蒙特卡羅模擬在預(yù)測稀土尾渣輻射水平的應(yīng)用

王 攀，曾志偉，張慶賢，楊明理，初旭陽

(1.核工業(yè)北京化工冶金研究院，北京 101149；2.南華大學(xué)，湖南 衡陽 421001；3.成都理工大學(xué)，成都 610059)

2013年，稀土礦被列入到國家環(huán)保部制定的第一批《礦產(chǎn)資源開發(fā)利用輻射環(huán)境監(jiān)督管理名錄》中，其選冶后尾渣的放射性環(huán)境污染問題逐步引起了社會和監(jiān)管部門的關(guān)注和重視。在我國稀土行業(yè)中，獨(dú)居石一直是稀土金屬礦的主要礦物之一[1]，以獨(dú)居石精礦作為原料生產(chǎn)稀土后產(chǎn)生的尾渣(以下簡稱含釷尾渣)放射性水平也很高。

獨(dú)居石精礦是一種非常重要的稀土資源，為Ce、La、Nd、Th的磷酸鹽礦物[2],也是選礦企業(yè)在選取有色金屬礦物時(shí)產(chǎn)生的副產(chǎn)礦物，與鋯英砂和鈦鐵礦的產(chǎn)量成正比。據(jù)國家稀土行業(yè)協(xié)會統(tǒng)計(jì)，選礦企業(yè)每年副產(chǎn)獨(dú)居石精礦約29 000 t。獨(dú)居石精礦中的放射性主要來自于釷，其釷的含量一般在5%～8%[3]，這部分釷因暫時(shí)無利用價(jià)值，全部被留在了尾渣中，從而導(dǎo)致這部分含釷尾渣的輻射水平較高。因此，有必要通過開展稀土尾渣周圍空氣吸收劑量率的模擬計(jì)算來預(yù)測其輻射水平，從而為下一步的尾渣處置提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文依據(jù)某稀土生產(chǎn)企業(yè)將含釷尾渣放入特制鐵桶的暫存方式，通過蒙特卡羅方法來模擬計(jì)算稀土尾渣周圍空氣吸收劑量率，并與實(shí)測數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比。

1 蒙卡模擬計(jì)算

1.1 計(jì)算模型

蒙特卡羅(MC)方法作為一種統(tǒng)計(jì)試驗(yàn)方法，運(yùn)用MC方法來求解合成不確定度較接近真實(shí)值[4]，是輻射劑量評價(jià)的重要方法。MC(Monte Carlo neutron-particle transport code)是由美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的基于蒙特卡羅方法的用于計(jì)算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問題的通用軟件包，以靈活、通用及功能強(qiáng)大被廣泛應(yīng)用于輻射防護(hù)與射線測定、輻射屏蔽設(shè)計(jì)優(yōu)化、醫(yī)學(xué)以及檢測器設(shè)計(jì)與分析等學(xué)科領(lǐng)域，并得到一致認(rèn)可[5]。在本研究中，采用MC方法開展模擬研究，計(jì)算了桶裝含釷尾渣周圍的空氣吸收劑量率。

某稀土生產(chǎn)企業(yè)為存儲和運(yùn)輸方便，將含釷尾渣放入到特制鐵桶中進(jìn)行暫存。本文以此種尾渣存儲方式建立模型開展模擬計(jì)算，含釷尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率的MC模型示意圖如圖1所示。參數(shù)如下：廢渣桶壁厚為0.17 cm，桶內(nèi)高度為89 cm，內(nèi)半徑為30 cm的圓柱形鐵桶。1#桶中含釷尾渣的高度為58 cm，半徑30 cm，密度為1.32 g/cm3，含水率42.3%。為了模擬真實(shí)的存放情況以提高模擬準(zhǔn)確度，模型將廢渣桶置于混凝土基建層為600 cm(長)×600 cm(寬)×10 cm(高)的長方體上。

圖1 含釷尾渣桶的MC幾何模型

模擬計(jì)算中為了記錄尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率，使用計(jì)數(shù)卡對5個(gè)測量點(diǎn)進(jìn)行記錄。測量點(diǎn)1位于廢渣桶頂部中心貼桶蓋外表面處；測量點(diǎn)2～5分別位于距離桶外壁3、10、30、100 cm處，為了對比模擬和實(shí)測結(jié)果，且由于每個(gè)桶內(nèi)裝渣量不等，為了統(tǒng)一測量標(biāo)準(zhǔn)選取距桶底高30 cm。綜合考慮模擬準(zhǔn)確性和計(jì)算時(shí)間，測量點(diǎn)1和測量點(diǎn)2采用半徑1.5 cm小球即可,遠(yuǎn)處測量點(diǎn)為提高模擬準(zhǔn)確性使用半徑3 cm的小球。MC模擬中主要物質(zhì)的輸入卡(各元素質(zhì)量比)列于表1。

表1 含釷尾渣物質(zhì)組成(密度：1.32 g/cm3)

1.2 計(jì)算過程

MC軟件模擬過程使用*F6計(jì)數(shù)卡，此計(jì)數(shù)卡追蹤粒子在物質(zhì)中的輸運(yùn)徑跡長度，并估算沉積的能量，模擬得到的是歸一化后的吸收劑量值(MC模擬結(jié)果歸一化為每一個(gè)光子在測量點(diǎn)的空氣吸收劑量)，單位為Jerks/g。抽樣模擬設(shè)置的粒子數(shù)為2×109。因尾渣中的232Th和238U含量較高，在模擬計(jì)算時(shí)主要考慮鈾系和釷系所帶來的γ輻射。由MC軟件模擬直接得出的釷系、鈾系的歸一化粒子空氣吸收劑量值計(jì)算出測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率。

(1)首先利用公式(1)、(2)計(jì)算在設(shè)定模型中釷系、鈾系1 Bq活度下的空氣吸收劑量率：

3 600×1 000

(1)

3 600×1 000

(2)

(2)根據(jù)已知干燥樣品(酸溶渣、廢渣)放射性核素的比活度為A(Bq/g)，則可計(jì)算樣品所致測量點(diǎn)空氣吸收劑量率：

(3)

(4)

(5)

(6)

式中,μ為尾渣含水率。

(4)在本次計(jì)算過程中，通過分析鈾系、釷系的放射性平衡狀態(tài)對模擬結(jié)果的影響，將鈾系、釷系衰變鏈分別劃分為三段，在一定時(shí)間后達(dá)到分段平衡。

鈾系分為三段，分別定義為U-A、U-B、U-C三段：

釷系分為三段，分別定義為Th-A、Th-B、Th-C三段：

由于U-A、U-C與Th-A衰變段與其余各段相比，釋放γ射線所產(chǎn)生的空氣吸收劑量極低(比其余各段低兩個(gè)數(shù)量級以上)，因此，在保證分析結(jié)果準(zhǔn)確度基礎(chǔ)上，本文釷系所致測量點(diǎn)空氣吸收劑量率的模擬計(jì)算按照Th-B和Th-C分段計(jì)算后求和得到，鈾系所致測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率的模擬計(jì)算按照U-B段計(jì)算得到。鈾系和釷系所致測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率之和即為模擬計(jì)算得到的該測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率。

2 模擬結(jié)果及驗(yàn)證分析

表2 MC模擬輸出的1#尾渣桶周邊不同測量點(diǎn)的歸一化粒子空氣吸收劑量值(單位：J/g)

表3 1#渣桶MC模擬結(jié)果及實(shí)測結(jié)果對比

從表3中可以看出，對比模擬計(jì)算結(jié)果和空氣吸收劑量率實(shí)測結(jié)果，相對偏差低于±20%(在30 cm測量范圍內(nèi)相對誤差均低于±10%)，測量點(diǎn)2～5模擬所得混合渣桶的吸收劑量率與實(shí)測值符合較好且二者變化趨勢一致。MC軟件模擬結(jié)果可以較好地預(yù)測輻射水平，模擬方案可行、模擬結(jié)果可信。

為保證模擬計(jì)算的可重復(fù)性和可操作性，使用相同模擬方法對另外2個(gè)尾渣桶進(jìn)行了模擬驗(yàn)證，其模擬計(jì)算結(jié)果和實(shí)測結(jié)果的相對偏差也均未超過20%，具體結(jié)果列于表4和表5。

表4 2#渣桶MC模擬結(jié)果及實(shí)測結(jié)果對比

表5 3#渣桶MC模擬結(jié)果及實(shí)測結(jié)果對比

3 結(jié)論

本文以某稀土生產(chǎn)企業(yè)將含釷尾渣放入特制鐵桶的暫存方案為研究基礎(chǔ)，通過蒙特卡羅方法建立模擬計(jì)算模型，模擬計(jì)算得到桶裝含釷尾渣桶周圍的空氣吸收劑量率，并與實(shí)測數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比。結(jié)果顯示模擬計(jì)算結(jié)果和實(shí)測結(jié)果的相對偏差均未超過20%，表明應(yīng)用蒙特卡羅模擬方法計(jì)算尾渣周圍空氣吸收劑量率來評估尾渣輻射水平和危害是可行的，還有可能將其進(jìn)一步應(yīng)用到稀土尾渣處置方案的輻射防護(hù)效果和輻射危害評價(jià)中。