基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風險評估

段 寧，方麗婷，張湘泰

(武漢科技大學資源與環境工程學院，湖北 武漢 430081)

近年來，隨著城市化、工業化和農業的發展，土壤重金屬污染對人體健康和生態環境造成的危害引起了國內外環境科學領域的極大關注。長期接觸高劑量的重金屬會導致各種人體健康風險，例如：過量攝入銅會對人體肝腎功能和中樞神經系統造成負面影響；長期或過度攝入鉛會損害人體神經系統，導致失眠、記憶喪失、頭痛等癥狀；持續性暴露于砷環境中會對人體腎臟、神經和心血管系統造成傷害；在人體內積累的鎘會破壞神經系統，導致腎功能衰竭。因此，為了保護人體健康和生態環境，調查土壤中重金屬濃度的分布，評估其對人體健康的影響十分有必要。

目前，我國已發布的《建設用地土壤污染風險評估技術導則》(HJ 25.3—2019)(以下簡稱《導則》)以及場地土壤污染風險評估方法的相關研究中，多以借鑒國外的評估模型為主。我國學者在評估模型對比、暴露參數本土化、基于人體可給性的場地土壤污染風險評估等方面也進行了一些探索，而對于場地污染物對人體器官產生的健康風險卻鮮有研究。Mumtaz等于1997年提出靶器官毒性劑量(Target-organ Toxicity Dose，TTD)法，該方法針對具有多種污染物的污染場地，將污染物對人體健康的風險具體表征到靶器官，這些污染物并不都具有相同的臨界效應(即人體對某種污染物最敏感的器官產生的負面效應)，但根據暴露水平可能在共同的目標器官中產生毒性效應。TTD法是對美國環保署(Environmental Protection Agency，EPA)危害指數(Hazard Index Approach)法的改進，更能準確地反映污染物對人體具體的健康風險。

基于上述研究，本文以湖北省某冶鋼廠污染場地為研究對象，在《導則》的基礎上提出了基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法，并構建了以靶器官毒性劑量(TTD)為參考劑量的危害商計算模型，分析評估了同種介質中多種重金屬對人體各器官聯合產生的非致癌健康風險，以期為今后類似的土壤污染風險評估提供新思路。

1 場地概況與研究方法

1.1 場地概況

本文研究對象為湖北省某冶鋼廠退役場地，地處長江中游南岸。該冶鋼廠始建于20世紀50年代，場地占地面積約70.14×10m，2015年底正式關停。2017年對該場地進行了土壤采樣調查和巖土勘察，采用專業判斷布點和系統網格布點相結合，共布設254個土壤采樣點，采樣深度為0～16.5 m，共采集了1 039個土壤樣品，并對土壤樣品中Zn、As、Cd、Hg含量進行了分析測試，土壤采樣點分布如圖1所示。

圖1 研究區土壤采樣點分布圖

同時，采用鉆探手段鉆取了20個勘探孔，鉆探取芯進行了室內土工試驗，以便了解該場地地質情況。根據巖土工程勘察報告，該場地地層結構主要分為5層，其中0～0.5 m為雜填土，0.5～3.0 m為粉質黏土，3.0～6.0 m為全風化閃長巖，6.0～11.0 m為強風化閃長巖，11.0～16.5 m為中風化閃長巖。

本文以該場地未來規劃用途屬于第一類用地的情況為例，主要研究該場地表層土壤中重金屬對人體的非致癌健康風險，共分析測定了研究區204個表層土壤樣品，得到了表層土壤中重金屬Zn、As、Cd和Hg含量的統計結果，見表1。

由表1可知：研究區表層土壤中As、Cd、Hg含量的最大值分別為345 mg/kg、317 mg/kg、43.6 mg/kg，均超過《土壤環境質量 建設用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 36600—2018)中第一類用地風險篩選值。由于GB 36600—2018標準規定項目中不包括Zn,考慮到湖北省與重慶市接壤，自然地理條件相似，本研究中Zn的風險篩選值參考重慶市《場地土壤環境風險評估篩選值》(DB50/T 723—2016),其含量最大值為53 289 mg/kg，同樣超過了標準的風險篩選值。此外，由表層土壤樣品檢測結果得知，該場地表層土壤中Zn和As的污染較為嚴重，其超標率分別為9.31%、66.67%，最大超標倍數分別為26.64、17.25。

表1 研究區表層土壤中重金屬含量的統計表

變異系數(

CV

)反映了重金屬含量的離散性以及受人為活動的影響程度，

CV

值越大，表明受人為活動的影響越大。研究區表層土壤中各重金屬含量均顯示高度變異(

CV

>36%)，說明該場地重金屬樣品的含量數據離散性較大，受到冶鋼廠工業作業的強烈影響。

1.2 土壤重金屬非致癌健康風險評估模型

1.2.1 暴露評估模型

土壤中重金屬污染物主要通過經口攝入、皮膚接觸和吸入土壤顆粒物等暴露途徑來危害人體的健康。本文重點關注經口攝入土壤這一關鍵暴露途徑，來計算表層土壤(即0～0.5 m雜填土層)中重金屬的非致癌健康風險水平，主要采用《導則》中推薦的暴露評估模型來計算經口攝入土壤途徑的重金屬暴露量。

該場地規劃用途屬于第一類用地時，暴露人群包括兒童和成人。而經口攝入重金屬的非致癌效應主要表現為影響生長發育和身體器官的功能，所以考慮人群在兒童期暴露受到的危害，暴露評估模型所涉及的風險評估參數取值均為《導則》中兒童相關參數的推薦值。

經口攝入土壤途徑的土壤暴露量為

(1)

式中:

OISER

為第一類用地暴露情景下經口攝入土壤途徑的非致癌效應土壤暴露量[kg/(kg·d)]；其余參數的定義及取值，詳見表2。

表2 風險評估參數定義及取值

1.2.2 常規的污染物危害商計算模型

《導則》中經口攝入土壤途徑的污染物危害商計算模型為

(2)

式中:

HQ

為經口攝入土壤途徑的污染物危害商(無量綱)；

RfD

為經口攝入參考劑量[mg/(kg·d)]；

C

為表層土壤中污染物濃度(mg/kg)；

SAF

為暴露于土壤的參考劑量分配比例(無量綱)。

1.2.3 基于靶器官的污染物危害商計算模型

常規的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法只考慮污染物產生的臨界效應，而忽略了當污染物濃度高于臨界暴露劑量(即經口攝入參考劑量

RfD

)時，污染物還可能作用于其他靶器官。針對這一情況，本研究構建了基于靶器官的污染物危害商計算模型，即在《導則》常規的污染物危害商計算模型的基礎上采用污染物的靶器官毒性劑量(

TTD

)作為參考劑量來表征污染物對人體各靶器官產生的危害，并根據靶器官對污染物進行分類，計算每種靶器官類別的危害指數，其計算公式如下：

(3)

(4)

2 結果與討論

2.1 常規的土壤重金屬非致癌健康風險評估

Zn、As、Cd、Hg的

RfD

分別為0.3 mg/(kg·d)、0.000 3 mg/(kg·d)、0.001 mg/(kg·d)、0.000 3 mg/(kg·d)。根據公式(1)和表2中相關參數的取值，計算得到兒童經口攝入土壤途徑的土壤暴露量約為9.99×10kg/(kg·d)。為了從總體上評估整個場地的土壤重金屬污染狀況，選取研究區土壤樣品檢測濃度的95%置信區間上限值(Upper Confidence Level，UCL)作為污染物的暴露濃度進行土壤重金屬非致癌健康風險計算。Pro-UCL5.1軟件計算結果表明：研究區0～0.5 m表層土壤204個土壤樣品中Zn、As、Cd、Hg的95%UCL濃度分別為1 141.07 mg/kg、55.74 mg/kg、3.90 mg/kg、2.35 mg/kg。根據公式(2)，計算出Zn、As、Cd、Hg經口攝入土壤途徑的危害商(

HQ

值)分別為0.076、3.712、0.078、0.156，結果顯示該冶鋼廠場地土壤中重金屬As的非致癌健康風險大于1，而Zn、Cd、Hg的非致癌健康風險均遠小于1。研究場地表層土壤中4種重金屬的累計經口攝入土壤途徑靶器官的危害指數(

HI

值)為4.022，其中As的非致癌風險貢獻率為92.29%。上述常規的土壤重金屬非致癌健康風險評估結果表明，該冶煉廠場地土壤中只有As經口攝入土壤途徑的非致癌風險不可接受。

2.2 基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風險評估

常規的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法是基于劑量相加的假設，其最適用于通過相同的作用機制引起相同效應的污染物非致癌健康風險評估，該方法的目標是評估各污染物累計的危害指數。然而，常規的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法只適用于每種污染物的臨界影響，而忽略了污染物還可能對人體其他器官造成危害，即該方法并沒有針對污染物對各靶器官的危害進行評估。因此，在常規方法的基礎上本文提出了基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法，該方法可以評估污染物對人體各靶器官的危害，從而實現對人體健康風險進行更全面、更確切的表征。

我國現有風險評估方法的核心思想源于美國國家科學院早期提出的風險評估思路，采用的評估模型和相關參數也多參照美國及其他歐洲國家。美國有毒物質和疾病登記署(Agency for Toxic Substances and Disease Registry,ATSDR)針對污染物對人體器官的危害已做了大量的研究，因此本文中各重金屬的靶器官毒性劑量(

TTD

)同樣參考了ATSDR的相關研究數據。根據該機構發布的《鉛、錳、鋅和銅的交互作用》、《砷、鎘、鉻、鉛的交互作用》和《毒死蜱、鉛、汞和甲基汞的交互作用》，得到Zn的靶器官為血液，As的靶器官為神經、腎臟、心血管和血液，Cd的靶器官為神經、腎臟、心血管、血液和睪丸，Hg的靶器官為腎臟，同時得到了各重金屬的

TTD

值，見表3。

表3 重金屬Zn、As、Cd和Hg的靶器官毒性劑量

考慮重金屬可能作用的所有靶器官，根據公式(3)、(4)計算經口攝入土壤途徑污染物靶器官的非致癌健康風險值，得到重金屬Zn、As、Cd和Hg對應靶器官的

HQ

值和

HI

值，見表4。由表4可知，Zn的

HQ

值為0.038，As的

HI

值為4.646，Cd的

HI

值為0.460，Hg的

HQ

值為0.012，研究區表層土壤中Zn、Cd和Hg各自對應靶器官的非致癌健康風險均可接受，而As對應靶器官的

HI

值約是可接受危害指數的5倍；Zn、As、Cd和Hg對所有靶器官的總

HI

值為5.156，也大于安全閾值1。因此，較常規的非致癌健康風險評估結果而言，當污染物作用于多種靶器官時，其基于靶器官的非致癌健康風險值更高，說明考慮污染物除臨界影響以外的其他影響也十分必要，評估的結果將會更精準。

表4 經口攝入土壤途徑重金屬對應靶器官的HQ值和HI值

對于單個靶器官，在評估土壤重金屬非致癌健康風險時應將幾種污染物的毒性效應同時考慮，如神經、腎臟、心血管和血液均為兩種及兩種以上污染物共同作用的靶器官，As和Cd共同作用的靶器官神經

HI

值為2.051，As、Cd和Hg共同作用的靶器官腎臟

HI

值為0.213，As和Cd共同作用的靶器官心血管

HI

值為1.864，Zn、As和Cd共同作用的靶器官血液

HI

值為1.015，Cd對靶器官睪丸的單獨作用

HQ

值為0.013。研究區表層土壤中重金屬對靶器官神經、心血管和血液的共同毒性效應均超出了非致癌健康風險可接受水平，特別是對于靶器官血液，雖然Zn、As、Cd單獨作用于血液時的非致癌健康風險在可接受范圍內，但3種污染物對血液的累計

HI

值是大于安全閾值1的；各重金屬對靶器官神經、腎臟、心血管和血液的共同非致癌健康風險大小表現為神經>心血管>血液>腎臟，說明研究區表層土壤重金屬污染對人體神經健康的影響最大。

3 結 論

(1) 分別采用常規和基于靶器官的污染物危害商計算模型對某研究場地土壤重金屬非致癌健康風險進行了評估，結果表明：該場地土壤中重金屬經口攝入途徑的非致癌健康風險均大于安全閾值1。但前者評估時只考慮了重金屬的臨界效應，得到的4種重金屬的累計

HI

值為4

.

022，而后者考慮了重金屬可能作用的所有靶器官，得到的

HI

值為5

.

156，大于常規方法所預測的風險。說明在進行土壤重金屬非致癌健康風險評估時，考慮重金屬對人體靶器官的危害比只考慮重金屬的臨界效應，能更準確地反映對人體健康產生的危害水平。(2) 基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法能夠表征各重金屬共同對單個靶器官的非致癌健康風險水平，其中靶器官神經的

HI

值為2.051，靶器官腎臟的

HI

值為0.213，靶器官心血管的

HI

值為1.864，靶器官血液的

HI

值為1.015。較常規方法而言，該方法研究了污染物對人體各靶器官的具體危害程度以及各污染物對同一靶器官的聯合作用，有助于評估者了解污染物會對人體哪些器官產生危害及其影響程度。(3) 對于靶器官血液而言，Zn、As、Cd各自的

HQ

值均小于1，但3種污染物對血液的累計非致癌健康風險是不可接受的。而常規方法未考慮污染物對于除了最敏感器官以外其他靶器官的危害，可能會根據評估結果認為該污染場地只有As的非致癌健康風險不可接受，而忽略了Zn、Cd與As對血液的聯合危害作用。對于這種情況，采用基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風險評估方法就可以更加精準地進行判斷，從而使評估者重視污染物對人體各器官的危害程度。