深圳市典型混合功能區PM2.5源解析研究

蘭紫娟,江家豪,林理量,黃曉鋒,何凌燕*

深圳市典型混合功能區PM2.5源解析研究

蘭紫娟1,江家豪2,林理量2,黃曉鋒2,何凌燕2*

(1.深圳市環境科學研究院,廣東 深圳 518001；2.北京大學深圳研究生院城市人居環境科學與技術實驗室,廣東 深圳 518055)

為精準識別深圳市典型商業、居住與工業混合功能區的PM2.5污染來源,選取深圳市北部地區5個點位于2017年9月～2018年8月全年進行PM2.5的樣品采集和組分分析,利用優化的多元線性引擎模型(ME-2)對其主要來源及其時空變化特征進行探索.結果顯示,研究區域研究時段的大氣PM2.5年均濃度為29.0μg/m3,解析出了SO2二次轉化(19.9%)、機動車(15.1%)、生物質燃燒(11.2%)等10種來源,其中SO2二次轉化、生物質燃燒、NO二次轉化、VOCs二次轉化、工業排放、老化海鹽和遠洋船舶源具有顯著的區域傳輸特征,而機動車源、燃煤和揚塵具有本地源特征,受到局地排放的影響較大.重污染天氣下機動車源、NO二次轉化、工業排放及生物質燃燒源的增加最為顯著,加強這些源的控制是此類混合功能區PM2.5污染精細化防治的關鍵.

PM2.5；珠江三角洲；多元線性引擎模型(ME-2)；源解析

大氣顆粒物(PM2.5)是大氣環境中的重要污染物,它能引起明顯的環境、氣候和人體健康問題[1-4].因此研究PM2.5來源、厘清其產生機理對于改善能見度和減少其對人體健康的危害顯得尤其重要.

深圳市作為我國經濟最為發達的城市之一,整體PM2.5年均濃度在全國大中城市中處于較低水平,污染濃度也逐年下降[5],而深圳北部城區屬于商業、居住與工業的混合功能區,PM2.5濃度在全市一直處于較高水平,存在一定的減排空間,在珠江三角洲地區也具有代表性,是珠江三角洲空氣質量持續改善需要重點關注的典型區域,因此急需針對其進行細致的顆粒物來源解析研究,認清來源結構及其貢獻率,以便針對性的采取精細化的污染防治措施.PM2.5的化學組成和來源復雜,目前針對PM2.5來源解析主要是受體模型的方法[6-7],而在受體模型方法中國內外研究學者使用最多的化學質量平衡模型法(CMB)和正定矩陣因子分解模型(PMF)存在源共線影響,在PMF中會表現為“混合因子”問題,這會給源貢獻率帶來一定偏差,無法滿足精細化要求[8].因此本文研究區域選擇深圳北部的典型混合功能區,其包含居住、商業與工業區,具有鮮明的特點和代表性,針對傳統的源解析方法存在源共線問題,選用優化的多元線性引擎模型(ME-2)進行全年多點位的PM2.5來源解析研究,揭示其來源貢獻,為珠三角乃至全國典型城區PM2.5防治提供可靠的科學依據.

1 實驗與方法

1.1 采樣方案

本研究區域位于深圳市龍華區,北鄰東莞和光明新區,東連龍崗區,南接福田區、羅湖區、南山區,西靠寶安區.在地理空間上南北狹長分布,且工業在北部相對密集,因此首先考慮采樣點位沿南北軸向布設.同時根據國家環保總局《環境空氣質量監測規范》要求,應優先選擇環境空氣質量監測點作為采樣點位.最終本研究從北到南分別設置了5個點位作為采樣點,附近皆設有環境空氣自動監測站,如圖1所示.其中A點主要是生態和居住服務區,可反映研究區域南部相對較輕的顆粒物污染水平;B點包含商業和文教區,反映中部城區的污染水平;C點以科技文化和居住區為主,可反映該區域東部新城區環境;D點分布較多的工業區,可表征西北部郊區的PM2.5濃度水平;E點以工業、居住和商貿混合區為主,代表的是該區域顆粒物污染的一般水平.

B采樣點于2017年9月6日～2018年8月29日期間,開展全年隔日PM2.5樣品采集,其余4個采樣點位于秋、冬、春、夏季的4個典型月份開展隔日同步加強觀測,其中秋季:2017-10-01～2017-11-04,冬季: 2018-01-01～2018-02-04,春季:2018-04-01～ 2018-05-07,夏季:2018-07-02～2018-08-05,每個樣品采樣時長為24h,隔日采樣,全年共采集有效樣品448套.

圖1 采樣點位分布

本研究使用TH-16A型四通道顆粒物采樣器(武漢天虹儀表有限責任公司)進行顆粒物的采集,每臺采樣器的4個通道配備2張Teflon膜和2張石英膜,采樣流量均為16.7L/min.

1.2 分析方法

1.2.1 化學組分分析方法 采樣前后分別在超凈室內溫度(21±1)°C和相對濕度(40±5)%下對Teflon膜進行平衡稱重,通過采樣體積及相對重量差獲得PM2.5的日均質量濃度.每套樣品中的其中一張Teflon膜樣品置于消解罐中進行微波消解后使用電感耦合等離子體質譜儀ICP-MS (德國耶拿aurora M90)實現PM2.5中24種金屬元素的分析.另外一張Teflon膜用超純水在超聲波水浴中提取,提取液過濾后使用ICS-2500離子色譜分析儀(美國Dionex)進行水溶性離子組分的分析.有機碳(OC)和元素碳(EC)的分析則采用圓口切膜工具在采集的石英膜樣品的沉積區域中切下一個圓形樣品濾膜片(面積為0.529cm2)后使用美國DRI熱/光碳分析儀進行,升溫程序為IMPROVE方法[10-11],將有機碳質量乘以經驗常數1.8獲得有機物(OM)質量[12].邊界層高度通過雙波長退偏振激光雷達進行監測.各種分析方法的技術細節見文獻[13].

1.2.2 ME-2模型解析方法 Paatero教授在20世紀90年代研發了ME-2模型以此來解決PMF存在的“混合因子”等問題[14],其基本原理、方程與PMF模型相同,即將樣品物種濃度矩陣分解為兩個非負常數矩陣(因子貢獻矩陣)和(因子廓線矩陣),并得到一個殘差矩陣通過最小二乘法擬合使得函數Q最小,從而產生最優解[15-18],主要區別是ME-2模型加強了對旋轉的控制,減少了旋轉的模糊性,具體原理方法見參考文獻[19].

2 結果與討論

2.1 PM2.5化學組成及其時空分布

研究時段內大氣全年離線采樣觀測表明,本研究區域的PM2.5年均濃度為29.0μg/m3(四季均值,其中秋季為2017年10月,冬春夏季分別為2018年1、4、7月,以下同).

如圖2(a)有機物(OM)是最主要的組分,占總質量的36.4%,表明深圳北部城區大氣中有機物污染特征比較顯著;其次是硫酸根(SO42-),占總質量的19.0%,其污染特征也相對突出;銨根(NH4+)、硝酸根(NO3-)、元素碳(EC)、鉀(K)元素、鈉(Na)元素和礦物質元素是其他幾種主要組分,分別占總質量的9.1%、7.7%、6.5%、1.2%、1.2%和2.8%;氯離子(Cl-)含量相對較低,占0.6%;痕量元素雖然只占0.7%,但其含有大量有毒重金屬元素,其毒性效應不容忽視;另外還有14.6%的質量未檢測到,如二氧化硅(SiO2)、少量水分和金屬元素的含氧部分等,主要源自各種分析方法的測量誤差.其中礦物質元素與痕量元素計算方式見文獻[9].

不同季節的PM2.5化學組成情況如圖2(b)所示,PM2.5的濃度水平總體呈現春夏低秋冬高的季節特征,冬季的平均PM2.5濃度為41.6μg/m3,是夏季PM2.5平均濃度的2.4倍,PM2.5中各主要化學組分濃度也呈現類似的季節變化特征,主要是因為深圳的氣象因素所導致.深圳市春夏季主導風為東南風,氣團來自較為清潔的海洋,且降水較多也利于污染物的稀釋與沖刷,而秋冬季盛行東北風,將北方內陸的污染物傳輸到深圳本地,同時降水量較少且邊界層較低也有利于污染物的積聚(氣象數據來源于深圳市氣象局).其中NO3-的季節變化幅度最大,主要是因為NO3-主要以硝酸銨的形式存在,在高溫低濕情況下,NH4+容易揮發而NO3-會與粗粒子中的礦物離子結合,導致NO3-在夏季濃度降低[9].圖2(c)反映了研究時段內研究區域大氣PM2.5化學組分的空間變化,各點位的PM2.5年均質量濃度的空間差異不大,但仍存在一定的空間分布特征,總體呈現北重南輕的特征,其中B點的PM2.5年均質量濃度最高,為30.0μg/m3,高出濃度最低點A點8.0%.主要是因為B點位于城區,人口較為密集,人為活動排放導致PM2.5濃度的升高,而A點四周臨近水庫和森林,工業和人為排放源較少,因此PM2.5濃度最低,同時D點位于城區北部,工業密集,其濃度水平也較高.總體來說,本研究區域的PM2.5濃度空間分布特征與其工業布局基本吻合.從主要化學組分的空間分布來看,PM2.5中OM組分A點較低(9.2μg/m3),B點最高(11.3μg/ m3),比A高出22.8%.OM組分既有來自化石燃燒等一次排放,也有大氣中前體物如VOCs的二次反應生成,研究區域中大氣PM2.5中有機物本地濃度較高,表明既受到區域傳輸影響,也有本地排放貢獻.各站點元素碳EC組分平均濃度總體呈現北重南輕的特征,EC組分主要來自一次燃燒源的排放,表明其北部城區受到本地燃燒活動影響更大.SO42-的各站點濃度較為接近,無明顯的空間差異,表明SO42-是典型的區域性污染物.B點NO3-濃度最高(2.4μg/m3)是最低點C點(1.8μg/m3)1.3倍,NO3-主要來自機動車尾氣中NO的二次轉化,上述明顯的空間變化特征表明B點受局地排放的NO的二次轉化活動影響顯著.NH4+空間分布特征與NO3-類似,大氣顆粒物中NH4+組分主要與SO42-和NO3-共存,因而其受到局地污染排放和區域傳輸來源的共同影響,C、D點NH4+濃度相對較低表明其NH4+受局地污染排放影響相對較小.

2.2 基于PMF模型的PM2.5來源解析

圖3 PMF解析出的9個因子的物種百分比解釋變量

本研究選用了EPA PMF v5.0版本的PMF模型對本研究區域所采樣品中的OM、EC、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、Ca、V、Ni、Zn、Cd、Pb、Na、Mg、Al、K、Fe 17種元素進行模型運算,其他幾種組分由于濃度很低且不具備顯著的源指示性,因此未被納入模型.模型擬合過程中嘗試了3～12個因子,在所有源解析因子中,9個因子為最佳方案(true/exp=1.4),各因子特征值與源譜能相對獨立和完整的指示源種類.因此選擇9個因子的結果方案.由PMF得到的9個因子特征如圖3所示,各因子的識別和判定分別如下.(1)機動車:因子1中的OM、EC特征值較高,是燃燒源的典型特征,同時一定量的Fe、Zn主要來自于剎車磨損和潤滑油的燃燒[20-21];(2)二次硫酸鹽:因子2中, SO42-和NH4+的特征值較高,且一定量的OM為低揮發性的含氧有機氣溶膠[22];(3)船舶排放:因子3中V和Ni的特征值較高.V和Ni是重油燃燒排放的標識物[23],珠三角沿海地區船舶會使用重油[24];(4)生物質燃燒:因子4中K的特征值最高,K是生物質燃燒的特征元素[25],且一定量的OM,EC指向了燃燒源;(5)地面揚塵:因子5中地殼元素Al特征值較高,元素Al是土壤的指示元素之一[26];(6)工業排放:因子6中Fe、Pb、Cd和Zn等特征值明顯,Zn是工業金屬冶煉工業排放的一個特征元素[27];(7)老化海鹽:因子7中Na和Mg的解釋變量最高,并含有一定量的SO42-,可能是海鹽在老化過程中SO42-替換了海鹽中的Cl-[24];(8)燃煤:因子8中Cl-的特征值最高,Cl-主要來自燃煤產生的氯化氫和氨氣在大氣中反應生成的氯化銨[28];(9)二次硝酸鹽:因子9中NO3-的特征值最高,且也只有高的NO3-、NH4+和有機物特征值,表明此源為硝酸鹽的二次生成過程;(10) VOCs二次轉化源(SOA):在PMF受體模型結果中,有機物未能解析出單獨的源類,被分配到如機動車、生物質燃燒等一次源和SO2二次轉化源等二次源中,Lanz等[29]提出從SO2二次轉化與NO二次轉化因子中提取出二次有機物源的加和認定為VOCs二次轉化源.

結果表明,PMF輸出的因子廓線中,仍然存在一些不合理之處.如二次源類中二次硫酸和硝酸鹽分配了EC、Ca和K等典型的一次源組分(理論上可忽略不計),兩個因子中分配的EC含量分別占EC總量的10.6%和16.0%;一次源中工業排放中K的解釋變量值為44.2%,即工業排放中分配的K含量占該元素總含量的44.2%,甚至超過了K在生物質燃燒因子(K為其指示物種)中的解釋變量值(40.3%)等問題.

2.3 基于ME-2模型的PM2.5來源解析

PMF模型初步識別出的9個來源中,理論上二次源中源譜應不含EC等一次源成分,因此將二次因子中所有一次源組分都限制為0[30].基于海水中的離子豐度[31]和通過PMF導出的老化海鹽粒子的成分含量,可建立海鹽限制源譜;海水中主要離子成分未受限制,同時考慮到HNO3可能會與海鹽粒子發生反應而對其中的Cl-進行替換,因此海鹽因子中NO3-也未受約束[32].基于上地殼物種豐度[33]和PMF導出的揚塵粒子的成分含量,可建立揚塵因子限制源譜;上地殼的主要成分在揚塵因子中不受限制,而其余低含量組分在ME-2中被限制為0[34].顯然,相比于PMF模型,ME-2模型結果的元素示蹤物在源中分配更為集中合理,如在PMF中,SO42-在二次硫酸鹽中只分配了50.8%,而ME-2結果中提高到了75.9%,更為集中;PMF源廓線結果中K元素在生物質燃燒中貢獻了40.3%,剩余的K分配到了工業排放中,而在ME-2結果中提高到了79.3%,可見在PMF結果中生物質燃燒被明顯低估,工業排放被高估.因此,相比于PMF模型,ME-2結果更為合理,組分的分配更接近真實.

基于ME-2源解析最終結果,得到研究時段內研究區域的PM2.5源貢獻結構如圖4所示,SO2二次轉化、機動車、生物質燃燒以及NO二次轉化是主要的四大源,分別貢獻了19.9%、15.1%、11.2%以及9.4%,總貢獻率超過55.6%.VOCs二次轉化、揚塵、工業排放、老化海鹽、燃煤、遠洋船舶貢獻率在1.8%～8.7%.此外還有未識別的源占據11.3%,主要包括模型殘差以及未分析出組分的來源.深圳市總體的高污染工業較少,但該研究區域的工業排放和生物質燃燒比例較高,同時機動車也有一定的貢獻比例,這是該研究區域作為工業、商業和居住混合功能區的污染來源特色,仍有一定的減排空間,深圳市應重點關注類似混合功能區的特征源.

圖4 研究時段內研究區域PM2.5的年均貢獻結構

圖5(a)表示的是研究時段內研究區域五采樣點PM2.5源貢獻空間分布情況,二次硫酸鹽各個點位的濃度差異不大,各點位間的相關性也較高(230.8),說明二次硫酸鹽屬于典型的區域性污染源.C點位的機動車源貢獻濃度最高(4.9μg/m3),比最低點A點(3.8μg/m3)高28.9%,可能是因為C點位靠近貨運公路,受到機動車局地污染的影響較大,而A點位于水庫森林邊緣,受周邊車流量影響較小,也表明機動車源一定程度受到局地排放的影響,但從各站點相關性來看,基本都在0.75以上,說明整個研究區域都受到較大的機動車源的影響;生物質燃燒總體貢獻濃度有一定的空間差異,從絕對貢獻濃度看,也是A點最低(2.8μg/m3),C點最高(3.6μg/m3),可能與C點周邊居民在菜地、農田進行頻繁的燃燒秸稈活動有關,但各站點生物質燃燒源的相關性基本都在0.70以上,可見整個研究區域受到生物質活動影響比較顯著,具有一定的長距離區域傳輸特征;二次硝酸鹽與燃煤的空間分布特征較為相似,B點位燃煤源突出,且各站點間燃煤源相關性普遍較低(2￡0.6),說明研究區域燃煤源本地特征較為明顯,更容易受到局部燃煤活動的影響,同時B點燃燒活動的活躍,也間接促進光化學反應,有利于二次硝酸鹽的生成,因此B點燃煤與二次硝酸鹽貢獻最高,形成了空間差異性.

圖5 研究時段內研究區域的PM2.5源貢獻濃度時空分布變化

VOCs二次轉化與遠洋船舶對各點PM2.5貢獻差異不大,有一定的區域特征.研究區域揚塵源貢獻顯著,有一定的空間差異,C點最高(2.7μg/m3),E最低(2.1μg/m3),與當地施工活動有關,符合研究區域的本地源特征;研究區域的工業排放源從南到北濃度逐漸升高,最北方D點(2.4μg/m3)濃度比最南點位A點(1.9μg/m3)高出0.5μg/m3,說明研究區域北部受到局地工業污染排放影響更大,但從高相關性來看(2>0.80)整個研究區域的工業排放源體現了區域傳輸特征.由于深圳靠海,研究區域受到一定的海鹽影響,海鹽老化過程受到氣象條件影響,空間差異不顯著,表明老化海鹽的區域特征.

基于ME-2模型,利用全年長期觀測的B點的PM2.5源貢獻時間變化反映本研究區域的PM2.5的源貢獻時間變化情況.圖5(b)為研究時段研究區域的大氣PM2.5源貢獻時間變化趨勢,結果表明,二次硫酸鹽、生物質燃燒、燃煤、工業排放、NO二次轉化、VOCs二次轉化源都有明顯的季節變化特征,主要呈現夏低冬高的季節特征,主要是因為夏季盛行南風,氣團來自較為干凈的海洋氣團,同時降水多且邊界層高,有利于污染物的擴散和稀釋;而冬季主要是東北風,氣團來自北方內陸,污染濃度較高,這些源一定程度上受到區域傳輸影響.燃煤和生物質燃燒的季節變化規律不僅與區域傳輸有關,也與局地排放有關(冬季取暖較為頻繁).機動車源受到本地排放影響也較大,2月機動車源驟減,可能與春節人口的大量流出,導致深圳市本地的出行的車輛減少有關.老化海鹽與揚塵無明顯規律的季節變化,與風力、降水、人為等綜合因素有關.遠洋船舶呈現夏高冬低的季節特征,主要是由于深圳市的大部分港口主要分布在研究區域以南,當夏季盛行南風時,反而將船舶污染吹向深圳市,加重了遠洋船舶源對本研究區域污染的貢獻.

2.4 高污染天氣下研究區域大氣PM2.5來源特征

為進一步探求不同污染階段下源貢獻的特征,本研究基于五站點獲得的PM2.5日均質量濃度進行空氣質量的天氣劃分,將研究區域空氣質量劃分為四類型天氣,分別為高污染天氣、輕污染天氣、正常天氣以及清潔天氣,具體劃分標準見圖6.

圖6為不同天氣類型下研究區域PM2.5的來源貢獻構成,其中機動車在四種天氣類型下都是主要的貢獻源之一,且清潔天氣下貢獻比例最大(22.7%).隨著污染形勢的加重,SO2二次轉化不再是主要的貢獻源,逐漸降低到9.4%,取而代之的是NO二次轉化源,逐漸由4.9%增加到24.2%,主要是因為高污染天氣分布在氣溫較低的冬季,PM2.5中NO3-更易以NH4NO3形式存在.從正常天氣到高污染天氣過程中,工業排放源和生物質燃燒的貢獻比例也有比較明顯的增加趨勢,一是因為高污染天氣多分布在冬季,北方多為東莞等高污染工廠較多的地方,冬季主導風東北風將北方的工業污染和生物質燃燒傳輸到龍華本地,二是冬季人為排放量增加(生物質燃燒).總體來說在污染天氣中,機動車源、NO二次轉化源、工業排放及生物質燃燒的貢獻尤為重要,應重點關注.此外為進一步識別本地可控源的污染特征,衛星反演和數值模型深入開展此類混合功能區的本地源識別是下一步研究的重點.

圖6 不同污染程度下各污染源的貢獻比例

3 結論

3.1 研究時段內研究區域大氣PM2.5年均濃度為29.0μg/m3,OM和SO42-是主要的組分,占總質量的36.4%和19.0%.PM2.5濃度及其主要組分呈現北重南輕的空間特征和夏低冬高的季節變化特征.

3.2 通過限制源譜的方法,得到研究區域在研究時段內大氣PM2.5的來源結構,SO2二次轉化、機動車、生物質燃燒以及NO二次轉化是主要的四大源,分別貢獻了19.9%、15.1%、11.2%以及9.4%.其他源包括VOCs二次轉化、揚塵、工業排放、老化海鹽、燃煤和遠洋船舶,貢獻均<9.0%.

3.3 通過源類的空間分布特征及各點位不同源的相關性可以發現SO2二次轉化、生物質燃燒、NO二次轉化、VOCs二次轉化、工業排放和遠洋船舶源具有顯著的區域傳輸特征,機動車源、燃煤、揚塵、老化海鹽具有本地源特征,受到局地排放的影響較大.大部分人為源貢獻呈現夏低冬高的季節特征,但遠洋船舶由于氣候風向以及深圳港口的地理因素呈現夏高冬低的季節特征.

3.4 高污染天氣下機動車源、NO二次轉化源、工業排放及生物質燃燒貢獻增加,加強這些源的控制是深圳市混合功能區高污染天氣污染防治的關鍵.

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Source analysis of PM2.5in the typical mixed functional zone of Shenzhen.

LAN Zi-juan1, JIANG Jia-hao2, LIN Li-liang2, HUANG Xiao-feng2, HE Ling-yan2*

(1.Shenzhen Academy of Environmental Sciences, Shenzhen 518000 China；2.Key Laboratory of Urban Human Residential Environmental Science and Technology, Shenzhen Graduate School, Peking University, Shenzhen 518055, China)., 2021,41(9)：4001～4008

In order to accurately identify the source of PM2.5pollution in the typical commercial, residential and industrial mixed functional areas of the Shenzhen, this study selected five points in the northern part of Shenzhen to be located in the northern part of Shenzhen from September 2017 to August 2018. The sample collection and composition analysis of particles with a dynamic diameter of less than 2.5μm, using the optimized multivariate linear engine model (ME-2) to explore its main sources and their temporal and spatial characteristics. The results show that the study period of the study area The annual average concentration of PM2.5in the atmosphere is 29.0μg/m3, and 10 sources of SO2secondary conversion(19.9%), motor vehicles(15.1%), biomass combustion(11.2%), etc. are analyzed, of which SO2secondary conversion, biomass combustion, NOsecondary conversion, VOCs secondary conversion, industrial emissions, aged sea salt and ocean-going ship sources have significant regional transmission characteristics, while motor vehicle sources, coal burning and dust have local source characteristics and are subject to local emissions. The impact is greater. Motor vehicle sources, NOsecondary conversion sources, industrial emissions and biomass combustion sources have increased most significantly under heavy pollution weather. Strengthening the control of these sources is the key to the refined prevention and control of PM2.5pollution in such mixed functional areas.

PM2.5；Pearl River Delta；multilinear engine(ME-2)；source analysis

X513

A

1000-6923(2021)09-4001-08

蘭紫娟(1986-),女,內蒙古呼和浩特人,博士,主要從事PM2.5來源解析等研究.發表論文5篇.

2021-02-09

國家重點研發計劃項目(2017YFC0210004);深圳市科技計劃項目(JCYJ20180713112202572)

* 責任作者, 教授, hely@pku.edu.cn