增塑劑在農業環境中的來源、遷移轉化和生物修復研究綜述

阿丹, 溫思達, 陳敏玲, 黃舒琳, 周泳伶, 姜鈺, 杜建軍, 鄒夢遙,*

增塑劑在農業環境中的來源、遷移轉化和生物修復研究綜述

阿丹1, 溫思達1, 陳敏玲1, 黃舒琳1, 周泳伶1, 姜鈺2, 杜建軍1, 鄒夢遙1,*

1. 仲愷農業工程學院資源與環境學院, 廣東省普通高校農業產地污染綜合防治工程技術研究中心, 廣州 510225 2. 玉林師范學院生物與制藥學院, 玉林 537100

增塑劑是一類具有三致作用和雌激素效應的有毒有害污染物, 也是一種我國農田土壤中普遍存在的持久性有機污染物, 嚴重威脅農業產地環境和食品安全。文章綜述了農業環境中增塑劑的來源、遷移轉化、生物修復三個領域的研究進展, 依次探討了增塑劑的污染成因、污染途徑、修復技術三個方面的環境污染與控制現狀, 并展望了通過源頭控制、過程阻隔、污染治理三個階段的綜合整治來系統解決增塑劑污染難題。

鄰苯二甲酸酯; 農田系統; 來源; 環境行為; 生物降解

0 前言

增塑劑又稱塑化劑, 它具有增加原有聚合物的可塑性、柔韌性或膨脹性的效果, 以達到易加工的目的。增塑劑被廣泛用于地膜、棚膜、肥料和農藥生產中, 是迄今為止生產量和使用量最大的助劑[1]。據統計, 我國每年塑料地膜的平均使用面積達到1500萬公頃, 是世界上地膜產量和覆蓋面積最高的國家[2]。研究表明, 有覆膜的農田和蔬菜土壤中增塑劑濃度比沒覆膜的高出74%—208%[3], 而塑料大棚內部土壤的增塑劑濃度是其外部的2.5—3.0倍[4]。可見, 農膜的廣泛應用是造成農田土壤中增塑劑大量累積的主要原因。此外, 廠家大量生產價格低廉的劣質農膜, 導致厚度不到0.008 mm的超薄膜常年主導我國農膜市場[5]。這種超薄膜強度低、拉伸差、壽命短、極易破碎且難以回收, 進一步加劇了殘膜中增塑劑對農業環境的污染。

鄰苯二甲酸酯(PAEs)是目前應用最多的一類增塑劑, 占增塑劑市場的88%[6]。由于PAEs的三致作用和雌激素效應, 美國環保署和歐盟均將鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)、鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)、鄰苯二甲酸丁芐酯(BBP)、鄰苯二甲酸二正丁酯(DnBP)、鄰苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)、鄰苯二甲酸二正辛酯(DnOP)列入優先控制有毒污染物名錄, 我國也將DMP、DnBP、DnOP列入優先污染物黑名單。目前, 全國各地均有PAEs污染農田土壤的報道, 檢出量從μg·kg-1到mg·kg-1不等[7–9], PAEs已經成為我國農業環境中廣泛存在的一類污染物。農田系統中的PAEs不但會抑制作物的生長發育[10], 而且會在作物體內累積并通過食物鏈傳播進入人體, 從而威脅人群健康[11]。因此, 研究農田系統中增塑劑的來源、遷移轉化和生物修復, 對保護農業產地環境和食品安全具有重要意義。

1 增塑劑在農業環境中的來源

圖1顯示了增塑劑在農田系統中主要的污染來源。

1.1 農膜來源

我國是世界農業大國, 對農用塑料薄膜的需求量極大, 僅2015年我國農膜使用量就達260萬噸、占全球總量的90%[12]。除了驚人的用量, 我國農膜還存在厚度較薄的質量問題, 市場上常見的農膜厚度(<0.008 mm)遠低于發達國家農業標準(0.015—0.020 mm)[13]。這些劣質農膜不但強度低、老化快, 而且容易破碎、難以回收, 是一大類難降解有機污染物。此外, 農村地區環保意識薄弱, 導致廢棄農膜得不到及時的回收和處理, 加劇了土壤中農膜殘留。《第二次全國污染源普查公報》的數據顯示, 我國種植業地膜殘留量高達118萬噸, 已成為威脅農業土壤可持續發展的一大因素。

隨著農膜的廣泛使用, 土壤中殘膜含量逐年增加。農膜中的增塑劑與其塑料分子間只是物理性結合, 并未聚合到塑料基質中, 因此容易從農膜中逐漸釋放出來。Hu等[14]的研究發現大棚土壤中PAEs的殘留量與棚膜的使用量呈顯著正相關關系。陳永山等[15]檢測了杭州周邊菜地土壤中PAEs含量, 發現覆膜時間越長, PAEs檢出率越高, 說明農膜的長期使用是造成土壤中PAEs積累的主要原因。土壤中農膜殘留量還受到地理、氣候等因素的影響, 例如在水資源貧瘠的新疆需要長期覆膜, 其土壤中殘膜量高達259.10 kg·hm-2, 而在雨水充沛的湖北殘膜量只有71.90 kg·hm-2[16]。

圖1 增塑劑在農業環境中的主要來源

Figure 1 The main source of plasticizers in agricultural environment

1.2 肥料和農藥來源

常見增塑劑PAEs還是肥料和農藥中的常用溶劑[17]。一方面, 增塑劑作為肥料的包裝材料, 會緩慢釋放到肥料中并隨著施肥過程進入農田; 另一方面, 增塑劑作為農藥的助劑, 可以隨著除草、除蟲等噴灑過程進入農田。因此, 肥料和農藥的使用均會導致農田土壤中增塑劑含量的不同程度的提高。Wang等[18]監測了多種市售有機肥和動物糞肥中PAEs的分布, 發現在有機肥和糞肥中PAEs濃度分別為2.95 mg·kg-1和2.24—6.84 mg·kg-1。Mo等[19]調查了22種常用化肥, 發現增塑劑是其中最主要的有機污染物, 濃度高達1.17—2795 μg·kg-1, 且這些增塑劑大部分隨化肥添加殘留在土壤中。李輝[20]表明六種PAEs在九種液體農藥制劑中的檢出濃度在21— 200 mg·kg-1之間。

1.3 其他來源

其他諸如生活污水灌溉、污泥施用、工業廢水污染、垃圾堆肥、空氣沉降等多種途徑, 均是農田土壤中增塑劑的重要來源[21–23]。據報道[7,24], 污水灌溉和城市污泥攜帶大量PAEs進入農田系統, 為了有效降低增塑劑污染土壤的生態風險, 需要制定相關排放標準、以及凈化農灌污水的有效手段。任超等[25]的研究發現廢物回收園區與其周邊農田土壤中PAEs的污染水平相近, 表明露天堆放塑料廢品和垃圾會造成周邊農田土壤的PAEs污染。朱媛媛等[26]比較了大氣中PM10和PM2.5與土壤中PAEs含量的分布特征, 結果證實大氣沉降也是引起土壤PAEs污染的原因之一。

2 增塑劑在農業環境中的遷移轉化

圖2顯示了增塑劑在農田系統中主要的環境行為。

2.1 土壤-水體界面的遷移轉化

增塑劑類化合物一般具有較高的辛醇/水分配系數(Kow), 吸附性較強, 且不易溶于水。增塑劑的低水溶性和高親脂性, 使其容易被水體中的土壤、沉積物和懸浮顆粒物所吸附, 且該過程十分穩定[27]。因此, 水體中的增塑劑可以通過吸附、絮凝等作用進入土壤, 這也是其在土壤-水體環境中遷移的主要途徑。增塑劑自身的物化性質、及土壤粘土礦物和有機質的含量是影響增塑劑吸附能力的主要因素。一方面, 增塑劑的遷移能力受其烷基鏈長度的影響, 烷基鏈長度越短、遷移能力越強; 另一方面, 土壤中富含的粘土礦物比表面積大、含負電荷, 對增塑劑等極性有機污染物具有較強的吸附能力[28]。

圖2 增塑劑在農業環境中的遷移轉化過程

Figure 2 The migration and transformation process of plasticizers in agricultural environment

相應的, 土壤中的增塑劑也可以通過淋溶、滲透等途徑進入水體[29]。增塑劑可以通過不同釋放過程從顆粒物上解析到水體中, 當水體中的增塑劑濃度達到飽和時, 多余的增塑劑重新被吸附到沉積物上[30], 從而達到土壤-水體環境中增塑劑的濃度平衡。此外, 增塑劑在土壤-水體界面的遷移轉化還受到溫度、光照、酸堿度、鹽度、離子強度、有機質含量、沉積物組成、微生物活性等因素的影響, 這些條件的改變都可能打破增塑劑的動態平衡[31]。

2.2 土壤-大氣界面的遷移轉化

增塑劑在土壤-大氣界面的交換途徑主要包括: (1)空氣中的增塑劑向土壤界面的干濕沉降[32]; (2)土壤中的增塑劑向空氣界面的揮發[33]。一般來說, 揮發速率較為緩慢, 沉降過程才是增塑劑主要的遷移途徑[34]。大氣中的PAEs主要以氣溶膠的形式存在, 在一定條件下它還會通過干濕沉降遷移到水體和土壤中。遷移至土壤中的增塑劑會隨著水汽擴散、土壤擾動等方式重新回到大氣中, 形成土壤-大氣界面的動態平衡; 而遷移至水體中的PAEs相對容易釋放到大氣中, 且碳鏈越長其揮發性越強[35]。可見, 增塑劑在自然環境中通過淋溶、揮發、沉降等一系列過程在土壤、水體、大氣介質中進行著不同的遷移轉化行為。這些環境行為受到當地污染水平、土壤理化性質、環境條件、農耕活動等因素的影響[36–37]。因此, 評價增塑劑在土壤-大氣界面的遷移轉化過程, 需要進一步了解增塑劑在當地土壤和大氣中的分布及影響。

2.3 土壤-植物體內的遷移轉化

植物對增塑劑的吸收作用是其在土壤-植物體內進行遷移轉化的重要途徑。以PAEs為例, 植物從土壤中吸收增塑劑的主要途徑有[38]: (1)土壤水溶液中的PAEs經根系直接吸收進入植物體內, 并隨蒸騰作用沿木質部轉運到莖葉, 最終累積在植物有機組分中; (2)土壤表層空氣中的PAEs經莖葉吸收進入植物體內, 同樣累積在植物有機組分中。作物品種、污染物性質和土壤條件是決定植物對增塑劑吸收途徑和能力的主要因素。首先, 植物的種類、性狀、種植方式均會影響增塑劑的吸收速率, 例如葉表面積越大、根系越發達的植物對增塑劑的吸收能力越強, 體內增塑劑含量越高[39]; 其次, 疏水性強、烷基鏈長的增塑劑越易被植物吸收、越難被植物代謝、越易在植物體內累積[40]; 再次, 土壤對增塑劑的吸附能力與其在土壤中的遷移能力呈顯著負相關性, 而土壤中增塑劑污染水平與其在植物體內的累積量成顯著正相關性[41]。此外, PAEs的理化性質還會影響其在植物體內的轉運機制, 一般低親脂性的PAEs容易被吸收進入植物體內并隨著木質部運輸到地上部, 而高親脂性的PAEs往往在植物根部累積[40]。

3 增塑劑在農業環境的生物修復研究

生物修復技術因其效果好、成本低、無二次污染等特點, 成為了治理增塑劑污染的主要方法。

3.1 微生物修復

針對增塑劑污染土壤修復的相關研究中, 微生物修復是研究最早、最多、最深入的一種修復方法[42]。目前發現的能夠降解PAEs的微生物包括細菌、真菌和藻類, 其中以細菌為主。雖然細菌可以好氧或厭氧降解PAEs, 但其好氧降解的效率顯著高于厭氧降解, 因此目前分離篩選的PAEs降解菌主要為好氧菌。

圖3顯示了PAEs好氧降解的主要步驟: 首先, 好氧菌通過水解酶依次斷開PAEs的兩個酯鍵生成單酯和鄰苯二甲酸(PA), 然后特異性菌株降解PA生成原兒茶酸(PCA)或龍膽酸(DHB), 最后經過裂解等途徑進入三羧酸循環而被完全礦化。Wu等[43]從活性污泥中分離出兩株鄰苯二甲酸二辛酯(DOP)降解菌sp. JDC-2 和sp. JDC-32, 其中JDC-2菌株可將DOP分解成PA, 而JDC-32菌株將PA進一步分解。Zhao等[44]分離了一株新型PAEs降解菌sp. MT-O, 在MT-O菌株的作用下200 mg·L-1DEHP在七天內被完全降解掉, 降解步驟為DEHP→MEHP→PA→CO2+H2O。Yu等[45]分析了一種高效PAEs降解菌sp. DNB-S1對鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)的代謝產物, 發現DBP存在原兒茶酸途徑和龍膽酸途徑兩種降解方式。除了微生物種類外, PAEs的降解過程還受到溫度、pH和土壤有機質等環境因素的影響[46]。例如, 可以通過添加葡萄糖、有機酸和代謝中間產物等方式來提供碳源, 從而促進微生物生長和相關降解菌活性, 最終達到共代謝降解PAEs的目的[47]。

圖3 鄰苯二甲酸酯的主要好氧降解途徑

Figure 3 The major aerobic degradation pathway of phthalic acid esters (PAEs)

3.2 植物修復

植物修復增塑劑污染的機理包括植物自身的吸收代謝, 及其根際微生物的降解。其中, PAEs易從水體和土壤中揮發出來, 植物可以通過葉片從大氣中吸收PAEs, 然后利用植物載體將PAEs轉運到根部等適宜有機物穩定存在和累積的部位; 植物根系也可以通過釋放酶類和營養物的方式, 促進微生物生長進而增強PAEs的生物降解[42]。Li等[48]通過盆栽實驗研究了11種植物對DEHP污染土壤的修復效果, 結果表明植物對DEHP的凈去除率只有2.2%—20.7%, 植物根系強化根際微生物降解才是DEHP去除的主要途徑。Zhu等[49]表明水稻根系對DBP的吸收作用與其在植物體內的代謝作用同時發生, 且代謝產物以鄰苯二甲酸正丁酯(MBP)為主、以PA為輔。Du等[50]發現水稻可以通過分泌小分子有機酸來增強土壤中可溶性有機碳含量, 從而提高DBP和DEHP的生物可利用性, 并最終促使它們的解吸。此外, 植物對有機物的吸收能力也是決定植物修復效果的關鍵因素之一, Kow常被用來評價植物對污染物的吸收能力[51]: ①水溶性有機物(logKow<0.5)難以充分吸附在植物根表, 也難以進入到植物體內; ②中度憎水有機污染物(0.5≤logKow≤3.0)易被植物根系吸收; ③憎水有機物(logKow>3.0)和植物根表結合緊密, 難以從根部轉移到植物體內。

3.3 聯合修復

聯合修復是將細菌、真菌、植物或其他修復方式組合起來治理土壤污染的方式。植物可以通過釋放氧氣和分泌物的方式為微生物的生長提供適宜條件, 而微生物也可以反過來改善植物根系微環境、促進植物生長和生成相關降解酶, 通過這種植物-微生物協同作用進一步增強增塑劑等有機污染物的降解[52]。秦華等[53,54]的研究表明, 叢枝菌根真菌(90034)和兩株降解細菌(sp. DW1和sp. DH3)的單獨接種或聯合添加都能顯著加快土壤中DEHP 的降解速率, 且接種叢枝菌根真菌還可以減少DEHP在綠豆地上部分的累積。Wu等[55]的研究表明使用蔬菜-真菌(錫蘭菠菜/向日葵/水東芥菜-叢枝菌根真菌)聯合修復體系可以有效去除土壤中的DEHP-芘復合污染物。

4 結論與展望

總體而言, 我國增塑劑污染問題仍十分嚴峻。針對農業環境中增塑劑的來源、遷移轉化和生物修復中存在的問題, 本研究認為應從源頭控制、過程阻隔和污染治理三個方面進行改善:

(1) 源頭控制: 超薄膜等劣質農膜的廣泛使用, 以及肥料農藥的大量添加, 是造成農業環境增塑劑污染的主要原因。為解決上述問題, 在嚴厲管控劣質農膜生產和銷售的基礎上, 大力推廣應用符合國際標準的優質農膜; 同時, 積極研發減量增效的新型化肥產品, 使用環保材料替代農藥中的增塑劑助劑, 并盡量使用生物有機肥和生物農藥。從而達到減少農田土壤中農膜殘留的含量, 及減少肥料和農藥中增塑劑進入農田系統的機會。

(2) 過程阻隔: 水體和大氣中的增塑劑可以通過吸附和沉降等方式進入土壤, 而土壤中的增塑劑可以通過植物吸收累積在作物體內進而沿食物鏈進入人體。因此, 一方面應當通過改良土壤性質來增強增塑劑的生物可利用性和解吸能力, 從而讓其更多的參與到生物降解的過程中; 另一方面, 根據當地污染情況, 優選不易吸收增塑劑或是將增塑劑累積在根部而不向地上部運輸的農作物品種, 從而降低增塑劑通過食物進入人體的風險。

(3) 污染治理: 現有研究主要針對增塑劑降解菌的分離篩選, 反應條件和降解途徑都過于簡單, 并不適用于實際的環境情況。共代謝碳源既可以促進微生物的生長, 又可以刺激相關代謝酶的生產, 可以有效降解環境中難降解有機污染物; 而細菌-真菌-植物聯合修復技術, 既具有植物-微生物的協同作用, 又具有多菌種間的復合效果。在上述技術的基礎上研究新的增塑劑修復方法, 有望實現增塑劑的經濟高效去除, 具有重要的應用意義。

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A review study of plasticizers in agricultural environment: occurrence, migration and transformation, and bioremediation

A Dan1, WEN Sida1, CHEN Minling1, HUANG Shulin1, ZHOU Yongling1, JIANG Yu2, DU Jianjun1, ZOU Mengyao1,*

1. Engineering and Technology Research Center for Agricultural Land Pollution Integrated Prevention and Control of Guangdong Higher Education Institute, College of Resources and Environment, Zhongkai University of Agriculture and Engineering, Guangzhou 510225, China 2.School of Biology and Pharmacy, Yulin Normal University, Yulin 537100, China

Plasticizers are hazardous and toxic contaminants with carcinogenic and estrogenic effect, which are also typical persistent organic pollutants that exist widely in the farmland soils of China, posing a threat to agricultural habitat environment and food safety. This study is conducted to review the research progress of plasticizers in agricultural environment, including their occurrence, migration and transformation, and bioremediation. The knowledges obtained from this study will be useful to explore the contaminant source, pollutant pathway, and treatment technology for plasticizers, and to propose the comprehensive improvement of plasticizers with source reduction, process control, and pollution treatment.

phthalic acid esters; farmland system; source; environmental behavior; biodegradation

阿丹, 溫思達, 陳敏玲, 等. 增塑劑在農業環境中的來源、遷移轉化和生物修復研究綜述[J]. 生態科學, 2021, 40(4): 249-256.

A Dan, WEN Sida, CHEN Minling, et al. A review study of plasticizers in agricultural environment: occurrence, migration and transformation, and bioremediation[J]. Ecological Science, 2017, 40(4): 249-256.

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.04.028

X592

A

1008-8873(2021)04-249-08

2021-04-08;

2021-05-16

廣東省重點領域研發計劃資助(2020B0202080002); 國家自然科學基金-青年科學基金項目(41907293); 廣東省基礎與應用基礎研究基金(2019A1515012217)

阿丹(1985—), 女, 河南洛陽人, 博士, 副教授, 主要從事環境污染與生物修復研究, E-mail: adan@zhku.edu.cn

鄒夢遙, 女, 博士, 副教授, 主要從事土壤有機污染修復研究, E-mail: mengyaozou@zhku.edu.cn