核應急監測中氣溶膠總α、總β 放射性測量

王春梅

（福建省輻射環境監督站 福建福州 350013）

核能發展和核電安全一直是人們關注的焦點，而核應急是核能事業健康發展的重要保證。提到核應急就不得不提到核應急的關鍵問題：應急輻射監測。應急輻射監測為核應急行動決策提供重要數據支撐。放射性核素通過大氣傳輸，是1 種傳播速度快、影響范圍廣的傳播方式，因此，氣溶膠污染被社會各界密切關注［1-2］。通常情況下氣溶膠的定義是指對流層中那些粒徑范圍在0.001 μm～100 μm［3］之間的氣溶膠顆粒物，大多集中在近地面到高度為2 km 的范圍內［4］。所以對氣溶膠中的某些特定物質和微量元素含量進行分析測試，可以尋找污染物的來源［5-6］。分析污染物在大氣中的分布情況，可以判斷污染物發生擴散、沉降后對生物的影響等。在核應急監測中氣溶膠的放射性監測是必不可少的，核應急行動決策和事故環境評估都要依靠應急輻射監測的可靠結果。本文對氣溶膠中總α、總β 分析提出了直接測量法，對比傳統灰化法測量，直接測量法在核應急監測中是值得推廣的。

1 氣溶膠中總α、總β 放射性監測方法

1.1 測量設備

使用美國ORTEC 公司生產的MPC9604 型流氣式低本底正比計數器。該設備可以同時測量樣品中總α 和總β 放射性活度。

1.2 測量方法

（1）灰化測量方法：氣溶膠總放射性測量常規方法是氣溶膠濾膜樣品在馬弗爐200 ℃碳化24 h，再經過350 ℃灰化24 h，充分灰化后的灰樣鋪盤上機測量。根據標準源計數效率計算出樣品的總放射性活度濃度。

（2）直接測量方法：不經過氣溶膠樣品的灰化過程，制作材質、形態、活度濃度與氣溶膠樣品相似的標準源來刻度儀器效率，進行氣溶膠樣品的相對測量。

1.3 結果計算

利用MPC9604 型流氣式低本底正比計數器，可以同時測量總α 和總β 放射性。樣品比活度結果根據公式（1）計算。

式中：C 為氣溶膠樣品總放射性，Bq/m3；n 為樣品計數率，cpm；n0為本底計數率，cpm；V 為樣品采樣體積，m3；ηα/β為儀器測量α 或β 標準源時儀器計數效率，%。

對于一般的氣溶膠環境樣品，由于其總α 檢出值很低（一般總α 測值為總β 測值的1/10 左右，甚至更低），α 射線對β道的竄道影響較低，可忽略。在核應急情況下，若有人工核素的釋放，則總α 檢出值會升高較多，這時就不能忽略α 射線對β 道的竄道影響，在計算總β 放射性活度時要進行竄道比的修正，見公式（2）。

式中：Cβ為氣溶膠樣品β 總放射性，Bq/m3；ηαβ為儀器測量α 標準源時，α 射線對β 道的竄道比，%；ηβ為儀器測量β 標準源時，儀器效率，%。

儀器在正常工作狀態下，測量α 標準源，α 射線對β 道的竄道比ηαβ按照公式（3）計算。

式中：ηαβ為儀器測量α 標準源時，α 射線對β 道的竄道比；nαα為儀器測量純α 標準源時，總α 的計數率，cpm；nαβ為儀器測量純α 標準源時，總β 的計數率，cpm。

表3～4分別顯示了自動評價結果和人工評價結果。同時，在第一階段，比較了不同類型匹配模型和不同語義組合模型的性能差異。通過表3的實驗結果，可以看出：(1)相比較于匹配完整問題和主語-屬性對，匹配問題模板與屬性的效果更好；(2)RNN是更好的問句語義組合模型；(3)預訓練的全局知識表示(+KB)能有效提升匹配事實的準確率。從表4可以看出，在生成答案的流利性、一致性和多樣性3個方面，本文提出的方法生成的自然答案明顯優于其他基準模型的結果。

1.4 質量控制

（1）儀器本底泊松分布。MPC9604 型流氣式低本底正比計數器有4 道獨立測量單元，可以同時測量總α 和總β。對儀器每1 道均進行本底泊松分布檢驗。選取1 個樣品測量周期為檢驗的時間區間，在該時間區間內，測量10 次～20 次本底計數。按照（4）式計算統計量X2值。

式中：n 為所測本底次數；S 為按照高斯分布計數的本底計數的標準差；N 為n 次本底計數的平均值，也是按泊松分布計算的本底計數的方差。

將計算所得的X2值與X2分布的0.05 顯著水平的分位數X20.975，df和X20.025，df進行比較，4 道的本 底值計算統計 量X2處于二分位數范圍內，則沒有理由懷疑本臺設備工作不正常。

（2）儀器效率穩定性測試。為保證儀器運行效率的穩定性，日常對MPC9604 型流氣式低本底正比計數器進行標準源的效率穩定性測試。將標準α 源、標準β 源分別進行1 個樣品測量周期的計數測量，至少累計20 次相同時間間隔的標準源計數，分別對各道α 源、β 源計數進行平均值和標準差計算，繪制均值質量控制圖。當所有計數均落在UWL 和LWL 范圍內，且沒有連續7 點位于中性線同一側時，表示儀器的計數穩定性在可控范圍。

（3）數據的不確定度。直接測量方法在測量樣品過程中，其不確定度主要來源于刻度源的不確定度U1，刻度過程樣品稱量的不確定度U2和標準溶液證書給出的不確定度U3。U1根據《輻射環境監測技術規范》（HJ/T 61—2001）［7］附錄D 置信區間確定方法，按照高斯分布計算的標準差S 和自由度，根據公式（5）計算置信限。

式中：n 為樣品數；t∞（f）為置信水平為1-a 的臨界值。根據測量樣品數n 和置信水平1-a 查t 分布的雙側分位數表得到臨界值tα（f）（一般環境監測中的置信水平取0.95，有時也取0.99）。

根據公式（6）得出測量數據的不確定度U。

1.5 測量方法對比與討論

（2）根據樣品比活度計算公式（1），樣品計算結果與儀器計數效率直接相關。氣溶膠樣品灰化后的樣品性狀與標準物質Am-241 粉末、標準物質K-40 粉末性狀有很大的不同。根據作者工作經驗，不同粒徑的標準物質制作的標準源其刻度效率η 就有約5%的變化，見表1。

表1 粉末源刻度儀器效率對比表

即顆粒度較大的標準物質粉末制作的標準源其刻度效率低于顆粒度較小的粉末。MPC9604 型流氣式低本底正比計數器，使用標準物質粉末制作標準源，一般情況下總α 的刻度效率在6.5%左右，總β 的刻度效率在40%左右。5%的刻度效率差別對本來就不高的刻度效率而言是不能忽略的。

氣溶膠樣品灰化后的粉末與標準物質粉末完全不同，其粉末的粒徑和標準物質的顆粒度明顯不在一個數量級。用標準物質刻度的儀器效率進行樣品的相對測量，顯然是不合適的。

（3）樣品灰化溫度使得I-131、Po-210 等核素的損失不可避免。研究表明，空氣中鈾、釷、鐳α 放射性濃度僅為總α 放射性濃度的5%，除此之外，環境空氣中長壽命α 放射性核素主要是222Rn 的長壽命衰變產物Po-210 的貢獻［8］。而I-131、Po-210 均為易揮發核素，因此，采用樣品灰化測量方法會導致空氣中主要總α 放射性的損失。氣溶膠中總α、總β 測量采用直接測量方法是可行的，也為我國核應急氣溶膠總放射性測量開辟新思路。

（4）總放射性測量是1 種判斷、篩選性測量方法，篩選式測量就要求減少前處理時間，為進一步測量保證樣品的初始狀態，快速準確報出測量數據。法國EDF 核電廠常規環境監測項目要求每天測量總β，如果總β 大于2 mBq/m3，則進行γ 能譜分析［9］。而按照我國目前的灰化測量方法，不能滿足每天測量的要求。

核應急情況下樣品量巨大，進行重點樣品分析就需要通過篩選測量后才能有針對性、有重點的進行。而重點樣品的判斷主要是通過總α、總β 測量的篩選功能來完成。篩選樣品，對樣品測量排序也是核應急監測開展有效分析的重要內容。由此可見，氣溶膠中總α、總β 測量的篩選作用在核應急過程中就凸顯出來。

（5）目前全國輻射監測系統測量氣溶膠中總放射性均是采用灰化法，與國際最新方法不一致。因此2020 年生態環境部輻射監測中心組織的氣溶膠中總α、總β 測量考核借鑒了國際原子能機構（IAEA）全球能力驗證活動的相關內容，考核采用與國際接軌的直接測量方法。考察各個單位采用無損測量方法的準確性。全國輻射環境監測系統共47 家單位參加了氣溶膠中總α、總β 直接測量方法的考核。根據考核結果評價方法，氣溶膠濾膜中總α 考核結果合格率為93%、總β 考核結果合格率為96%。考核結果表明，氣溶膠的直接測量方法具有相當的準確性。因此，直接測量法是1 種準確性較高的測量方法。

5 總結

氣溶膠中總α、總β 放射性直接測量方法是值得推廣的核應急測量方法，對核應急情況下樣品進一步分析具有明顯的快速篩選作用，為制定應急行動策略提供有效數據發揮重要作用。