商洛市食用菌重金屬污染風險與健康風險評價

董照鋒 趙宇 李娟 任崗

摘要：【目的】研究商洛市食用菌重金屬污染情況，評價其對人體的健康風險，為產業發展和消費安全提供科學依據。【方法】采用原子吸收光譜法與原子熒光光譜法測定食用菌栽培基質（菌包、木屑、麩皮、豆粕）、灌溉水和香菇、木耳中的鉛（Pb）、鎘（Cd）、砷（As）和汞（Hg）含量，采用單因子污染指數法和綜合污染指數法對其污染狀況進行分析，采用目標危險系數法評價食用菌中重金屬產生的健康風險。【結果】168個食用菌栽培基質樣本中As超標率達8.33%，Pb和Hg處于安全水平，Cd為警戒線水平，As達中度污染水平，主要污染基質為菌包。118個灌溉水樣本中As超標率為1.69%，Pb、Cd和Hg處于安全水平，As達輕污染水平。120個食用菌樣本中4種重金屬含量均未超標，處于安全水平。Pb、Cd和Hg單一風險THQ值均小于1，但有3.33%和19.17%的樣本As THQ值超過1，分別對成人和兒童存在一定的健康風險隱患;4種重金屬復合風險有8.33%和27.50%的樣本TTHQ值超過1，分別對成人和兒童帶來健康風險隱患。【結論】商洛市食用菌栽培基質與灌溉水存在一定的As污染，食用菌中4種重金屬含量低于相關標準，但存在一定的As健康風險隱患，尤其對兒童的攝入風險較高。

關鍵詞： 食用菌;重金屬;污染風險;健康風險;商洛市

中圖分類號： S646;X171.5? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻標志碼： A 文章編號：2095-1191（2021）04-1066-07

Assessment on pollution risk and health risk of heavy metal in edible fungi in Shangluo City

DONG Zhao-feng， ZHAO Yu， LI Juan， REN Gang

（Shangluo Municipal Agricultural Product Quality and Safety Center， Shangluo， Shaanxi? 726000， China）

Abstract：【Objective】This paper studied the pollution of heavy metals in edible fungi in Shangluo City，evaluated health risk of the pollution to humans，and provided scientific basis for edible fungi industrial development and consumption safety. 【Method】The lead（Pb），cadmium（Cd），arsenic（As），hydrargyrum（Hg） contents in the cultivation matrix of edible fungi（bag，sawdust，bran，soybean meal），irrigation water，shiitake and agaric were determined by atomic absorption spectrometry and atomic fluorescence spectrometry. The pollution status was analyzed by single factor pollution index and comprehensive pollution index，and the health risk of heavy metals in edible fungi was evaluated by target risk coefficient（THQ，TTHQ） method. 【Result】The results showed that the excess rate of As in 168 edible fungi cultivation substrates was 8.33%，the Pb and Hg were at a safe level，the Cd was at alertness line level，the As reached a moderate pollution level，and the main contaminated substrate was bacterial bag. The excess rate of As in 118 irrigation water samples was 1.69%，the Pb，Cd and Hg were at a safe level and the As reached the level of light pollution. The contents of 4 heavy metals in 120 edible fungi were not exceeded the standard and kept at a safe level. The single risk THQ values of Pb，Cd，Hg were less than 1，but there were still 3.33% and 19.17% of samples with As THQ values more than 1，it indicated that they had some health risks for adults and children respectively. And four kinds of heavy metal compound risk TTHQ values in 8.33% and 27.50% samples were more than 1，they would bring health risks to adults and children respectively. 【Conclusion】The results show that there is certain As pollution in the edible fungi cultivation substrate and irrigation water in Shangluo City. The contents of four heavy metals in edible fungi are lower than standards，but there still have some health risks of As pollution，the health risks for children are high.

Key words： edible fungi; heavy metal; pollution risk; health risk; Shangluo City

Foundation item： National Key Research and Development Program of China（2019YFC1606701）; Demonstration and Extension Project of Agricultural Science and Technology in Shaanxi（KJCX-2016-03）

0 引言

【研究意義】商洛地處秦嶺南麓，屬暖溫帶半濕潤季風氣候，是食用菌優質適栽區，栽培規模居陜西省首位，以香菇和木耳兩大類為主。2017年商洛香菇獲得國家農產品地理標志登記保護，2019年入選全國農產品區域公用品牌，2020年入選全國特色農產品優勢區。近年來隨著食用菌產業的快速發展和秦嶺生態環境保護工作的持續推進，商洛食用菌栽培主要基質原料由櫟樹木屑改為果木與雜木混合木屑，增加了食用菌的重金屬污染風險。因此，開展食用菌重金屬污染風險監測和健康風險評價，對保障消費安全及食用菌產業安全與可持續發展具有重要意義。【前人研究進展】國內已有不少學者對食用菌重金屬污染風險和健康風險評價進行研究。崔艷莉等（2016）研究表明新疆昌吉大部分地區食用菌重金屬污染較重，需從栽培源頭加大控制防范力度。李爽等（2016）研究表明北京市場常見食用菌中砷（As）、鉛（Pb）和鎘（Cd）污染較輕，但個別樣品Pb和Cd含量超標。崔暢等（2018）對遼寧省不同地區食用菌中鎳（Ni）、鉻（Cr）、Pb、Cd、As和汞（Hg）等6種重金屬元素含量進行測定，結果表明所測樣品重金屬合格率均為97%以上。邵祥龍等（2017）研究發現上海市食用菌中Pb含量存在一定程度超標，因攝入食用菌導致Pb暴露的總體風險處于可接受水平，但食用菌高消費人群的Pb暴露量相對較高，存在一定的健康風險。盧垣宇（2018）對貴州省2017年食用菌中的Pb、As、Cd和Hg進行分析，產品合格率為91.55%，部分食用菌中As、Cd和Hg含量過高對消費者健康造成影響。王彩霞等（2019）測定了2013年市售235份食用菌樣本，認為陜西省食用菌重金屬污染較輕，居民的膳食風險在安全范圍，少數食用菌樣品重金屬含量較高，主要與種植環境有關。【本研究切入點】經過7年多的產業發展，陜西省食用菌栽培種類、品種和栽培模式均發生了很大變化，但監測新形勢下商洛市食用菌及其栽培基質和灌溉水中的重金屬含量，并評估其健康風險的研究鮮見報道。【擬解決的關鍵問題】以商洛產區食用菌灌溉水、栽培基質及香菇、木耳為研究對象，采用原子吸收光譜法對Pb和Cd含量進行定量分析，原子熒光光譜法對Hg和As含量進行定量分析，利用單因子污染指數法和綜合污染指數法對商洛市食用菌重金屬污染因子進行風險評價，采用目標危害系數法評價食用菌中重金屬對人體造成的健康風險，以期為商洛市食用菌產業發展和消費安全提供科學依據。

1 材料與方法

1. 1 試驗材料

2019年2月—2020年6月，按照NY/T 1054—2013《綠色食品 產地環境調查、監測與評價規范》、NY/T 396—2000《農用水源環境質量監測技術規范》和NY/T 789—2004《農藥殘留分析樣本的采樣方法》，對商洛市7個縣（區）95個規模化食用菌栽培基地和7個大型菌包生產廠的栽培基質、灌溉水和食用菌產品進行采樣，采集樣品包括食用菌栽培基質168個（包含菌包廠的菌包、木屑、麩皮和豆粕各15個樣本）、灌溉水118個（含菌包生產和灌溉水）、食用菌產品120個（含鮮香菇樣本48個、鮮木耳樣本45個和干木耳樣本27個）。

1. 2 試驗方法

采用石墨爐原子吸收分光光度計和原子熒光光度計，分別依據GB 5009.12—2017《食品安全國家標準 食品中鉛的測定》（第一法）、GB 5009.15—2014《食品安全國家標準? 食品中鎘的測定》、GB 5009.17—2014《食品安全國家標準 食品中總汞及有機汞的測定》（ 第一篇第一法）和GB 5009.11—2014《食品安全國家標準 食品中總砷及無機砷的測定》（第一篇第二法）測定食用菌、灌溉水和栽培基質中Pb、Cd、As（總As）和Hg（總Hg）4種元素。

1. 3 方法學試驗

1. 3. 1 精密度試驗 精密度試驗表示幾次平行測定結果之間的互相接近程度，用相對標準偏差（RSD）表示。選取商州區某一食用菌基地的產品、栽培基質和水樣進行重復性試驗，重復測定8次。

1. 3. 2 回收率試驗 回收率用于評價方法的準確度及可靠性，本研究采用樣品加標回收方法和標準物質測定2種方法。樣品選取商州區某一食用菌基地的產品、栽培基質和水樣，計算回收率。測定標準物質GBW10019（蘋果）和GBW1004（大蔥），分析試驗的準確性。

1. 4 污染評價方法

采用單因子污染指數法和綜合污染指數法（內梅羅污染指數法）相結合的方法進行污染評價（董照鋒等，2019）。

單因子污染指數法：Pi=Ci/Si，式中，Pi為被測物中污染物i的單因子污染指數，Ci為第i種污染物的濃度即測定值，Si為第i種污染物的限量值。判定方法：Pi<0.2為正常背景值水平，0.2≤Pi<0.6為輕污染水平，0.6≤Pi<1.0為中污染水平，Pi≥1.0為重污染水平，即超標水平（程國霞等，2016）。

綜合污染指數法：P=[（P[2max]+P[2ave]）/2]1/2 ，式中，P為綜合（內梅羅）污染指數，Pmax為所評價污染物單因子污染指數的最大值，Pave為所評價污染物單因子污染指數的平均值。P≤0.7表示重金屬含量等級為安全，0.73.0為嚴重污染（張從，2002）。

本研究中食用菌、栽培基質及灌溉水的重金屬污染評價分別以NY/T 749—2018《綠色食品 食用菌》和NY/T 391—2013《綠色食品 產地環境質量》的相關限量標準作為參照（表1）。

1. 5 健康風險評價方法

采用目標危害系數法評價食用菌中的重金屬單一風險（THQ）及復合風險（TTHQ）。THQ（TTHQ）<1，表明無明顯健康風險;THQ（TTHQ）≥1，則表明存在健康風險，值越大說明其對人體健康產生的負面影響越大（王北洪等，2016）。

THQ=（EF×ED×FIR×C）/（RFD×WAB×TA）×10-3

TTHQ=ΣTHQ

THQ計算公式中的各項參數見表2。

1. 6 統計分析

采用SPSS 22.0對數據進行統計和相關分析。

2 結果與分析

2. 1 方法學試驗結果

2. 1. 1 標準曲線的回歸方程及相關系數 綜合參考國家標準中重金屬測定標準曲線標準序列濃度和儀器分析手冊中標準曲線配制指導濃度，確定Pb、Cd、As和Hg 6個點的標準序列濃度（x），測定標準溶液吸光值（y），求得標準曲線方程。Pb、Cd、As和Hg的線性方程分別為y=0.0054552x-0.0037347、y=0.10596x+0.01617、y=366.791x+61.116和y=107.748x+ 7.591，相關系數分別為0.9992、0.9983、0.9999和0.9999，各元素線性關系較好。

2. 1. 2 精密度試驗結果 精密度試驗結果表明，食用菌、栽培基質和灌溉水中Pb、Cd、As、Hg測定值為0.0872～2.1335 mg/kg，RSD（n=6）為0.63%～2.35%，根據GB/T 27404—2008《實驗室質量控制規范 食品理化檢測》中實驗室內部變異系數參考范圍，說明該試驗精密度較好。

2. 1. 3 回收率及標準物質試驗結果 回收率試驗結果如表3所示，根據GB/T 27404—2008判定，此檢驗準確性好。標準物質測定結果（表4）表明，GBW10019（蘋果）中Pb和Cd實測值、GBW1004（大蔥）中As和Hg實測值與標準值的偏差均在指導范圍之內。

2. 2 污染風險評價結果

2. 2. 1 食用菌栽培基質重金屬含量及污染評價 調查商洛食用菌基質原料配比可知，木耳基質中木屑占82%～86%、麩皮占12%～14%、豆粕占2%，香菇基質中木屑占78%、麩皮占20%，菌包的主要原料為木屑和麩皮。2020年在7個大型菌包廠采集菌包、木屑、麩皮和豆粕各15個樣本，其重金屬含量測定結果見表5。菌包中Pb含量顯著高于3種基質（P<0.05，下同），Hg含量與3種基質也存在顯著差異，而菌包、木屑和麩皮中Cd含量無顯著差異（P>0.05，下同），菌包與木屑中As含量無顯著差異。采用SPSS 22.0對菌包中Pb、Cd、As、Hg含量與其配料木屑、麩皮、豆粕中相應重金屬含量進行相關分析，結果表明，菌包中Pb、Cd、As、Hg含量與木屑中相應重金屬含量的皮爾遜相關系數分別為0.711、0.844、0.784和0.742，伴隨概率P值為0.002～0.012，與麩皮中相應重金屬含量的皮爾遜相關系數分別為0.162、0.616、0.184和0.251，P值為0.004～0.016，與豆粕中相應重金屬含量的皮爾遜相關系數分別為0.161、0.186、0.011和0.362，P值為0.005～0.021，說明菌包與木屑中的4種重金屬含量、麩皮中Cd含量存在較高的相關性。

168個食用菌栽培基質重金屬含量測定結果見表6，Pb、Cd、As和Hg 4種重金屬元素檢出率依次為100%、99.40%、88.10%和23.81%，As超標率達8.33%（超標樣品全部為菌包），其他3種元素均未超標。依據單因子污染指數，Pb處于正常背景值水平，Cd、As和Hg達輕污染水平。依據綜合污染指數法評價，Pb和Hg處于安全水平，Cd達警戒線水平，As達中度污染水平。

2. 2. 2 食用菌灌溉水重金屬含量及污染評價 灌溉水重金屬含量測定及污染評價結果見表7，在118個檢測樣本中，2個樣本As含量超出限量值（超標率1.69%），Pb、Cd和Hg均未超標。4種重金屬元素的Pi均小于0.2，為正常背景值水平。Pb、Cd和Hg綜合污染指數均小于0.7，處于安全水平，As的綜合污染指數大于1.0，達輕污染水平。

2. 2. 3 食用菌重金屬含量及污染評價 食用菌樣本重金屬含量測定及污染評價結果見表8，Pb、Cd、As和Hg在鮮食用菌和干食用菌中的含量均未超標。Pb、Cd、As和Hg在干木耳中的平均含量分別為0.3392、0.0455、0.1223和0.0221 mg/kg，在鮮木耳中的平均含量分別為0.1105、0.0136、0.0039和0.0183 mg/kg，在鮮香菇中的平均含量分別為0.0922、0.0339、0.0814和0.0008 mg/kg。干木耳中4種重金屬平均含量高于鮮木耳和鮮香菇，鮮木耳中As含量低于鮮香菇。鮮木耳中Pb、Cd、As和Hg檢出率分別為93.33%、91.11%、13.33%和62.22%，干木耳中4種重金屬元素檢出率均不同程度高于鮮木耳。將干制食用菌進行質量折算，采用SPSS 22.0對食用菌中Pb、Cd、As、Hg含量與其栽培基質（菌包）中相應重金屬含量進行相關分析，結果表明Pb、Cd、As和Hg的皮爾遜相關系數為0.620、0.741、0.665和0.754，P值為0.004～0018，說明食用菌與其栽培基質（菌包）中4種重金屬存在較高的相關性;分析食用菌產品與灌溉水中Pb、Cd、As、Hg含量的相關性，As含量的皮爾遜相關系數為0.508，P值為0.016，而Pb、Cd和Hg的P值均大于0.05，表明食用菌產品中As含量與灌溉水中As含量有低度相關性，與Pb、Cd、Hg無明顯相關性。

2. 3 食用菌重金屬健康風險分析結果

根據楊天偉等（2016）10%干重折算方法，將干食用菌折算為鮮食用菌后進行健康風險評估，結果見表9。從單一風險來看，Pb、Cd和Hg的THQ均小于1，表明不存在健康風險，但As對成人和兒童分別有3.33%和19.17%的樣本THQ超過1，表明As存在一定的健康風險隱患。4種重金屬的復合風險結果表明，雖然TTHQ平均值均小于1，但仍有8.33%和27.50%的樣本會對成人和兒童帶來健康風險隱患。整體而言，商洛市食用菌中重金屬As是一個關鍵污染因素，需引起重視。

3 討論

王彩霞等（2019）對2013年陜西省10個地市市售的食用菌產品重金屬含量進行分析，其中涉及商洛產品25個，本研究結果與其比較，王彩霞等（2019）測定商洛市食用菌中Pb、Cd、Hg平均含量低于本研究，但As含量和檢出率高于本研究。本研究還比較了鮮香菇和干木耳、鮮木耳中Pb、Cd、As、Hg含量，發現干木耳中4種重金屬平均含量高于鮮木耳和鮮香菇，鮮木耳中As含量低于鮮香菇，與王彩霞等（2019）的研究結果不一致，說明隨著近年來商洛市食用菌種植模式的改變，食用菌中重金屬污染形式也發生了改變。2018—2019年商洛市農產品質量安全中心曾針對個別批次干木耳Pb超標問題進行跟蹤調查，發現商洛市的木耳干制過程需經自然晾曬，而通常晾曬場所距公路較近，推測汽車尾氣可能是干木耳Pb污染原因之一。

針對食用菌中4種重金屬的污染源，本研究測定了食用菌栽培基質和灌溉水中4種重金屬含量并分析其與食用菌中相關重金屬含量的相關性，發現食用菌與其栽培基質中4種重金屬含量存在較高的相關性，與灌溉水中As含量的相關性較低，與其他3種重金屬元素無明顯相關性;此外，栽培基質與木屑中4種重金屬含量存在較高相關性，與麩皮中Cd含量存在較高的相關性。對栽培基質來源和用量調查結果進行分析，商洛食用菌木屑中果木占50%～70%，雜木占30%～50%，果木主要來源于關中、陜北、四川等地，雜木來源于陜南。木屑重金屬污染是否與果木長期的重金屬富集有關有待進一步研究。

食用菌栽培基質和灌溉水污染評價結果顯示As檢出率不高但污染風險較大，主要原因是綜合污染指數突出較重污染物的影響，As雖然檢出率不高，但其最大檢測值較大，導致Pi和Pmax值大。健康風險分析結果表明，商洛市食用菌中Pb、Cd和Hg無明顯的健康風險，但As存在一定的風險隱患，尤其是對兒童的攝入風險明顯高于成人，與劉燁潼等（2015）、王北洪等（2016）的研究結果一致，主要原因是兒童的FIR/WAB高于成人。

商洛市食用菌As污染風險應引起重視，建議相關機構加強食用菌生產過程的質量安全監管和重金屬污染防控。此外，商洛市食用菌種植過程中重金屬的遷移轉化規律將在后續作進一步研究。

4 結論

商洛市食用菌栽培基質與灌溉水存在一定的As污染，食用菌中4種重金屬含量低于相關標準，但存在一定的As健康風險隱患，尤其對兒童的攝入風險較高。

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（責任編輯 羅 麗）