液氮超低溫作用引起煤體滲透率變化規(guī)律的實驗研究

程 波，顏文學，凌 南，舒 海

(1.瓦斯災害監(jiān)控與應急技術國家重點實驗室，重慶 400037；2.中煤科工集團重慶研究院有限公司，重慶 400037)

我國是能源消費大國，2018年，我國煤炭占能源消費的比重為59.0%，天然氣、水電、核電等清潔能源消費量占能源消費總量的22.1%。由此可見，在國家提倡能源供需格局深度調整的新形勢下，煤炭仍是我國能源消費的主要構成。煤礦瓦斯(又稱“煤層氣”)是礦井安全生產的主要威脅之一[1]，其主要成分為甲烷。為保障煤炭的安全綠色開采，我國提出“先抽后采”“先抽后建”的煤炭開采和煤礦瓦斯防治原則，使瓦斯抽采成為剛性需求，抽采瓦斯的開發(fā)利用也起到了非凡的效果。 2018年，我國天然氣消費量突破2 800億m3，進口天然氣量超過1 200億m3。作為全球第三大天然氣消費國，我國在加大天然氣進口量的同時，也在加快煤礦區(qū)煤層氣開發(fā)利用的步伐。抽采瓦斯可以作為天然氣的替代能源，其熱值與天然氣相當[2]，但也是一種溫室氣體。因此，無論是對于建設生態(tài)文明礦區(qū)的要求，還是對于經濟社會發(fā)展和能源安全保障的實際需要，我國對抽采瓦斯的利用都十分迫切。然而，由于我國諸多高瓦斯、煤與瓦斯突出礦井的地質條件復雜，且煤層滲透性較低，致使常規(guī)的技術工藝抽采瓦斯效率低，難以滿足當前礦井安全高效的迫切需求。因此，研究適用于低透煤層的增滲技術，提高礦井瓦斯抽采量已成為目前國內外相關學者競相追逐的熱點[3-5]。

液氮致裂儲層增滲技術起源于20世紀90年代，國外相關技術人員將液氮作為壓裂液對頁巖氣儲層進行增滲改造，并取得了很好的應用效果[6]。將液氮注入至儲層內，低溫將使得儲層內部的原生裂隙擴展或形成新的裂隙，這對于低透儲層的氣藏資源開發(fā)十分有利。同時，液氮在儲層的孔、裂隙內氣化后，還將降低頁巖氣的分壓[7]，這與驅替技術的內涵相同，隨著頁巖氣分壓的進一步降低，將促進頁巖氣在儲層固體表面的解吸[8]，從而達到提高開采量的目的。目前，我國在應用液氮實施煤層增滲方面的研究剛剛起步，任韶然等[9]分析了液氮對煤巖冷沖擊的作用機制，建立煤巖基質的冷縮應力的計算模型，并進行了不同條件下的冷沖擊試驗；蔡承政等[10]借助核磁共振測試技術，通過測試所選取的砂巖巖樣孔隙體積及孔隙結構的變化，研究了液氮對干燥狀態(tài)和飽和水狀態(tài)巖樣的破壞形式；魏建平等[11]分析了煤樣在溫度沖擊前后的滲透特性演化及裂隙的發(fā)育特征，探討了溫度沖擊過程中的聲發(fā)射信號分布規(guī)律；張路路等[12]研究了液氮冷浸前后煤巖孔隙損傷和滲透率變化情況，并構建了二者之間的數(shù)學關系；張春會等[13]測試了液氮溶浸前后煤樣的波速變化，并觀察了煤樣表面裂隙發(fā)展，分析了飽水程度、液氮再溶浸對煤內原生裂隙結構擴展和新裂隙萌生的影響。從已有研究可以看出，液氮的超低溫作用使得煤體內部的孔、裂隙產生損傷，進而提高其滲透特性，并且現(xiàn)有的研究多集中在分析液氮的冷凍作用對煤體滲透特性影響的作用機制方面。綜上所述，前人在液氮致裂煤層增滲方面的研究已取得了一些成果，液氮致裂煤層的本質是使煤體內的裂隙發(fā)育、發(fā)展從而提高了瓦斯在煤體內的流動性。因此，將液氮致裂煤層作為一種新的增滲技術，則必須考慮液氮作用的工藝參數(shù)對煤體內裂隙發(fā)育、發(fā)展的影響。

鑒于此，本文針對我國大多數(shù)煤與瓦斯突出或高瓦斯礦井煤層屬低滲的特點，以提高煤礦井下鉆孔抽采瓦斯量為目的，采用實驗室測試的方法，開展了液氮超低溫作用引起煤體滲透率變化規(guī)律的研究。結合熱力學和斷裂力學的理論，構建了液氮超低溫作用下煤體溫度分布的數(shù)學物理模型，進一步研究了液氮對煤體內裂隙發(fā)育、發(fā)展的作用機制，旨在為相應瓦斯抽采工藝技術的研發(fā)提供科學依據(jù)。

1 液氮致裂煤層增滲技術的提出及其原理

液氮致裂煤層增滲技術起源于頁巖氣儲層的液氮壓裂增滲改造[6]，其主要機制是：①液氮在注入煤層內發(fā)生氣化后，將降低煤體內瓦斯氣體的分壓[7-8]，進而達到驅替的效果；②液氮的超低溫作用將使得煤體內的結構單元——基質因溫度降低而產生收縮變形[9]，衍生出收縮應力的裂隙，提高煤體內的孔隙體積和滲透率；③煤體的原生裂隙系統(tǒng)內富含的水因液氮的冷凍作用而凝結成冰[10-11]，進而產生體積膨脹，其膨脹應力超過煤體的強度，則將形成一定程度的次生裂隙；④液氮的冷凍作用將使得煤體內的裂隙進一步發(fā)育[9]、延伸，從而大幅度增加煤體的滲透特性。

2 液氮致裂煤層增滲技術的可行性實驗方法及結果分析

2.1 實驗方法

為表征液氮超低溫作用對煤體滲透率的影響，證實液氮致裂煤層增滲技術的可行性，筆者采集了重慶松藻礦區(qū)渝陽煤礦11#煤層、貴州青龍煤礦M16煤層、山西晉城礦區(qū)長平公司3#煤層的煤樣作為實驗研究對象，開展了液氮超低溫作用引起煤體滲透率變化規(guī)律的實驗研究。實驗煤樣的吸附瓦斯常數(shù)及工業(yè)分析、抗拉強度等參數(shù)，見表1。

表1 煤樣吸附瓦斯常數(shù)及工業(yè)分析等參數(shù)Table 1 Gas adsorption constants and industrial analysis parameters of coal samples

同時，考慮氦氣與煤的固體表面無物理化學反應，故選擇氦氣作為煤樣試件滲透特性測試的試驗氣體，濃度為99.99%。具體試驗步驟如下所述。

1) 煤樣試件的制備。煤樣送至實驗室后，制備成Φ50 mm×100 mm的試件。

2) 煤樣試件的除水處理。將試件放置于真空干燥箱內進行除水處理，用以消除煤樣試件在常壓下吸附空氣內的水分對測試結果的影響；真空干燥箱的溫度設置為30 ℃，除水處理時間控制在24 h。

3) 煤樣試件初始孔隙率φ0的測定。將煤樣從真空干燥箱內取出后，放置于滲透缸體內，并對其進行約束環(huán)形應變的密封[14-15]，而后基于玻意耳定律，通過注入氦氣的方法[16]，測定煤樣試件的初始孔隙率φ0。

4) 煤樣試件滲透率k的測定。進行煤樣試件滲透特性的測試時，將進氣端的氣體壓力設定為0.3 MPa，出氣端的氣體壓力為0.1 MPa；打開進氣端的閥門，使高壓氦氣進入煤樣試件內，待其流動狀態(tài)達到穩(wěn)定時，記錄其流量，獲取煤樣試件的滲透率k，計算公式見式(1)。

(1)

式中：k為煤樣試件的滲透率，mD；p1、p0分別為進氣端的氦氣壓力與大氣壓力，MPa；r為煤樣試件的半徑，cm；L為煤樣試件的長度，cm；μ為氦氣動力黏度，10-6Pa·s；q為滲流平衡狀態(tài)時，氦氣氣體流出煤樣試件的平均流量，cm3/s。

5) 液氮冷凍煤樣試件。將滲透缸體與測試系統(tǒng)脫離，而后置于保溫罐中；將液氮倒入至保溫罐中且浸沒煤樣，保溫罐中的液氮體積為2 L，而后擰緊保溫蓋，10 min后將滲透缸體取出。

6) 液氮冷凍后，煤樣試件的升溫處理。將滲透缸體放置于真空干燥箱內，使其溫度上升至30 ℃，并同時除去煤樣試件兩端面與空氣接觸后凝結的水分；真空干燥箱的溫度設置和除水處理時間與步驟2)相同。

7) 液氮冷凍后，煤樣試件孔隙率φ與滲透率k的測定。重復步驟3)和步驟4)；而后，增加液氮冷凍煤樣試件的時間，每次增加10 min液氮浸沒時間，重復步驟5)和步驟6)。

2.2 實驗結果及分析

本文采用的煤樣試件在制備完成后，均應用真空干燥箱進行了脫水處理，基于此獲得的實驗結果排除了煤體內富含的水分在液氮超低溫作用下凍結膨脹對煤樣試件裂隙的影響。而其煤樣試件的密封采用前期研究提出的約束環(huán)形應變的密封方法[14-15]，因此在氦氣條件下的滲透測試過程中，煤樣試件不受圍壓的作用。因此，試驗結果反映了液氮的超低溫作用對煤體孔隙與滲透率的影響。實驗過程中，累計對煤樣試件進行5次液氮冷凍處理，結果如圖1所示。

圖1 煤樣試件孔隙率及滲透率測試結果Fig.1 Test results of porosity and permeability ofcoal samples

由圖1可知，隨著液氮超低溫作用時間的增加，煤樣試件的孔隙率與滲透率均呈現(xiàn)出增大的趨勢，并且在液氮超低溫作用時間超過一定閾值后，兩者數(shù)值增大的趨勢減緩。這表明：液氮超低溫的作用使得煤樣試件的內部溫度驟然降低，煤體內因液氮的作用而產生的應力已超過了抗拉強度，形成新的裂隙，從而導致滲透率增加，減小了瓦斯在煤樣試件內流動的阻力。通過對圖1數(shù)據(jù)的進一步分析，擬合得到了煤樣試件的孔隙率φ、滲透率k與液氮超低溫作用時間x之間關聯(lián)的函數(shù)關系，見表2。

由表2可知，煤樣試件孔隙率φ、滲透率k與液氮超低溫作用時間x之間均較好的服從指數(shù)函數(shù)的關系。隨著液氮超低溫作用時間x的增加，煤樣試件孔隙率φ、滲透率k基本在第3次冷凍后數(shù)值增加的趨勢大幅度減緩。筆者認為這是由于液氮的超低溫作用已使得煤樣試件的應力強度因子降低至破壞條件以下，且其他未破壞的煤體孔隙與膠結結構尚不具備破壞的條件，因而煤樣試件的孔隙率、滲透率變化較小，并有趨于穩(wěn)定的態(tài)勢。倘若持續(xù)延長液氮超低溫作用的時間，煤樣試件內部溫度差以及由此而產生的應力才將會持續(xù)增加，而對煤體內部的裂隙網絡產生了破壞，從而增加了孔隙率與滲透率。

表2 孔隙率φ、滲透率k與液氮超低溫作用時間x之間關系的擬合函數(shù)Table 2 Fitting function of the relationship between porosity,permeability andultra-low temperature action time of liquid nitrogen

進一步整理圖1中的數(shù)據(jù)，將各煤樣試件的孔隙率與滲透率的演化趨勢進行對比，得到任一液氮超低溫作用時間下的孔隙率φ與初始孔隙率φ0比值的3次方，并將其定義為橫坐標數(shù)據(jù)；將任一液氮超低溫作用時間下的滲透率k與初始滲透率k0比值定義為縱坐標數(shù)據(jù)，見圖2。

由圖2可知，(φ/φ0)3與(k/k0)之間具有較為明顯的線性函數(shù)特征(表3)，這與Kozeny-Carman方程中的數(shù)學表達式一致[19]。

圖2 孔隙率比值的3次方與滲透率比值Fig.2 Third power of porosity ratio andpermeability ratio

表3 孔隙率比值的3次方與滲透率比值的擬合函數(shù)Table 3 Fitting function of the third power ofporosity ratio and permeability ratio

3 液氮對煤體內裂隙發(fā)育、發(fā)展的作用機制

3.1 基本假設

由前述實驗結果可知：液氮的超低溫作用將使得煤樣試件內部產生新的裂隙，并顯著提高煤體的滲透率。因此，為便于分析液氮對煤體內裂隙發(fā)育、發(fā)展的作用機制，本文首先開展了液氮作用下煤體溫度場與應力場的分析，并在模型的建立過程中進行了如下假設：①煤體內不含水，則消除了水冷凍凝結成冰對煤體滲透特性的影響；②煤體是由若干厚度極小的均質薄板單元重疊而成；③煤體的原始溫度為T0，在t=0的時刻，煤體內薄板單元的上、下表面突然受到了液氮的超低溫作用，且溫度為T∞；④煤體兩邊對稱受液氮超低溫作用的影響，則薄板單元內溫度分布以其中心截面為對稱面，如圖3所示。

圖3 液氮的超低溫作用于煤體示意圖Fig.3 Schematic diagram of ultra-low temperatureaction of liquid nitrogen on coal mass

3.2 液氮超低溫作用下煤體溫度場與應力場解析解的求取

取煤體內的任一薄板單元作為研究對象，并考慮對稱性，以薄板的中心建立坐標系，對于z≥0的半薄板單元，其液氮超低溫作用下的導熱微分方程及其定解條件為式(2)。

(2)

式中：zw=z/l，tw=κt/l2，Bi=hl/λ為畢渥數(shù)；κ=λ/(ρc)為煤的熱擴散率，其中,λ為煤的熱導率；ρ為煤的密度；c為煤的比熱；h為對流換熱系數(shù)。

應用數(shù)學物理方法中的分離變量法可得煤體內薄板單元的溫度場解析解，見式(3)[17]。

(3)

式中,βn為式(4)超越方程的根。

(4)

對于Bi=∞的特殊情況，可得超越方程式(4)的解為βn=(n+1/2)π，而對于Bi為一般值的情況，可以通過數(shù)值方法求解方程得到溫度分布的數(shù)值解。

考慮單向熱力耦合(煤體內裂隙的存在影響溫度分布)，對于本文研究的煤體內的二維薄板單元，其x方向的應力分布與溫度分布的關系[18]，見式(5)。

σx(z，t)=-αE.[T(z，t)-T0]+

(5)

式中：α為線熱膨脹系數(shù)；E為彈性模量。

將式(3)和式(4)中的煤體內薄板單元的溫度場解析解代入式(5)，即可獲得煤體內的二維薄板單元x方向的應力分布與溫度分布的關系。

3.3 液氮對煤體內裂隙發(fā)育、發(fā)展的作用機制分析

由式(3)和式(4)的溫度場解析解可以看出，液氮超低溫作用引起的溫度梯度使得煤體內的不同薄板單元表面出現(xiàn)較大的冷沖擊應力，畢渥數(shù)是影響煤體內薄板單元表面冷沖擊應力的因素之一。當畢渥數(shù)趨于無限時，煤體內薄板單元表面在受液氮超低溫作用初始時刻應力最大；當畢渥數(shù)為有限大小時，煤體內薄板單元表面的應力在液氮超低溫作用一段時間后出現(xiàn)峰值，然后逐漸減小。此外，由液氮的超低溫T∞與煤體內的原始溫度T0之間形成的溫度差ΔT也是影響煤體內薄板表面應力大小的主要因素。由式(5)可知，煤體內薄板單元表面因液氮的超低溫作用而產生的應力是畢渥數(shù)與溫度差ΔT的函數(shù)， 若其數(shù)值高于抗拉強度時， 則煤體內的薄板將發(fā)生破裂， 形成新的裂隙。實驗煤樣的T0為30 ℃，T∞為-196 ℃，將煤樣的畢渥數(shù)代入到式(5)中，獲取了不同無量綱時間條件下的無量綱應力，如圖4所示。

圖4 無量綱時間對應的無量綱應力Fig.4 Schematic diagram of dimensionless stresscorresponding to dimensionless time

由圖4可知，渝陽煤樣的無量綱應力大于其他2個煤樣，這是由于其畢渥數(shù)最大，因而液氮的超低溫作用使得該煤樣內部的應力迅速超過了抗拉強度的數(shù)值0.141 MPa。由此可判斷，若煤體的畢渥數(shù)越大，則越有利于應用液氮超低溫作用提高煤體的滲透性；圖4中，長平煤樣的畢渥數(shù)最小，液氮超低溫作用引發(fā)的煤體內部的應力變化程度低于其他2個煤樣，其無量綱應力的變化曲線較為平緩，結合圖1的煤樣試件孔隙率及滲透率測試結果來看，其實測滲透率增加的幅值亦小于其他2個煤樣。

4 結 論

1) 煤樣試件在液氮超低溫的作用下，其內部溫度驟然降低，因液氮的作用而產生的應力已超過了抗拉強度，形成新的裂隙，從而導致孔隙率與滲透率增加，起到了增滲的作用；在液氮超低溫作用時間超過一定閾值后，兩者數(shù)值增大的趨勢減緩。

2) 求取了液氮作用下煤體溫度場與應力場解析解，通過進一步的分析，闡釋了液氮對煤體內裂隙發(fā)育、發(fā)展的作用機制為：煤體內薄板表面因液氮的作用而產生的應力取決于畢渥數(shù)與溫度差，其數(shù)值高于抗拉強度時，煤體將發(fā)生破裂，進而形成新的裂隙。

3) 針對我國煤層滲透率普遍較低以及瓦斯抽采率低的現(xiàn)狀，建議采用液氮致裂煤層增滲技術，以提高礦井瓦斯抽采效率，理論分析和試驗研究結果均顯示該技術可以提高煤體滲透特性，且效果比較明顯。