B2O3/藍寶石熔體熱毛細對流的二維數值模擬

莫東鳴，裴江紅

(重慶工業職業技術學院 機械工程學院，重慶 401120)

0 引 言

液封提拉法能夠抑制界面熱毛細對流，防止晶體生長過程中可揮發性成分的揮發、改善結晶過程中的熱傳遞條件，在晶體生長領域中表現了極大的前景[1]。對于液封生長技術中的雙層液體系統而言，由于兩層流體界面處的熱耦合和力耦合的復雜性，使得雙層流體系統內的熱對流過程變得非常復雜。近年來，越來越多的學者對雙液層流體的熱毛細對流不穩定性進行了研究。Li等[2-3]對有上自由表面的B2O3/GaAs、5cSt硅油/H20環形雙液層系統進行了二維數值模擬，并且，他們還對環形雙液層系統求解了漸進解[4-5]。結果表明，液封層可以大大增強系統的穩定性，雙層流體的臨界Marangoni數比同等條件的單液層大約兩個數量級。其他學者對矩形雙液層系統的流動穩定性進行了研究，Simanovski等[6-8]對垂直加熱、固壁施加周期邊界條件、并且界面有熱源的矩形雙層系統進行了二維數值模擬，結果發現界面處足夠強的熱源會導致流動分岔的產生。

Mo等采用線性穩定性分析[9-11]對上自由表面、上固壁條件下的環形雙液層的5cSt硅油/HT-70的流動穩定性進行了研究，發現了在不同的半徑比、深寬比、下液層與總液層厚度比條件下，系統出現了三種流動失穩現象，即輪輻狀的熱流體波、輪輻狀和熱壁處同波數流胞疊加的熱流體波，以及三維穩態流動。

綜上，以上的研究多針對于矩形池內雙液層系統，較少研究環形液池的雙液層系統；從研究工質對上看，則多有關于硅單晶、砷化鎵晶體的生長，對于藍寶石晶體——廣泛應用于國防、電子技術、科學技術的重要技術晶體生長過程中的流動穩定性研究還鮮少報道。學者們對單液層、提拉法晶體生長過程中的藍寶石熔體流動進行了數值模擬[12-14]，但涉及到液封提拉法生長藍寶石晶體的雙液層系統流動數值模擬研究還未見報道。為此，本文以微重力條件下、上自由表面的環形液池中B2O3/藍寶石熔體的熱毛細對流為研究對象，可以豐富雙液層流動系統非平衡熱力學理論，更可獲得液封提拉法生長藍寶石晶體的工程指導建議。

1 物理模型及求解方法

雙層液體施以水平溫度梯度，內壁為低溫Tc，外壁為高溫Th(Tc

圖1 物理模型

在模型中引入如下假設：(1)熔體和液封均為不可壓縮的牛頓流體，滿足Boussinesq近似；(2)流速較低，流動為軸對稱二維層流；(3)兩相界面平整無變形，在自由表面、液液界面考慮熱毛細力的作用，固-液界面滿足無滑移條件；(4)底部邊界絕熱；(5)表面張力是溫度的線性函數。

對控制方程進行無量綱化，時間、長度、速度、壓力無量綱尺寸如下： (ro-ri)2/n1，ro-ri，n1/(ro-ri)和r1n12/(ro-ri)2，則無量綱方程可寫為：

?·Vi=0

(1)

(2)

(3)

其中，ρi，ai，bi和νi分別為i(i=1，2)層液體的密度,熱擴散系數，體積膨脹系數，動力粘度；Vi代表無量綱速度矢量；Qi=(Ti-Tc)/(Th-Tc))為無因次溫度；Pi為無量綱壓力；t為無量綱時間；ez為垂直方向的速度矢量；Pr=n1/a1為熔體的普朗特數。

在Z=H1=h1/(ro-ri)的液液界面邊界條件為：

(4a-c)

液封頂部，ri≤r≤ro，z=h的自由表面邊界條件為：

(5a-c)

其中，R與Z為無量綱坐標,Ma是Marangoni數，其定義式為Ma=g2-1(Th-Tc)(ro-ri)/(m1a1),m為動力粘度,k為導熱率,g2-1=-?g/?T是流體的界面張力梯度。

徑向與縱向速度用無量綱流函數y定義如下：

(6)

2 結果與分析

在微重力環境下，由于浮力引起的自然對流的消失，熱毛細對流將占據主導作用，這將可以獲得一個相對理想的靜態生長體系，熱量和質量運輸均被抑制，生長過程變成受限于擴散過程，這樣的體系非常適合研究晶體生長、缺陷形成和溶質分凝，并且適合驗證有關晶體生長機理的理論模型。為了認清熔體熱毛細對流的溫度場和流場的基本特性，本節將通過數值模擬的方法，以獲取系統流動的流動特征、流動失穩的臨界參數，以及失穩后的流動振蕩流型。

液封提拉法生長藍寶石晶體多采用B2O3作為液封流體，藍寶石熔體與B2O3的物性參數同文獻[2，15]，見表1。

表1 B2O3與藍寶石熔體的物性參數

當給雙液層系統施加水平溫度梯度，且Marangoni數低于臨界值時，雙液層系統中的熱對流為軸對稱流動。在上部為自由表面的環形池中，雙液層系統的穩態流動表現為在R-Z截面上熔體層中流體逆時針旋轉的單胞穩態運動，液封層中兩個旋轉方向相反的穩態流胞。靠近液液界面的流胞是順時針旋轉，靠近自由界面的流胞是逆時針旋轉，這是因為它們都受到液液界面與自由界面處的熱毛細力的拽引，而產生了熱毛細對流。圖2為微重力條件下，Ma=8.0×104時，Γ=0.2，ε=0.5,η=0.10時的流函數分布與溫度分布。值得注意的是，從溫度分布圖上看，在靠近冷壁處的液封層，在近液液界面處，出現了一個長度約為徑向總長度1/8長的高溫區域，這是因為液液界面拽引的熱壁處的高溫流體在冷壁處回流，流速降低，形成了一個小區域的高溫段。而當冷熱壁溫度進一步增大，即熱壁處的溫度進一步增大時，則此區域的溫度就會越高，當溫差達到一定程度時，則在液封層與熔體層出現了Marangoni對流，其對流強度高于徑向的熱毛細對流，就會出現從冷壁處向熱壁處涌動的與液液界面熱毛細對流方向相反的“逆向流”，如圖3(j)、圖3 (k)所示。

圖2 穩態流動的流函數(上)與溫度分布(下)，Γ=0.2，ε =0.5，η=0.1，Ma=8.0×104， δψ=ψmax/10,Ψ(+)=0.015，Ψ(-)= -0.010，δΘ=0.1

圖3 失穩流動的等流函數線Γ=0.2，ε =0.5，η=0.1，Ma =8.0×105，δψ=ψmax/10

圖3為二維數值模擬獲得的流動失穩后的R-Z截面流函數分布，可以看出，當Ma=8.0×105時，在近熱壁處逐漸出現了振動流動，由于有液液界面處的熱毛細力的拽引，流動從熱壁處向冷壁處發生，表現為液封層有雙層、順逆時針交替滾動的流胞，隨著流動的進行，這些液封層近熱壁處的小流胞逐漸在垂直方向擴大流動范圍，并由熱壁處向冷壁處徑向流動大概約2/3徑向長度，如圖3(a)-圖3(i)。之后，由于高溫回流在冷壁處聚集，在冷壁處產生垂直方向的溫差，故在液封層與熔體層發生Marangoni流動，表現為從冷壁處向熱壁處快速流動的單個流胞，如圖3(j)、圖3(k)所示。隨著這些大流胞流向熱壁處，冷壁處的高溫流體也被帶離冷壁處，垂向溫差減小，Marangoni流動減弱，熱毛細對流又占據上風，則再一次出現熱毛細對流，形成周期流動。

為了解流動速度與溫度的周期性變化，探尋流動失穩機制，本文監測了液-液界面、R=0.5處的監測點A，自由界面、R=0.5處的監測點B的徑向速度與溫度，如圖4所示。從圖上可以看到，徑向速度波動和溫度波動是不同步的，兩者之間的相位差與熱流體波運動方向有關。速度波動早于溫度波動。從圖4(a)與圖4(b)的徑向速度波動規律來看，兩者的波動是呈相反趨勢的，這是因為液液界面和自由界面都有熱毛細力，它們驅動了液封層兩個旋轉方向相反的流胞在液封層旋轉。但是，它們并不像5cSt硅油/HT-70的周期失穩呈現為周期性的等幅波動，而是出現一個速度比較大的類余弦波動后，又有一段較低速的徑向流動，徑向速度表現為負值，則為熱壁向冷壁的流動，說明在這個階段是熱毛細對流階段，當自由界面出現正向徑向速度值、液液界面出現負向徑向速度大值時，則對應冷壁處產生的Marangoni流動，向熱壁處以單胞流動。

圖4 Γ=0.2、ε=0.5和η=0.1,Ma=4.0×106時,不同監測點A、B處徑向速度(實線)和溫度(虛線)

3 結束語

本文研究了微重力條件，水平溫度梯度作用下，上部為自由表面的環形雙液層B2O3/藍寶石熔體系統的熱毛細對流流動穩定性，獲得了以下結論。

(1)當Marangoni數較小時，流動為穩態流動，其表現為液封層有兩個旋向相反的流胞，熔體層表現為一個逆時針旋轉的流胞。

(2)隨著Marangoni數超過流動穩定臨界值，穩態流動變為周期振蕩流動，表現為從熱壁處向冷壁處擴展的多個旋向相反的小流胞，當擴展到徑向長度2/3R處時，近冷壁處上、下液層產生單個流胞，并向熱壁處逆向流動。

(3)振蕩流動時，徑向速度波動先于溫度振蕩波動。在一個周期流動中，先產生熱毛細對流，再產生近冷壁處的Marangoni對流。