山東省大氣細顆粒物來源解析的研究現狀與展望

周睿智 ,閆才青 *,崔 敏 ,徐 敏 ,劉偉健 ,陳海彪 ,周陶美子 ,鄭 玫 (.山東大學環境研究院,山東 青島 667；.揚州大學環境科學與工程學院,江蘇 揚州 7；.生態環境部華南環境科學研究所,廣東 廣州 0；.青島科技大學環境與安全工程學院,山東 青島 6606；.北京大學環境科學與工程學院,北京 0087)

山東省位于我國東部環渤海地區,是PM2.5重點污染區域之一,尤其是魯西南地區[1].生態環境部印發的《京津冀及周邊地區2017～2018年秋冬季大氣污染綜合治理攻堅行動方案》[2]實施細則明確濟南、淄博、濟寧、德州、聊城、濱州、菏澤等為京津冀大氣污染傳輸通道城市.山東省大氣污染的治理與防治將不僅有助于本地空氣質量的改善,同時,也將有助于減少向周邊地區(尤其是京津冀地區)的傳輸影響.根據中國環境監測總站發布的全國城市空氣質量歷史實時數據(http://beijingair.sinaapp.com/)分析可知,2015～2018年,山東省PM2.5質量濃度逐年下降,整體 PM2.5年均濃度由(75±14)μg/m3下降到(38±6)μg/m3;2018～2020年,山東省 PM2.5濃度呈現回升趨勢,2020年均濃度為(58±9)μg/m3;且山東省 PM2.5濃度呈現顯著的空間分布差異(即東部半島地區<中部地區<西部地區).山東省部分地區已相繼開展了大氣污染物的來源解析工作,其中細顆粒物的來源解析研究工作逐漸增多,覆蓋范圍增大,但研究之間變異性較大,缺乏總結.目前,僅周松華等[3]對濟南、青島、泰安、菏澤四個城市 PM2.5源解析結果進行了簡單比較.

為更好地了解山東省大氣細顆粒物污染的歷史與現狀,本研究對目前已公開發表的39項山東省PM2.5來源解析研究工作進行了總結,綜述了山東省各地級市PM2.5源解析的研究現狀與進展,包括研究方法、解析出的污染源類、各類源的貢獻及其時空分布,探討了山東省細顆粒物來源貢獻的影響因素,旨在為山東省后續開展大氣細顆粒物及其他污染物的來源解析,制定有針對性的大氣污染防治行動指南提供參考.

1 資料與方法

1.1 數據來源

本研究檢索了2008～2020年間山東省各地級市公開發表的細顆粒物來源解析相關文獻及相關研究報告.主要檢索途徑包括中國知網、谷歌學術、百度學術、web of science等數據庫,以“來源/源解析/來源解析/源貢獻/source/source apportionment/source contribution”、“細顆粒物/PM2.5/fine particles/fine particulate matter”和“山東/山東省/Shandong/Shandong Province”以及山東省各地級市名稱等作為關鍵詞分別組合進行檢索.相關研究進一步篩選與總結方式如下:(1)需保證在山東省境內采樣,如果某一研究中包括多個采樣地點或多個采樣時段的觀測,或采用多種源解析模型,則視為一項研究,但分別統計每項觀測和對應源解析結果[4-11];(2)需報道PM2.5的源解析結果及各類源的貢獻,如果某一研究中同時包括 PM2.5及其他粒徑顆粒物的觀測及來源解析,則只關注與提取 PM2.5相關的數據[12-15];(3)針對同一年同一地點觀測的不同研究,視為獨立的研究[5,16-18].依據以上原則,本研究最終確定中文期刊論文15篇,英文期刊論文16篇和碩士學位論文3篇,博士學位論文3篇(其中1篇為英文),以及濟南市生態環境局公開發布的濟南市細顆粒物來源解析研究報告[12,19]2份.

1.2 數據采集

針對篩選確定的每一項山東省 PM2.5源解析研究,分別統計其采樣地點、站點類別、觀測時段、PM2.5質量濃度、源解析方法、解析出的源類以及各類源的貢獻等.在統計分析的過程中,每項研究中某地同一年中春、夏、秋、冬四個季節的源解析結果采取平均處理,以獲得該地PM2.5來源貢獻的年均值;針對同一城市不同站點的數據取平均,以獲得該城市PM2.5來源貢獻平均值;針對同一城市不同研究的源解析結果取平均值和標準偏差,以獲取各個城市PM2.5某一源類的平均貢獻.

2 結果與討論

2.1 山東省PM2.5源解析的研究現狀與進展

2.1.1 源解析研究方法 目前,我國大氣顆粒物來源解析研究主要采用3種技術方法:源清單法、源模型法和受體模型法.研究表明,自 2000年以來,受體模型在我國應用最為廣泛,是我國大氣顆粒物來源解析的主要手段之一[20].受體模型法根據顆粒物的物理和化學等信息估算污染源對受體的貢獻,主要分為基于源和受體成分譜的化學質量平衡(CMB)模型和僅基于受體成分譜的統計模型[21],例如,正定矩陣因子分析(PMF)模型和主因子分析(PCA)法等.PMF模型不需要源成分譜,且可對非負值進行約束,對缺失樣本值和不確定度進行單獨處理,并利用數據標準偏差對結果進行優化,因而在顆粒物源解析研究中應用十分廣泛.

如圖1所示,山東省PM2.5源解析研究仍以受體模型法為主,尤其是以PMF為主,占總研究的半數以上(>50%),其次是CMB和PCA方法.其中,基于PMF和CMB受體模型的研究約占研究總數的73%,CMB模型的使用相較于PMF模型較少,這可能主要是由于CMB模型需要本地源譜的輸入,而目前山東省本地化的源成分譜仍較為缺乏.部分研究中將放射性碳同位素(14C)技術[22]、源排放清單[23]等與 PMF或CMB模型相結合使用,以提高源解析結果的準確性和精確性.個別研究利用化學質量平衡嵌套迭代模型CMB-iteration,在CMB模型基礎上扣除受體中二次有機碳(SOC)的影響,對總有機碳(OC)進行修正,并將修正后的受體成分譜及源成分譜納入到 CMB模型,從而區分并估算一次有機碳(POC)和 SOC的貢獻[14].目前,多種源解析方法相結合已成為細顆粒物源解析的重要趨勢,這可降低源解析結果的不確定性,使其結果更為準確可靠,同時,可提高源解析結果的時、空分辨率[24].

圖1 山東省PM2.5源解析研究中所用的源解析方法Fig.1 PM2.5 source apportionment methods used in Shandong Province

近年來,應快速源解析、綜合源解析之需,山東省部分地區利用在線源解析質譜監測系統(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer, SPAMS)開展了高時間分辨率的在線源解析[25].此外,個別研究利用數值模式通過模擬大氣顆粒物及其化學組分的濃度,提供了更高時間精度和更廣空間覆蓋率的來源解析結果[26].例如,區域大氣環境模擬系統-大氣污染物來源解析模塊耦合系統(RegAEMS-APSA)以及多尺度空氣質量模型耦合在線源追蹤模擬模塊(CMAQ-ISAM)等綜合源解析方法在山東省區域量化源解析工作中得以應用,提供了PM2.5區域和行業源解析結果[27-29].

2.1.2 PM2.5的來源類別 由圖2可知,揚塵、機動車尾氣和燃煤源幾乎在各地都被解析出,說明這 3類源在山東省具有普遍性,是山東省PM2.5的3個主要貢獻源類.各研究中所解析出的塵源分類較為細化,包括在自然力或人力作用下進入到環境空氣中所形成的各類塵源顆粒物.其中,揚塵、土壤塵、建筑塵等在山東省各地存在較為普遍;同時,在不同城市也解析出各地特征性的塵源類別,例如,濟南[30]、菏澤[17]、泰安[9]、濰坊[31]和青島[14,23]等地解析出煤煙塵,泰安[9]和萊蕪[32]解析出冶金塵,濟南[31]解析出鋼鐵塵,煙臺[22]解析出交通塵(自然和人為排放混合模式,其中機動車排放貢獻較高).

此外,山東省不同地級市的PM2.5源解析結果中呈現出各地特色性的貢獻源類.例如,青島[14,23,33-34]、煙臺[22,35-36]和威海[10-11]等 3個沿海城市 PM2.5源解析結果中存在海鹽粒子源,貢獻約為 2%～7%.煙臺市[35-36]解析出船舶排放源(平均貢獻 8%).威海市[10-11]解析出非道路移動源(3%),鑒于該類源的主要特征組分是重油燃燒的示蹤物種釩(V),表明該非道路移動源與威海港口及海上使用重油作為燃料的船舶排放有關.淄博[5]和臨沂[15]解析出市政垃圾焚燒排放源,貢獻分別為15%和7%,這可能與2014～2017年間臨沂市推進生活垃圾焚燒處理工程建設,實行市域垃圾焚燒全覆蓋政策有關.東營[37-38]的研究中采樣時間包含春節期間,因而源解析結果中存在煙花爆竹源(年均約 0.7%),且在冬季時貢獻最高(～2%).需要注意的是,王德羿等[27]在“2+26”城市大氣重污染下 PM2.5來源解析研究中解析出農業、工業、電廠、生活和交通等行業部門對濱州市 PM2.5的貢獻,但因與其他源解析工作所給出的源類別不同,未將該項研究統計列入圖2.

圖2 山東省PM2.5來源解析研究中所解析出的一次源源類(如陰影部分所示)Fig.2 Primary sources of PM2.5 apportioned in previous studies in Shandong Province (shown by the shaded area)

由于不同源解析研究中所解析出的源類有所差異,為便于進一步的統計與總結,后續討論中將各研究所解析出的PM2.5貢獻源類歸納為7大類,包括機動車源、工業源、燃煤源、生物質燃燒源、二次源、塵源和其他源等.其中,根據文獻中采樣方式及源的相關描述,將交通塵、機動車塵、機動車尾氣和交通源等歸為機動車源;冶金塵、工業源、工藝過程源、金屬冶煉和石油化工等歸為工業源;煤煙塵、燃煤源等歸為燃煤源;二次源、二次無機鹽、二次硫酸鹽、二次硝酸鹽、二次氣溶膠、二次有機氣溶膠、二次有機碳和二次無機氣溶膠等歸為二次源;揚塵、土壤塵、地殼塵、建筑塵、鋼鐵塵和礦物粉塵等歸為塵源;市政垃圾焚燒排放、煙花爆竹、非道路移動源和其他源等歸為其他源 a,海鹽粒子歸為其他源 b,船舶排放歸為其他源 c,其他源 a、b和 c合并歸為其他源.由于山東省現有研究中絕大多數未解析和分攤二次顆粒物前體物的轉化貢獻,僅有 3項研究[23,31-32]進行了二重源解析,所以二次源被列為單獨的源類別.

2.2 山東省PM2.5來源貢獻的時空分布

將各個源解析結果中的源類聚類之后,山東省各地PM2.5的來源及貢獻總結如表1.濟南、青島和煙臺等地開展的 PM2.5來源解析研究相對較多,淄博、東營、濰坊、臨沂和德州等地 PM2.5來源解析相關工作相對較少.濱州市PM2.5的來源解析工作尚未單獨開展,但王德羿等[27]在“2+26”城市大氣重污染下PM2.5來源解析中解析出了農業(8.0%～10.3%)、工業(24.4%～35.7%)、電廠(4.9%～7.9%)、生活(23.8%～33.2%)和交通(23.7%～27.2%)等行業部門對濱州市 PM2.5的貢獻.濟寧和日照市尚未有 PM2.5來源解析的相關研究報道.

由表1可見,已報道的山東省各地PM2.5來源解析研究中,大多數觀測時間包含春、夏、秋、冬四個季節;少數研究選擇夏季和冬季[7]、秋冬季[8]、冬春季[9,34]、非采暖季[40]以及采暖季[10,34,42]進行對比分析.Tian[6]在同一觀測時間內采用PMF和CMB 2種源解析方法進行了濟南市區PM2.5源解析研究,并對結果進行比較,發現PMF方法高估了二次硫酸鹽的貢獻,但其他源類的貢獻較為相似,2種方法都不易區分工業源和生物質燃燒源.

表1 山東省各地PM2.5的來源解析結果Table 1 PM2.5 source apportionment results obtained in different cities in Shandong Province

2.2.1 空間分布 總結了山東省15個城市(除濟寧和日照外)的 PM2.5來源解析結果(圖 3).需要注意的是,展示的主要是2015年以后各城市的源解析結果,且觀測時段包含 4個季節,以減小比較的不確定性.其中,聊城市的觀測時段為冬季,泰安市的觀測時段為冬春季,濱州市的結果是基于數值模擬的行業源解析結果,研究時段為冬季,用不同于其他城市的填充圖案表示.東部沿海城市(如煙臺、威海、青島、日照等)PM2.5濃度顯著低于魯中(如淄博?萊蕪等)、魯西和魯西南(如菏澤、濟寧、棗莊等)地區.

圖3 山東省各地PM2.5源解析結果的空間分布Fig.3 Spatial distribution of PM2.5 source apportionment in Shandong Province

總體來看,山東省PM2.5的源貢獻由高到低依次是二次源((36.1±8.5)%)>塵源((18.4±8.6)%)>燃煤源((18.2±7.0)%)>機動車源((17.7%±11.7)%)>生物質燃燒源((15.1±7.1)%)>工業源((11.3±9.6)%)>其他源((9.9±4.8)%).其中,二次源的貢獻占比最大,其次是塵源、燃煤源和機動車源.除濱州市源解析結果的分類不同外,山東省各地機動車源和塵源所占比例分別在 3%～51%和 6%～41%之間.值得注意的是,塵源對山東省各市PM2.5具有重要貢獻.Zhu等[40]綜述了中國 PM2.5源解析結果,指出塵源是華東地區(包括山東、安徽、江蘇、上海、江西、浙江、福建)1980～2006年PM2.5第一來源,平均貢獻為33.2%,而2006～2017年二次源為 PM2.5的首要來源;塵源為第二來源,平均貢獻分別為39.1%和18.3%,與本研究的發現基本一致.

山東省東西部城市PM2.5的來源及其相對貢獻存在顯著差異.東部半島地區(如煙臺、青島、威海等市)二次源的貢獻最大,平均貢獻為 36%,其次是塵源和機動車源,平均貢獻分別為18%和17%.中部地區(如濱州、東營、濟南、淄博、濰坊、泰安、萊蕪、棗莊、臨沂等市)PM2.5的首要貢獻源也是二次源,平均貢獻約為 37%,其中,東營市的二次源貢獻超過 50%;但中部地區燃煤源的貢獻明顯增高(～22%),比半島地區高約 8%;其次是塵源,平均貢獻20%,比半島地區高約 3%,其中位于最南部的臨沂市塵源貢獻最高,高達 41%.山東省西部地區(如德州、聊城和菏澤等市)PM2.5的首要貢獻源同樣是二次源,平均貢獻為 34%;其次為機動車源,平均貢獻25%,比半島和中部地區高出約 10%,其中聊城的機動車源貢獻高達50%;其次是生物質燃燒源,在西部3個城市均有解析出,平均貢獻為18%,比半島地區高出 8%.綜上可見,山東省半島和中、西部 3個區域貢獻 PM2.5的最大源均為二次源,表明進一步厘清二次源的形成機制、解析各類源對二次源的貢獻,有效控制二次顆粒物的形成是山東省PM2.5污染控制的關鍵之一.

由圖4可見,機動車源對各城市PM2.5的平均貢獻波動較大,約為 3%(淄博)～51%(聊城),東、西部城市機動車源的貢獻相較于中部城市略高.工業源平均貢獻為 4%(菏澤)～38%(萊蕪),在中部城市貢獻較東西部城市(尤其是東部城市)高.其中,萊蕪市采暖季、秋季和夏季工業源貢獻均最高,春季工業源占比第二,這可能與萊蕪是工業主導型城市,且重工業比例高有關,濟萊協作區的濟南鋼鐵等重工業轉移會使工業源的貢獻增加[32].淄博作為石油化工城市,工業源的平均貢獻約為 22%,表明石油工業及其下游企業對當地PM2.5會產生一定影響[16].工業源在東部半島城市的貢獻顯著低于中西部城市.燃煤源的貢獻在山東省東、中、西部分布較為均勻,平均貢獻范圍為 7%(聊城)～36%(濰坊),其中,在濰坊市的貢獻較為突出.王斌之等[31]為得到濰坊更為精細化的燃煤源貢獻解析結果,根據煙粉塵排放量對綜合源解析結果中燃煤源貢獻按照一定的分配系數進行了重新分配,得到電廠、工業和民用燃煤的分擔率分別為14%、18%和4%.值得注意的是,山東省各地的PM2.5來源解析研究中,解析出生物質燃燒源貢獻的城市較少,平均貢獻范圍為 7%(菏澤)～34%(煙臺),且主要集中在中西部地區.這可能是由于近年來,各地政府嚴格執行《秸稈禁燒和綜合利用管理辦法》[46],禁止農業秸稈的地里焚燒活動,此外,生物質燃燒源與其他源(如機動車源等)存在共線性問題,因而在一些研究中不能被解析出來[47].二次源呈現東、西部高,中部低的分布趨勢;相反地,塵源呈現東部低、中西部高的趨勢.

圖4 不同源類在山東省各地對PM2.5的貢獻Fig.4 Contributions of various sources to PM2.5 in different cities in Shandong Province

考慮到各地PM2.5的絕對濃度在空間上存在差異,本研究中計算獲取各類源對各地 PM2.5的絕對貢獻.由圖 3可見,鑒于山東省東部半島地區PM2.5濃度低于中西部地區,因而,與源的相對貢獻不同,東部半島地區各類源對 PM2.5濃度的絕對貢獻量均低于中西部地區,包括前述相對貢獻在半島地區與中西部地區相當甚至略高的的機動車源、工業源、燃煤源、二次源、塵源及其他源等源類,對東部半島地區 PM2.5的絕對貢獻均顯著低于中西部地區.此外,需要注意的是,東部半島地區生物質燃燒源對PM2.5的相對貢獻和絕對貢獻均低于中西部地區.

將山東省 PM2.5源解析結果與其他省份(如北京[48]、天津[48]、河北[48-50]、河南[51-53]、安徽[55-56]、江蘇[56-61]、浙江[62-66]和廣東[67-69])PM2.5源解析結果進行比較(圖 5)發現,二次源是我國大部分省份PM2.5的首要來源,對PM2.5貢獻約占22%～42%;山東省二次源的貢獻與河南?安徽等省份較為接近,但比北京市、廣東、浙江、江蘇等省份低.山東省機動車源的貢獻相較于其他省份略低;與之相反,山東省塵源和生物質燃燒源的貢獻相較于其他省份較高.山東省燃煤源的貢獻與河北、河南、江蘇、浙江等地接近,明顯高于北京市和廣東省,但低于安徽省.

圖5 山東省與其他省份PM2.5源解析結果的比較Fig.5 Comparison of PM2.5 source apportionment results in Shandong provinces with other provinces

2.2.2 時間演變 由圖6可見,各類源貢獻存在顯著的季節差異.春季塵源的貢獻相對突出((20±6)%),夏季二次源的貢獻較為顯著((49±15)%),秋季生物質燃燒源的貢獻相較于其他季節略微明顯((19±11)%),冬季和采暖季的燃煤源貢獻則顯著增加((24±8)%).

圖6 山東省不同季節PM2.5源解析結果Fig.6 Results of source apportionment of PM2.5 in different seasons of Shandong province

濟南市和青島市自2010年以前便已開展PM2.5源解析相關工作,本研究以濟南和青島市為例進一步研究兩地PM2.5源貢獻隨時間的變化.由圖7a、7b可見,濟南市二次源對 PM2.5的相對貢獻在 2010年后((46±11)%)較 2010 年以前((31±17)%,)有所增加,但絕對貢獻量有所降低.機動車源的相對貢獻自2010年以來呈現持續增加趨勢,但絕對貢獻量相對穩定甚至略有降低.生物質燃燒源的相對與絕對貢獻在2013年之后((12±7)%,(9±5)μg/m3)均較2010年以前((13±6)%,(15±6)μg/m3)略有降低.工業源的相對和絕對貢獻在 2010～2013年(18%,25μg/m3)較 2010年以前((11±6)%,(13±6)μg/m3)有所增加,在 2013 年之后((12±7)%,(5±4)μg/m3)明顯減少.燃煤源的相對和絕對貢獻在 2010～2013年(27%,38μg/m3)較 2010年以前((17±3)%,(23±7)μg/m3)有所增加,在 2013 年之后((12±8)%,(9±5)μg/m3)顯著降低.塵源的相對和絕對貢獻在2010～2013年(24%,34μg/m3)較 2010年以前((16±5)%,(20±4)μg/m3)有所增加,在 2013 年之后((10±3)%,(7±2)μg/m3)有所減少.濟南在 2007～2008年除二次源和燃煤源外的其余源貢獻均在10%以下,尤其是工業源貢獻驟降,這可能與北京奧運會期間為保障空氣質量山東省對不能達標排放的企業進行強制停產,以及周邊省市大量工廠停產有關.Cheng等[70]通過對 2004～2007年 3年內濟南PM2.5中二次離子濃度分布的比較,發現 2007～2008年北京及其周邊地區對濟南市二次硫酸鹽和二次硝酸鹽濃度的貢獻較小,指出這可能與北京奧運會加強排放控制有關.

由圖7c可見,青島市二次源的相對貢獻在2011～2012年(34%)較2010年之前(51%)有所降低,但在2012年之后(43%)有所增加.工業源的相對貢獻自 2006年以來呈現增加的趨勢.與之相反,燃煤源的相對貢獻呈現持續緩慢降低的趨勢.塵源的相對貢獻在 2011～2012年(30%)較2010年之前(7%)顯著增加,在2012年之后(19%)略有減少.機動車源的相對貢獻在 2011～2012年(14%)較2010年之前(10%)略有增加,但在2012年之后(12%)略有減少.與相對貢獻不同的是,青島市燃煤源和二次源的絕對貢獻在 2011～2012年(燃煤源:26μg/m3,二次源:56μg/m3)較 2010 年之前(燃煤源:14μg/m3,二次源:40μg/m3)有所增加,且二次源的絕對貢獻在2012年之后(28μg/m3)有所降低.

圖7 濟南市和青島市歷年PM2.5源解析的相對貢獻和絕對貢獻結果Fig.7 The relative and absolute contributions of different sources to PM2.5 in Jinan and Qingdao in different years

2.3 PM2.5的源貢獻與山東省經濟產業結構的關系

一個地區的經濟發展狀況與當地 PM2.5的來源及貢獻密切相關[71].本文將各地PM2.5來源解析結果中各類源的絕對貢獻與各地相應時段內機動車保有量、建筑企業量、工業企業燃煤量、電力熱力生產和供應業量、規模以上工業企業量、國內生產總值(GDP)等相關活動量分別做相關性分析和顯著性檢驗(獨立樣本t-檢驗),結果如圖8所示.

圖8 各類源對PM2.5的貢獻量與經濟產業結構相關量的相關性Fig.8 Relationships between contributions of different sources to PM2.5 and economic industrial structure related parameters

機動車源的絕對貢獻量與機動車保有量(r=0.582,P=0.060)和 GDP(r=0.489,P=0.090)均呈現邊緣顯著的正相關關系,且差異性檢驗結果顯著(P<0.05),說明隨著機動車保有量或當地 GDP的增加,機動車源貢獻也相應呈增加趨勢,且機動車保有量或GDP高時,機動車源貢獻顯著高于機動車保有量或GDP低時.本研究中,塵源的絕對貢獻與建筑企業量的整體相關性(r=0.349,P=0.266)及其差異(t=1.629,P=0.134)雖不顯著,但不難看出,這主要是受個別數據點的影響,一則說明建筑行業對山東省 PM2.5塵源貢獻較大,同時也暗示除了建筑活動外還可能存在其他活動對塵源有顯著貢獻(如道路揚塵等).

燃煤源的絕對貢獻與電力熱力生產和供應業(r=0.043,P=0.906)、工業企業燃煤量(r=0.061,P=0.876)和 GDP(r=-0.038,P=0.902)的相關性不顯著.但從燃煤源的絕對貢獻與3種不同經濟影響因素的相關系數可知,燃煤源的絕對貢獻與當地電力熱力生產和供應業數量的相關性相對較強,與GDP相關性相對較弱.這可能是由于除工業燃煤貢獻外, PM2.5來源解析結果中解析出的燃煤源貢獻還包括居民燃煤的貢獻,此外,工業燃煤排放除與生產工藝、除塵裝置相關,也與工業鍋爐的排放高度有關,導致其對本地的影響與燃煤量不呈線性關系.后續源解析研究中需要進一步區分工業與居民燃煤的相對貢獻,以及工業工藝過程與工業燃煤等的相對貢獻等.

此外,工業源的絕對貢獻與規模以上工業企業量(r=-0.299,P=0.372)、GDP(r=-0.306,P=0.359)等因素呈一定負相關關系,但不顯著.這在一定程度上表明小型工業企業排放不容忽視,尤其是其存在污染物不達標排放等問題.

綜上,GDP與機動車源貢獻的相關性較強且差異性顯著,與燃煤源、工業源和生物質燃燒源貢獻的相關性和差異性均不顯著,說明燃煤源、工業源和生物質燃燒源的貢獻與GDP不存在顯著的相關關系,一方面,這可能是受限于本研究中的數據量不足;另一方面,則可能是由于經濟水平在一定程度上決定著能源的選擇與使用方向,但GDP與能源結構不成絕對的正相關,尤其是山東省旅游業等產業對 GDP的貢獻,以及近年來清潔能源相關政策的實施都可能對這一相關性產生影響.

2.4 討論

山東省 PM2.5的來源解析工作依然主要依賴于傳統的源解析技術,缺乏高時、空分辨率的源解析結果,且不同地區源解析研究中采用的源解析方法不同,解析出的源類有所不同,給源解析結果的橫縱向比較帶來不確定性.為此,后續研究中可開發、采用統一的源解析技術,抑或有地區針對性的源解析技術,以提高源解析結果的可靠性與可比性.

山東省現有的PM2.5源解析結果表明,二次源對山東省各地PM2.5具有十分重要的作用,而傳統的源解析方法很難進一步解析各類一次源對二次組分的貢獻,因而需要結合源清單或采用空氣質量模型等綜合源解析手段進一步解析分攤二次源的貢獻.同時,需要對二次顆粒物的形成機制進行進一步研究與闡釋,以完善對山東省二次顆粒物形成機制的認識.

山東省現有 PM2.5源解析研究中尚未區分本地源與外地傳輸源的貢獻,探討不同區域之間的傳輸影響的研究尚不多見.后續需要進一步厘清山東省各地 PM2.5的本地源貢獻與區域和相鄰城市的傳輸貢獻,以更為有效地進行區域間的聯防聯控.

受限于現有源解析技術手段,山東省現有PM2.5源解析研究中解析出的源類仍以大類為主,分類較粗,未進一步細化區分工業燃煤源和民用燃煤源、工藝過程與其他工業源等貢獻.在后續研究中亟需綜合多種源解析方法,提供更為精細化的源解析結果.

此外,山東省現有 PM2.5的研究多基于特定時段、特定站點的階段性、短期研究,缺乏系統的、長期的監測與源解析研究,以及同時期多城市站點的同步觀測.亟需加強長期觀測,以研究山東省顆粒物濃度與來源的歷史變化趨勢,尤其是各種污染防控措施的施行對山東省空氣質量改善的作用;通過多地同步觀測以及衛星遙感等觀測手段,采用統一的研究方法更深入地了解山東省 PM2.5及其來源的空間分布特征.

3 結論

3.1 目前山東省PM2.5來源解析研究仍主要依賴于受體模型方法,且使用最多的是 PMF模型,其次是CMB模型和PCA法.

3.2 總體而言,二次源是山東省 PM2.5的首要貢獻源,平均源貢獻約為(36.1±8.5)%,其次是塵源((18.4±8.6)%)、燃煤源((18.2±7.0)%)和機動車源((17.7±11.7)%).塵源對山東省 PM2.5具有非常重要的貢獻.由此推測,除細顆粒物外,PM10等粗顆粒物的防治對山東省空氣質量的改善將同樣具有重要作用.

3.3 從季節變化來看,二次源在所有季節中貢獻均較高,春季塵源貢獻較為突出,夏季工業源貢獻較為顯著,秋季生物質燃燒源貢獻較其他季節略微明顯,冬季和采暖季燃煤源貢獻較高.濟南市和青島市PM2.5源解析結果的時間變化趨勢表明,2004～2018年間二次源和機動車源等對兩地 PM2.5的相對貢獻增加,而燃煤源的貢獻略有降低趨勢.