(AT)參數基于中國人群環境暴露行為模式調查[26]獲取，各相關參數的詳細取值見表1.

人群大米暴露行為模式調查結果表明，多數居民存在食用多種類大米的消費行為. 因此，為了更加精準地評估居民食用大米對As的暴露量，該研究綜合考慮居民的日常大米消費行為模式，結合每種大米As的污染特征，對居民日均大米As暴露量進行加權評估. 由于特定觀察期內居民的大米攝入量較為平穩，故通過對不同種類大米As濃度的加權來開展大米As經口的加權暴露評估，不同種類大米As的加權濃度計算公式：

表1 北京市居民大米As暴露評價相關參數

(3)

式中：C′為大米中As的加權濃度，mg/kg；Ci為i種類大米As的濃度，mg/kg；ηi為居民使用i種類大米占所有膳食大米的權重，無量綱.

1.7 數據分析

使用Microsoft Excel和SPSS 20.0軟件對所有數據進行統計分析，并檢驗分布特征進行描述性分析. 采用單方差分析(ANOVA)和顯著性檢驗方法分別進行大米As的差異性分析和相關性分析. 為分析居民大米As暴露精細化評估過程的不確定度，該研究使用Crystal Ball 16.0軟件對北京市男性居民大米As的暴露量進行蒙特卡羅模擬，根據大米中As濃度、體重及大米攝入量3個因素的分布特征模擬運算 10 000次. 該研究使用Origin 2018軟件中蒙特卡洛模擬值進行平均日暴露劑量的繪圖.

2 結果與討論

2.1 大米暴露行為模式特征

為了更準確和真實地評估居民大米As的暴露量，該研究在調查居民大米食用習慣和大米攝入量常規性信息的基礎上增加了對居民大米消費種類、大米消費來源詳細信息的調查；同時該研究進行了大米膳食生熟重轉換，米飯、大米粥的生熟轉化系數分別為0.491、0.267，以期能獲得精細化的人群大米As暴露量.

2.1.1大米消費種類

根據問卷調查結果，按照不同大米種類對居民的大米消費種類進行分析，發現82.80%的居民選擇吃粳米，14.10%的居民選擇吃秈米，1.76%的居民選擇吃糯米，1.34%的居民選擇吃糙米〔見圖1(a)〕. 結果表明，粳米是北京市居民消費量最高的大米種類，糙米是消費量最低的大米種類. 我國大米消費研究[27]表明，北方地區居民偏好消費粳米，食用粳米的最主要原因是居民的消費習慣.

2.1.2大米消費來源

從居民消費大米的來源來看，74.47%的大米來自東北地區，11.70%的大米來自華北地區，9.58%的大米來自長江地區，4.26%的大米來自東南亞進口〔見圖1(b)〕. 在大米購買方式上，86.16%的大米購自超市或農貿市場等市售方式，9.40%的大米來源于網購，4.44%的大米購于其他方式〔見圖1(c)〕. 結果表明，北京市居民消費的大米主要來自東北地區，日常食用大米主要通過市售獲得.

2.1.3大米食用習慣

北京市居民大米消費行為模式問卷調查結果顯示，居民食用大米類制品的主要形式有米飯、大米粥、炒米飯、大米粉以及其他米制品類，各種米制品的消費比例如圖1(d)所示. 居民每日大米攝入量中，米飯占各類米制品消費量的75.66%，大米粥、炒米飯、大米粉、其他米制品占比分別為11.03%、6.37%、0.80%、6.14%. 米飯和大米粥是北京市居民攝入量最高的米制品. 針對全國大米產區開展的一項研究[32]也表明，米飯是居民消費大米的最主要方式.

圖1 北京市居民大米消費種類、消費來源和食用習慣

2.1.4大米攝入量

表2中列出了全體居民對各種類大米攝入量的平均值和百分位值以及不同分組下居民對各種類大米攝入量的平均值. 由表2可見，北京市居民日均大米攝入量為91.19 g，范圍為0～391.56 g. 其中，居民對粳米的日均攝入量最高，對糙米的攝入量最低，平均值分別為75.50和1.22 g. 從不同性別來看，Mann-Whitney U檢驗發現男性的大米日均攝入量(116.15 g)顯著高于女性(75.13 g)(p<0.05)，與一項針對中國居民谷類及薯類消費現狀分析的研究結論[2]相似. 男性大米攝入量高于女性，其原因可能與男性的新陳代謝率高于女性，男性所需的能量較多有關. 從不同年齡組來看，45～55歲人群的米飯消費量高于其他人群，但無統計學差異，這一結果可能與當今社會發展迅速，食物極大豐盛，主食的選擇較多有關，青年人更熱衷多樣化的食物選擇，而45～55歲的人群相對偏好傳統的大米攝食，故該年齡段人群大米攝食量最高.

表2 北京市居民不同種類大米的日均攝入量

問卷調查中涉及到居民大米消費的相關信息，如大米種類、大米攝入量以及不同種類大米制品(大米飯大米粥、炒米飯、大米粉、其他大米制品)的日常消費頻率和消費量. 在此基礎上，根據大米制品與生米之間的質量換算系數，計算出人群對每種大米的日均消費干質量，米飯、大米粥、炒米飯、大米粉、其他米制品分別為68.99、10.06、5.81、0.73、5.60 g. 在此基礎上，結合每種大米中As的污染水平，評估居民經大米攝入途徑對As的日均暴露量.

2.2 大米中iAs濃度

不同種類大米iAs含量存在差異. 北京市居民消費的大米中iAs含量大小順序為粳米(0.063 mg/kg)>糙米(0.058 mg/kg)>糯米(0.057 mg/kg)>秈米(0.053 mg/kg). 總體上，北京市居民消費的大米中iAs的平均含量為0.060 mg/kg，根據國家《食品安全標準 食品中污染物限量》(GB 2762—2017)中規定的大米中iAs的限量值(0.2 mg/kg)，北京市居民食用的大米中iAs污染尚不嚴峻.

2007年北京市開展的大米tAs含量研究[33]顯示，北京市大米tAs平均值為0.097 mg/kg，按大米中約80%的tAs是iAs[34]，高于筆者所得iAs含量，這可能與iAs的占比存在不確定性相關，也可能由近些年北京市大米As含量降低導致. 在黑龍江省進行的大米As研究[35]發現，糙米、精米類iAs含量平均值分別為0.0327、0.032 mg/kg，均低于筆者研究結果，這可能與不同產地的大米污染情況不同有關. 研究[23]表明，昆明市大米iAs平均濃度為0.058 mg/kg，與筆者研究中大米iAs平均濃度相近.

大米種類影響大米對As的吸收性[11,36]和積累能力[37]，不同種類大米對潛在有毒元素的吸收和運輸能力差異較大，故不同種類大米As含量存在差異. 李志航等[38-39]通過m-XRF測試大米橫截面中的As元素發現，As在胚乳中均勻分布，并在胚乳中積累，而不同種類的大米胚乳結構存在差異，這在一定程度上解釋了不同種類的大米As含量差異的原因. 而糙米由于保留了糊粉層和胚芽[39]，As積累量偏高. 不同地區主要種植的大米種類不同，南方多種秈米和糯米，北方多種粳米，因此不同大米種類也受到相應種植地區的土壤環境影響. 由于工業發展和隨意使用有機農藥造成的環境污染加劇，部分農業種植或養殖區土壤和水體中As的污染逐漸加劇[40-42]. 因此，土壤污染較重的地區大米As的累積量較高. 生態環境部、自然資源部發布的《全國土壤污染狀況調查公報》中指出，從污染分布來看，長三角、東北老工業基地等地區土壤污染問題較為突出，東北地區生產的粳米As含量較高可能與該地區土壤污染較重相關.

此外，Schoof等[43]發現大米的iAs濃度高于多數食物，與其他食物相比，食用大米可能會導致攝入更多的iAs. 因此，為了控制人群對As的暴露量，應均衡膳食合理攝入大米或采取嚴格的大米As污染控制措施.

2.3 大米iAs的暴露

由于As的健康風險主要來源于毒性最高的iAs，因此該研究基于大米中iAs的分布水平開展北京市居民大米As的暴露量評估. 結合北京市居民不同種類大米的日均消費特征，以及不同種類大米中iAs的污染特征，年齡段分組參考《中國人群暴露參數手冊 成人卷》[31]，結合該研究調查者的年齡段分布及各年齡段人群數量，為保證各年齡段分組的代表性和連貫性，每個組距人數選取大于20人.

結果顯示，男性的大米As暴露量〔0.13 μg/(kg·d)〕高于女性〔0.11 μg/(kg·d)〕，可能與男性的大米攝食量高相關，與其他研究結果[11,43-44]一致. 從不同年齡段人群來看，35～44歲人群的大米As暴露量為0.01 μg/(kg·d)，遠低于18～24歲人群大米暴露量〔0.12 μg/(kg·d)〕和45～55歲人群大米暴露量〔0.15 μg/(kg·d)〕. 研究[11]表明，不同年齡段人群的大米As暴露可能存在較大差異，這與該年齡段人群對大米種類的選擇、大米的攝入量等有關. 該研究中35～44歲人群多選擇吃含As濃度較低的秈米，且大米攝入量偏低，這在一定程度上解釋了35～44歲人群大米As暴露量相對較低的現象. 此外，該研究發現44～55歲人群大米As的暴露量相對較高，結合該年齡段人群的大米消費行為，推測可能與該年齡段人群多選擇吃含As濃度較高的粳米，且攝食量較高有關.

2.4 大米iAs的精細化暴露評估

該研究以男性居民大米As的暴露量為例，開展基于大米暴露行為模式和大米污染特征的加權和非加權暴露評估研究，以分析精細化暴露評估對評估居民大米As暴露健康風險的影響. 其中，精細化暴露評估綜合考慮居民對每種大米的實際消費量以及每種大米的As污染水平，非精細化暴露評估分別基于不同種類大米的平均As污染水平，基于居民消費率(82.8%)最高和攝入量(75.50 g/d)最高的粳米的平均As污染水平來開展. 不同評估方法下男性居民大米As的暴露量如圖2所示.

注： 方法一為采用實際食用大米品種加權后的As濃度進行計算；方法二為采用粳米As濃度進行計算；方法三為采用四類大米平均As濃度進行計算.

由圖2可見，在對北京市男性居民進行大米As暴露評估時，使用方法二(采用粳米As濃度計算)、方法三(采用四類大米平均As濃度計算)進行暴露量評估的結果，分別比方法一(采用實際食用大米品種加權后As濃度計算)低0.23和0.32倍. 由此可見，在未考慮居民實際暴露行為模式下開展的As暴露量評估可能存在一定的偏差及不確定性. 蘭州市兒童飲用水重金屬暴露精細化評估研究[45]顯示，將人體用水暴露等同于飲水暴露或飲用水綜合暴露會低估人體As的真實暴露水平，該思路和結論與筆者的研究思路和結果相符. 因此在大米As的綜合暴露評估中，應結合居民大米的實際暴露情況，開展精細化暴露評估，如受條件限制無法開展精細化暴露評估，在一定程度上可參考粳米As暴露量來反映大米As綜合暴露量，以降低結果的不確定性. 如將居民實際攝入大米As含量等同于四類大米As含量平均值或粳米As含量，可能會低估居民大米As的真實暴露水平，導致在大米As健康風險管理中出現“欠保護”的現象，不利于管理決策的實施. 因此，在暴露評估及健康風險評估中，建議開展精細化暴露評估以反映人群實際的暴露水平，以更加科學更加精準地為健康風險防范提供依據.

美國有毒物質和疾病登記處(Agency of Toxicology and Disease Registry, ATSDR)推薦每日攝入iAs的最低風險水平(MRL)為0.3～20 μg/(kg·d)，美國環境保護局(US EPA)的iAs參考劑量(RfD)為0.3 μg/(kg·d)[46]，筆者研究中居民每日攝入大米中iAs的量為0.12 μg/(kg·d)，低于美國環境保護局的iAs參考劑量，為美國有毒物質和疾病登記處推薦每日攝入iAs的最低風險水平的57.5%，故北京市居民大米As平均暴露量處于可接受水平.

該研究在評估居民As暴露時未考慮大米As的生物可接受性，以及大米淘洗烹煮過程中As含量變化等影響因素. 有研究[47]運用beta分布分析大米中iAs生物可接受性的平均值為65.7%，故筆者研究在不考慮大米As生物可接受性的情況下存在高估人群大米As暴露量的可能性. 水對蒸煮大米中As的富集或稀釋起重要作用，已有研究[48-50]表明，在大米的沖洗過程中As的去除率在13%～30%之間. 洗滌和蒸煮可有效去除大米中部分iAs，但只有糙米和印度香米(一種秈米)中iAs的去除率較高，洗滌和蒸煮時較高的水米比有助于去除大米中的As，因此居民可適量增加大米淘洗次數和蒸煮大米時的水米比來更多地去除大米中的As. 研究[51-52]發現，飲用水是人體As暴露的主要來源，但對于大量食用大米的人來說，在某些情況下暴露于大米的As劑量超過了飲用水，為更大限度地減少As暴露風險，鼓勵居民均衡飲食，適量攝入大米. 研究[52]表明，飲用水和大米中的As含量對tAs暴露的影響相較于烹飪因素更顯著，因此降低居民As暴露風險的根本是通過治理土壤、水污染等多途徑降低飲用水和大米中的As含量.

2.5 不確定性分析

該研究被調查人員的選擇具有隨機性，由于居民的飲食習慣、生理體質特征等的差異，通過問卷調查獲取的暴露參數不一定完全適用于本地區居民，可能導致暴露評估結果的偏差；該研究中大米樣品的采集和實驗室分析處理過程雖然嚴格參照國家標準執行，但仍存在不可控的干擾因素，使得測量的As濃度可能存在偏差；該研究參考的暴露評估模型和人群樣本抽樣過程本身也存在一定不確定性.

為評估人群大米As暴露的不確定性，該研究以北京市男性居民為例，將居民的日均大米攝入量、人群體重及大米中As的污染特征視為關鍵的不確定因子，根據SPSS正態分布檢驗，各因子的分布特征均可視為正態分布，利用Crystal ball 16.0軟件進行蒙特卡羅模擬，模型運行 10 000 次迭代，模擬北京市男性居民大米iAs的日均暴露劑量(ADD)，以分析該研究居民大米As暴露評估中存在的不確定性.

由圖3可見，北京市男性居民大米As暴露量的平均值〔0.13 μg/(kg·d)〕與基于蒙特卡洛模型模擬的預測值〔平均值為0.14 μg/(kg·d)，中位數為0.12 μg/(kg·d)〕相近，說明筆者研究中北京市居民大米As暴露評估結果偏差較小，北京市居民大米As暴露量確實處于可接受的范圍. 敏感性分析表明，影響大米As暴露的3個因素中，大米攝入量的影響占比為57.2%，高于iAs濃度的影響占比(38.6%)和體重的影響占比(4.2%)，說明大米攝入量是居民大米As暴露最關鍵的影響因素.

圖3 基于蒙特卡洛模型模擬的北京市男性居民大米iAs暴露劑量

雖然該研究開展的北京市人群大米As暴露的精細化評估較科學地反映了人群大米As的暴露特征，但該研究仍存在一定的局限性. 此次在線調查問卷在前期預調查的基礎上，將絕大多數居民消費的絕大多數大米種類納入問卷中，但由于大米產品種類繁多，尚有一部分小眾大米種類未進行調查；此外，該研究開展的人群大米暴露行為模式問卷調查雖滿足最小樣本量的要求，但問卷數量仍有限，在代表北京市不同職業人群或不同年齡段人群的大米暴露行為特征上可能存在一定的局限性.

3 結論

a) 北京市居民食用的四種大米iAs的平均濃度為0.060 mg/kg，低于國家標準中大米As污染限值(0.2 mg/kg). 其中，粳米的iAs含量最高，平均值為0.063 mg/kg，秈米的iAs含量最低，平均值為0.05 mg/kg.

b) 北京市居民日均大米攝入量為91.19 g，范圍為0.00～391.56 g. 其中，男性居民日均大米攝入量為116.15 g，高于女性居民；45～55歲人群大米日均攝入量為129.27 g，高于18～34歲和35～44歲年齡段人群.

c) 基于居民對每種大米的實際消費量和每種大米的As污染水平加權計算的iAs精細化暴露量為0.12 μg/(kg·d)，是非加權評估暴露量的1.23～1.32倍. 因此，建議在開展人群大米As暴露及健康風險評估時，結合居民實際的膳食行為特征及實際消費大米的污染水平進行.

d) 北京市居民大米As的暴露量為0.12 μg/(kg·d)，是美國有毒物質和疾病登記處推薦的每日攝入iAs的最低風險水平(MRL)最高限值的57.5%，且低于美國環境保護局(US EPA)的iAs參考劑量(RfD)〔0.3 μg/(kg·d)〕，說明北京市居民大米As暴露的健康風險處于可接受水平.