沸石分子篩對CH4/H2的吸附與分離性能*

袁俊鵬 劉秀英 李曉東 于景新

(河南工業大學理學院, 鄭州 450000)

基于分子模擬的高通量計算方法, 通過對199個沸石結構特征和吸附分離性能之間的關聯性研究, 發現具有超微孔結構的沸石材料對CH4分子有良好的吸附分離性能, 等摩爾CH4/H2混合組份的CH4吸附選擇性和單組份的CH4吸附量之間存在明顯的線性關系.通過使用巨正則蒙特卡羅模擬方法, 獲得了3個孔道形沸石對CH4和H2的吸附等溫線和等量吸附熱等物理量.結果表明在相同外界環境下, 孔道形沸石的孔結構(表面積和孔體積)對CH4吸附量的影響高于能量效應(吸附熱).結合甲烷蒸汽重整制氫的工業背景, 進一步研究了CH4/H2混合體系在不同組份下的分離選擇性能, 結果表明, 超微孔沸石材料對CH4的吸附選擇性與體相壓力和進料比無關.通過氣體分子的質心分布密度發現, CH4在孔道形沸石中優先占據更小孔窗的空間,而H2的分布范圍更大但是未存在明顯的優先吸附位點.

1 引 言

隨著人口增長和經濟發展, 化石能源日益枯竭, 人們迫切需要尋找新的能源替代品.氫氣作為一類無污染、熱值高、可循環的能源氣體引起了研究者的高度關注[1—4].在甲烷蒸汽重整制氫系統中,各種氣體雜質(如CH4)嚴重影響到氫氣產率[5,6],因此氫氣提純是該工藝的一個重要環節.在各種分離技術中, 基于多孔材料的物理吸附由于能耗低、經濟成本小、操作條件簡單等優點得到了廣泛應用[7—10].因此, 近幾年來物理變壓吸附方法……