累積疊軋技術研究進展

李林艷 歐 玲

范才河1, 2 陽建君1

袁書文1 陳珮琳1

1. 湖南工業大學

材料與先進制造學院

湖南 株洲 412007

2. 安徽建業科技有限公司

安徽 淮北 235000

0 引言

近些年，塊狀納米/超細晶（nano/ultrafine grains，NG/UFG）結構材料因其具備高強度、優異的抗疲勞性能、高耐磨性和高擴散性能等，受到了國內外學者的廣泛關注。大塑性變形（severe plastic deformation，SPD）工藝是制備超細晶材料的主要成形技術，該工藝可以使變形材料產生高密度位錯，通過繼續加工使其轉變成小角度和大角度晶界。換句話說，大塑性變形工藝是一種有效的細化晶粒方法，通過在變形過程中引入大應變量，將塊體金屬細化至超細晶和納米晶級別。大塑性變形工藝主要包括高壓扭轉、等通道角擠壓和累積疊軋等。由Y. Saito等[1-2]開發的累積疊軋（accumulative roll bonding，ARB）具有低負荷能力、高生產率、可實現大規模生產等優點，是唯一可以采用通用軋制設備連續生產大體積超細晶材料的工藝，因而吸引了科學界和工業界的廣泛關注。大量有關ARB技術的研究表明[3-6]，經過累積疊軋后，材料可獲得納米級超細晶，晶粒尺寸減小，材料的硬度和抗拉強度增大。

為深入探討累積疊軋過程中材料組織與性能的變化規律，以及強化機制和界面結合機制，本研究擬對目前國內外累積疊軋技術的研究現狀進行梳理，介紹累積疊軋的工藝原理，闡述累積疊軋技術在組織方面的研究進展，總結材料經過ARB變形后的力學性能變化，并展望ARB技術的研究方向。

1 累積疊軋技術原理

1998年日本大阪大學的Y. Saito教授首次提出累積疊軋工藝，并在純鋁上首試成功，將晶粒細化到1 μm范圍內。累積疊軋工藝是一種通過大壓下量（高于50%）的循環軋制使金屬材料發生劇烈變形，改變材料的組織結構，以獲得所需材料性能的加工方法。累積疊軋工藝原理如圖1所示。首先，采用兩塊形狀、尺寸相同的薄板材料，并對其進行表面處理，主要是去除表面污漬和打磨，目的是增加疊軋金屬的結合強度；然后將兩塊薄板迅速疊合在一起，在一定溫度下進行軋制，使其結合成一個整體；最后，將軋制成整體的板料從中截斷，再經表面處理、疊合、軋制等重復操作，進行多次的軋制，從而使材料發生較大變形，材料組織得到細化，材料的力學性能大幅度提高。

圖1 ARB過程示意圖Fig. 1 Schematic diagram of ARB process

累積疊軋被認為是21世紀最有望實現工業規模生產的大塑性變形工藝，在未來制備超細晶材料、高強度高硬度材料等方面有著很好的發展前景。到目前為止，ARB技術已經成功地制備出了超細晶粒的鋁、銅、鎂及其合金、鋼鐵等材料[7-10]。近年來，ARB技術在異種金屬多層復合材料上的研究也越來越多[11-13]。

2 累積疊軋材料的組織與性能

2.1 組織特性

2.1.1 晶粒大小

累積疊軋能明顯細化金屬材料的晶粒，且不同的疊軋工藝對其晶粒的細化程度也大不相同。M. Naseri等[14]研究了應變路徑對累積疊軋制備的納米/超細晶AA1050鋁合金組織的影響，分析了AA1050鋁合金在累積疊軋過程中晶粒尺寸的演變和晶界的變化規律。在研究中，商用AA1050鋁合金被切割成長為150 mm、寬為50 mm、厚度為1 mm的ARB試樣和長寬為80 mm、厚度為1 mm的方形交叉累積疊軋（cross accumulative roll bonding，CARB）試樣。在CARB過程中，每個道次之間將板材沿法向旋轉90°以改變應變路徑。圖2為試樣處理前和經8道次軋制后的EBSD（electron back scattered diffraction）圖譜[14]。由圖2可知，變形前樣品的初始晶粒尺寸約為30 μm，經8道次軋制后，ARB和CARB處理后的試樣晶粒平均尺寸分別約為380 nm、155 nm。由此表明累積疊軋可有效細化晶粒，且經CARB處理的晶粒比經ARB處理的更細，故CARB工藝成為晶粒細化更有效的方法[15]。進一步分析經8道次軋制后ARB和CARB試樣的位向差角分布（如圖3所示[14]）可知，ARB試樣的大角度晶界比例和平均取向差角分別為41%和37.37°，而CARB試樣分別為49%和40.20°。這表明經ARB和CARB處理后退火態鋁的大晶粒被細化，且形成了許多的大角度晶界。形成大角度晶界是晶粒細化的一個重要原因，此外，在無潤滑條件下材料與軋輥之間的摩擦所產生的剪切變形顯著增加了等效應變，也促使晶粒細化。

圖2 AA1050試樣不同狀態下的EBSD圖譜Fig. 2 The electron backscatter diffraction maps of AA1050 under different conditions

圖3 AA1050試樣8道次軋制后的位相差角分布圖Fig. 3 The misorientation angle distribution of AA1050 processed to 8 cycles

隨著累積疊軋道次的增加，晶粒尺寸更細小、更均勻，意味著材料已經形成了穩定的超細晶粒結構。Liu H. S.等[16]對電弧噴涂工藝制備的鋁鎂合金多層復合材料進行了累積疊軋實驗。第1道次ARB后，位錯胞結構的體積分數降低，并且可以發現更清晰的晶界和等軸超細晶粒，平均粒度約為614 nm。第2, 3道次后的平均晶粒度分別減小到494 nm和478 nm。

組織的顯微變化通常伴隨著性能的巨大差異，探討累積疊軋過程中組織的不同晶粒度分布規律對研究材料的性能意義重大。Wang Y. 等[17]以Al-2Li和Al-2Li-0.1Zr合金為原料，研究ARB工藝對鋁鋰合金組織的影響。軋制后AlLiZr和AlLi層的平均晶粒尺寸分別約為1.3 μm和320.0 nm，形成了兩種不同晶粒尺寸的雙峰分布。透射電鏡（transmission electron microscope，TEM）結果表明，Al3(Zr, Li)彌散顆粒均勻地沉淀在α-Al基體中，其平均直徑為6.7 nm，大于位錯從剪切到繞過機制轉變的臨界半徑[18]。此外，位錯環的出現表明Al3(Zr, Li)顆粒具有良好的釘扎能力，致使AlLiZr層的再結晶過程受抑制。而Al3Li釘扎能力弱，容易發生再結晶，形成超細晶粒。累積疊軋所形成的軋制材料是由不同晶粒尺度的片層交替組成，其兼具高強度及高延性的優點。

2.1.2 晶體取向與織構

大塑性變形材料一般具有較為典型的軋制織構，當其受到大的剪切應變時，材料的滑移方式改變，織構也發生相應變化，這意味著片材能夠獲得均勻的軋制變形。材料的組織結構與性能息息相關，因此控制織構對優化材料性能意義重大。

通常情況下，利用中子衍射技術研究累積疊軋技術制備特定金屬材料及其復合板材的宏觀織構演變規律。在面心立方（face-centered cubic，FCC）結構金屬的研究中，K. S. Suresh等[19]在研究銅板的累積疊軋過程中發現，除了軋制變形之外，織構的演變很大程度上受剪切的影響。K. Kashihara等[20]針對純鋁單晶在累積疊軋過程中晶體取向變化進行了研究，結果表明由S{123}<634>和Copper{112}<111>組成的弱織構在第9個軋制道次的加工樣品中形成。經過2個循環道次后，{100}<001>的面積分數達到穩定狀態。第2～9個循環道次的平均面積分數為4.8%，晶體取向差15°。J. Bogucka等[21]研究了AA1200鋁合金的織構演變規律發現，增加的變形導致大角度晶界（大于15°）的數量大幅增加，晶粒得到細化(低至200～300 nm)。隨著B{110}<112>和S{123}<634 >方向的展寬，形成了強的{112} <111>組分。由此表明，ARB工藝可獲得超細晶結構。

對體心立方（body-centered cubic，BCC）結構金屬的研究中，N. Kamikawa等[22]在探究累積疊軋超低碳（interstitial-free，IF）鋼板織構的研究中發現，經過ARB工藝加工的材料具有獨特且復雜的織構分布。隨著ARB材料表面剪切應變的積累，織構發展較強烈，但在隨后的平面應變變形中剪切織構很容易被破壞。李眉娟等[23]在研究Mg/Al（其中Mg為密排六方（hexagonal close-packed，HCP）結構金屬）的軋制過程指出，鋁層以軋制織構組分為主，同時伴有多種剪切織構組分，如線織構、Dillamore及旋轉立方織構（rotating cube，RC）。1 道次ARB后，鋁層織構強度明顯降低，后續軋制過程中強度變化不大。復合材料穩定界面的形成與織構的演變密切相關，基面織構弱化是源于旋轉動態再結晶和剪切變形導致的晶粒旋轉[24-25]。

2.2 力學性能

一般情況下，材料的延伸率隨著ARB循環次數的增加呈現下降的趨勢[3-6]。這是因為材料固有的微觀結構變形機制源于累積疊軋后其自身的低應變硬化能力。還有學者對提高材料的應變硬化能力改善延展性能進行了系統研究。Wang Y. 等[17]研究發現，累積疊軋復合材料AlLi/AlLiZr的延伸率并不是隨著ARB循環次數的增加而單調降低，而是隨著累積疊軋道次增加而升高（如圖4所示[17]）。由圖可知，延伸率隨ARB循環次數的增加而增大，并在5次循環后達到12.7%。ARB過程中，Al-Li層 和Al-Li-Zr層發生晶粒細化，Al-Li層發生再結晶，該層中的較大晶粒具備的高應變硬化能力致使延伸率增加。此外，雙峰晶粒度分布的形成和不存在宏觀剪切帶也有利于延伸率的提高。

圖4 不同累積疊軋道次Al-Li/Al-Li-Zr復合材料的力學性能Fig. 4 Mechanical properties of the ARB processed Al-Li/Al-Li-Zr composite at different ARB cycles

M. R. Rezaei等[4]將累積疊軋工藝應用于6061鋁合金發現，增加循環次數可以改善鋁合金的抗拉強度，但會降低試樣的伸長率。N. Hansen等[26]研究發現累積疊軋形成的亞晶粒或位錯胞有助于增強材料的強度，而在更高的ARB道次中，晶粒細化可使材料具有更高的強度和更低的伸長率。M. Tayyebi等[27]將不同循環次數的Al1050/Al5052/SiC復合材料進行了單軸拉伸試驗，得出在初始累積疊軋過程中，材料的強度不斷增加，而伸長率降低。在第3, 4個ARB循環道次中，強度的降低可能是由于金屬與陶瓷增強材料（Al5052和碳化硅顆粒）分布不均勻，導致Al5052增強層的分離、多孔性、聚集顆粒以及細小界面空穴的產生，特別是在大顆粒的拐角處，這些都是高應力集中的區域。在之后的ARB過程中，由于增強顆粒分布的改善、晶粒細化機制的作用、層間結合強度的發展，鋁合金復合材料的強度和伸長率得到了改善。

ARB過程中發生的加工硬化成為增加材料顯微硬度的主要機制[28-29]。M. Tayyebi等[27]發現隨著累積疊軋循環次數的增加，材料的硬度隨之增加，在第6道次ARB后，Al1050和Al5052層的顯微硬度分別從52 HV和96 HV增加到76 HV和145 HV。M.R. Rezaei等[4]也發現顯微硬度隨累積疊軋循環次數的增加而不斷增加。

2.3 強化機制和界面結合機制

2.3.1 強化機制

累積疊軋材料所具有的高強度是由多種強化機制共同作用的結果。目前對累積疊軋的研究大多集中在多層復合材料上，與同種累積疊軋材料相比，多層復合疊軋材料所具有的強化機制更為復雜，可大致分為以下5個方面。

1）細晶強化。累積疊軋所引起的大塑性變形，促使取向差小的亞晶結構的形成，這對累積疊軋后的材料起到了強化作用[30-31]。累積疊軋時摩擦力所引起的大剪切變形，促使等效應變增加，使晶粒細化，材料性能得以強化[32]。

2）應變硬化強化。在ARB初期，疊層材料表面生成的硬化層和大應變引起的硬化效果都對材料起到了重要的強化作用[33-34]。

3）第二相粒子強化。第二相粒子的彌散強化是由于經過多道次軋制后，不同材料硬相剪切破碎，其彌散分布于基體當中，形成第二相粒子，阻礙位錯的運動，使基體的強度增大[34]。

4）熱處理強化。一般累積疊軋之后會結合適當的熱處理以提高材料的綜合力學性能。

5）其他強化機制。多道次軋制后，氧化膜和夾雜物破裂并均勻分布于基體材料中，阻礙晶粒長大，使材料得以強化[1]。累積疊軋過程中所產生的殘余應力也會阻礙位錯運動，強化材料[34]。同時，大量研究[33,35]稱累積疊軋之后，穩定的基面織構對強化材料起著重要作用。

2.3.2 界面結合機制

金屬的多層界面膜因其在極端條件下的潛在應用而越來越受到學術界和工業界的關注。累積疊軋技術軋制的兩種或多種不同材料，經過多道次軋制后形成的多層金屬界面的穩定性直接影響材料性能。因此，多層金屬界面結合機制極具研究意義。Zhang X. B. 等[32]詳細地研究了經不同熱處理HTA和HTB累積疊軋鋁/鈦復合板材的界面結合機理。圖5為在500 ℃下累積疊軋制備的Al/Ti材料界面的SEM（scanning electron microscope）和EDS（energy-dispersive X-ray spectroscopy）圖像[34]。

圖5 Al/Ti材料的SEM 和EDS界面圖Fig. 5 SEM and EDS interface diagram of Al/Ti materials

由圖5可知，熱處理后鋁、鈦界面層厚度明顯增加。這是因為熱處理過程中界面擴散能增加，促進了鍵合界面的原子間擴散。垂直于Al/Ti/Al界面的EDS線掃描分析顯示了元素經熱處理后在試樣界面的擴散。從界面特性分析得出，ARB軋制的溫度越高，越有利于形成更好的鋁/鈦界面。累積疊軋后，鋁和鈦原子發生擴散，在鋁/鈦界面形成了Al3Ti，該研究結果與M. Tavoosi[35]研究的鋁和鈦界面再活化擴散結論一致。在ARB過程中，較大的壓下量和更高的累積疊軋溫度有利于形成更短更薄的鈦層。熱處理后，鋁鈦界面得到鞏固增強，在界面形成了較厚的Al3Ti層，針狀β''的相轉變為棒狀的β相。可見，合理的熱處理是改善鋁鈦板材拉伸性能的有效方法。Wang Y. 等[17]認為在更多ARB循環中，試樣形成的強結合界面有利于改善其機械性能。

在早期研究中，研究人員主要利用SEM和TEM對累積疊軋復合板材的界面結合進行觀察，近些年才開始采用同步輻射（computed tomography，CT）形貌觀察進行表征。Chang H. 等[36]研究了室溫累積疊軋技術制備Mg/Al多層復合材料，并通過同步輻射CT等測試方法對復合板界面進行表征，結果表明Mg/Al界面大體上結合較好，無明顯孔洞及開裂，但存在微裂紋。經過多道次軋制后，Mg/Al界面處形成了Mg17Al12層（層厚為150 nm）。

3 研究展望

累積疊軋作為SPD工藝的一種，是制備超細晶材料的一種重要方法。它可以將材料的內部結構細化到亞微米級，從而改善材料的綜合性能。ARB工藝可以獲得很大的壓下量，突破了傳統軋制壓下量的限制，可用于制備超薄板材的超細晶材料[37]。ARB工藝已成功應用于多種合金和異種金屬層狀復合材料制備。

常規ARB材料的強度較高，但塑性較差，不利于后續的深加工與使用，從而限制了累積疊軋技術的發展。累積疊軋得到的納米材料塑性差的原因是其所具備的低應變硬化能力，以及納米材料的晶粒較小或接近飽和的位錯密度導致位錯儲存效率降低。當晶粒尺寸小于100 nm時，位錯將不再累積，導致材料的應變硬化能力較差。因此，改善ARB材料塑性的方法是恢復和保留納米材料的應變硬化能力，增強位錯累積[38-40]。S. O. Gashti等[41]指出，形成雙峰晶粒度（微米/納米結構）分布是制造高強度高塑性累積疊軋材料的有效方法。通過引入第二相顆粒，致使位錯被迫累積，同時第二相顆粒還可增加位錯穿過它們所需的應力，阻止位錯滑移。此外，線缺陷、孿晶和層錯缺陷很容易堆積，不僅會增強應變硬化能力，而且能有效阻止位錯運動，導致位錯累積[38]。提高ARB材料塑性和后續成形性仍然是研究的難點。