茶葉質量安全研究“十三五”進展及“十四五”發展方向

周利 王新茹 張新忠 楊梅 孫荷芝 羅逢健 樓正云 陳宗懋

摘要：圍繞茶葉中可能存在的對飲茶者造成健康風險的物質展開討論，主要總結了“十三五”期間在茶葉中農藥行為特征、農藥選用原則、污染物來源解析、檢測技術、標準法規等方面取得的進展。分析討論了“十四五”期間的主要研究內容和發展方向，為茶葉質量安全研究提供參考。

關鍵詞：茶;農藥;質量安全;“十三五”;進展;“十四五”;發展方向

Research Progress on Tea Quality Safety during the

13th Five-Year Plan Period and Development

Direction in the 14th Five-Year Plan Period

ZHOU Li， WANG Xinru， ZHANG Xinzhong， YANG Mei， SUN Hezhi，

LUO Fengjian， LOU Zhengyun， CHEN Zongmao*

Tea Research Institute， Chinese Academy of Agricultural Sciences， Hangzhou 310008， China

Abstract： Discussed the possible substances in tea that may pose health risks to tea drinkers， mainly summarized the

progress on the behavioral characteristics of pesticides in tea， the principles of pesticide selection， source analysis of

pollutants， testing techniques， standards and regulations during the "13th Five-Year Plan" period，and the existing

problems and the development direction on tea quality safety research in the "14th Five-Year Plan" were also presented

to provide references for the research of tea quality safety.

Keywords： tea， pesticide， quality safety， the 13th Five-Year Plan， progress， the 14th Five-Year Plan， development direction

我國茶葉在世界茶產業中占有重要地位，茶葉產量占世界茶葉產量的比例超過40%。因此中國茶葉的質量安全關系著世界飲茶者的健康。本文主要圍繞茶葉中可能存在的對飲茶者造成健康風險的物質展開討論，總結了“十三五”期間在茶葉中農藥行為特征、農藥選用原則、污染物來源解析、檢測技術、標準法規等方面取得的進展，討論了茶葉質量安全方面的關注點及“十四五”重點發展方向。

一、“十三五”期間茶葉質量安全研究進展

1. 茶葉中農藥行為特征研究

茶葉中農藥行為研究主要指的是農藥在茶及相關聯介質中的殘留、消解、轉移、代謝、傳導、累積等行為。我國茶區主要分布在溫帶和亞熱帶地區，且大多為單一種植，這種環境同樣適宜病蟲草害的發生。化學防治作為茶園有害生物綠色防控技術體系的組成部分，仍發揮重要作用，尤其在害蟲暴發期，化學農藥的速效性對于保障茶葉產量和質量起著至關重要的作用。由于農藥不合理使用引起的茶葉中農藥殘留問題，是茶葉質量安全的首要問題。探明農藥在茶葉中的行為規律，是指導農藥使用和提高茶葉質量安全的必要步驟。“十三五”期間，農藥在茶葉種植、加工、沖泡過程中的殘留、降解和轉移規律仍是重要關注點，農藥在茶葉中的代謝、傳導和累積行為研究成為新的關注點。

中國農業科學院茶葉研究所研究人員解析了多種農藥的殘留降解和轉移規律，為農藥合理使用提供了依據。蟲螨腈[1]、茚蟲威[2]、乙基多殺菌素[3]和吡丙醚[4]在一芽二三葉采摘標準下的消解速率均較快，半衰期在0.7 ～ 3.3 d;在紅茶和綠茶加工過程中的消解率為34.9% ～ 68.2%，高于多菌靈[5]（2.8% ～ 26.7%）、吡蚜酮[6]（9.4% ～ 23.7%）在茶葉加工過程中的消解率;在沖泡過程中從干茶轉移到茶湯中的浸出率在2.2% ～ 27.7%，顯著低于多菌靈[5]、吡蚜酮[6]、氟啶蟲酰胺[7]的浸出率（58.7% ～ 100.0%）。基于其快速田間消解、高加工消解率和低茶湯浸出率的特點，蟲螨腈、茚蟲威等作為高效低風險農藥在我國茶園中被廣泛應用。

農藥在茶葉中的代謝、吸收和累積行為研究取得初步進展，為全面評價農藥代謝物和環境對茶葉質量安全的影響提供了依據。在噴霧施藥條件下，氟啶蟲酰胺在茶葉生長加工過程中生成降解產物TFNG、TFNA和TFNA-AM，且生成最多的TFNG的浸出率高于母體[7];茚蟲威[2]、吡丙醚[4]手性對映體之間的轉化趨勢相異，代謝產物也存在差異。除化學農藥外，對植物生長調節劑赤霉酸的代謝行為也進行了研究[8]。Jiao等[9-10]開展了基于茶葉懸浮細胞的農藥代謝研究，鑒定出噻蟲嗪、吡蟲啉、氯噻啉、啶蟲脒的多種代謝產物。在水培條件下，草甘膦可被茶樹幼苗根系吸收，并代謝生成氨甲基膦酸（AMPA），且草甘膦母體和代謝物均可通過木質部和韌皮部轉移至莖和葉片組織，草甘膦在嫩芽中的累積量低于成熟葉片[11]。因此，茶園環境中的殘留農藥可被茶樹吸收、轉運并富集于莖和葉，可能增加對飲茶者的健康風險。

2. 茶園農藥選用原則研究

為最大程度降低由于化學農藥使用造成的茶葉質量安全風險和環境安全風險，首先要解決的是如何選擇合適的化學農藥品種。根據茶葉的特殊性，其攝入方式不同于其他食品，飲茶者往往用沸水沖泡干茶后，飲入茶湯，棄去茶渣。因此只有在沖泡過程中進入茶湯的農藥殘留量，即“有效風險量”，才能造成健康風險。為了科學評估健康風險和制定農藥最大殘留限量（Maximum residue limits，MRLs），農藥在沖泡過程中的轉移規律被廣泛研究。Jaggi等[12]對13種農藥的浸出率研究發現，浸出率的對數與水溶解度（Ws）的對數呈線性正相關，與正辛醇/水分配系數（Kow）的對數呈線性負相關。Chen等[13]的研究也得出類似結論，農藥的Ws的對數越大、Kow的對數越小，浸出率則越高。Wang等[14]通過系統研究42種農藥浸出規律發現，Ws是茶湯有效風險量的重要決定因素，并建立了基于Ws的浸出率預測經驗模型，明晰了Ws可作為茶園用藥安全性的重要選擇指標。此外，茶葉的沖泡方式（如沖泡溫度、沖泡時間、沖泡次數）、整碎程度、自身性質（如含油率）等也是影響農藥浸出率的因素。甲氨基阿維菌素苯甲酸鹽的浸出率隨著沖泡次數的增加而逐漸減少，茶湯中的殘留量與干茶中殘留量呈正相關[15];吡蚜酮、高效氯氟氰菊酯等農藥在接觸面積更大的碎茶中的浸出率明顯高于整茶[6，16]。

農藥在茶園的殘留半衰期是表征農藥在茶園環境變化的重要參數，殘留半衰期越短，采收的茶葉鮮葉中的農藥殘留量越低;蒸汽壓為表征農藥在加工過程消解的關鍵參數，蒸汽壓越高，加工過程中的農藥損失率越高;農藥的每日允許攝入量ADI值和大鼠急性致死中量是農藥急慢性健康風險的指標，魚類和蜜蜂的毒理學是農藥生態毒性的指標，陳宗懋院士團隊建立了農藥半衰期、蒸汽壓、Ws、大鼠的急性致死中量LD50、ADI、對魚和蜜蜂的急性毒性7個參數作為茶園用藥安全性評價指標的茶園農藥安全選用準則[17]。每個指標按照分級標準進行1 ～ 5分評分，乘以對應因素的權重系數，得到權重分值，分值越低表示該農藥在茶園中使用安全性越高，7個指標的權重累計值（S）<25的化學農藥可推薦茶園應用。其中農藥Ws、殘留半衰期和ADI是茶園安全選藥中最重要的3個評價因素。因此高水溶性、長殘效期和高毒農藥不適于茶園應用，該原則為茶園高效低風險化學農藥的篩選和農藥安全選用提供了指導。

3. 茶葉中污染物來源解析

除農藥殘留外，茶葉中蒽醌（9，10-蒽醌）、高氯酸鹽、塑化劑、多環芳烴、氟、鉛、鋁等污染物也是我國茶葉質量安全的重要影響因素，其中新型污染物蒽醌、高氯酸鹽是“十三五”期間茶產業關注的熱點。茶葉中污染物輸入可能發生在茶葉種植、加工和包裝運輸等全鏈條環節[18]，明晰其轉移規律、生成機理和污染源是污染物控制的前提。

由于蒽醌的潛在致癌性，歐盟制定茶葉中MRLs限量標準為0.02 mg/kg。“十三五”期間，蒽醌位列歐盟通報我國茶葉超標風險因素首位。陳宗懋院士團隊突破了茶葉基質干擾和蒽醌回收率低的難題，建立了溶劑提取、弗羅里硅土填充柱凈化的蒽醌低成本高靈敏度檢測新技術，定量限在0.01 mg/kg[19]。通過考察蒽醌在茶葉種植、加工和儲藏中的轉移轉化規律，明確了在正常栽培方式下，環境中的蒽醌較難造成茶葉中蒽醌含量超標;加工過程是茶葉中蒽醌含量超標的關鍵環節，尤其是加工過程中煤和柴的使用可造成茶葉中更高的蒽醌殘留水平;蒽醌陽性包裝材質與茶葉的直接接觸會使得茶葉中蒽醌含量較快增加，明確了加工過程中煤和柴的使用引起的煙塵污染和含蒽醌的包裝物是茶葉中蒽醌的主要來源，提出了采用清潔化能源、選擇低含量蒽醌紙板箱和透氣透濕性差的包裝袋等控制技術。2019年我國輸歐茶葉中蒽醌通報次數占總通報次數的比例較2015年下降30%。

高氯酸鹽會通過競爭性抑制碘的吸收而造成人體甲狀腺功能受損，我國茶葉中高氯酸鹽的檢出率高于90%[20-22]。Liu等[21]首次報道了茶鮮葉中高氯酸鹽的殘留水平隨鮮葉成熟度增加而增加的規律，表明種植環節可能是其重要污染途徑;張南等[22]發現安徽西部茶園成熟葉高氯酸鹽的含量為嫩芽的17倍。Liang等[23]開展的高氯酸鹽在茶樹中的行為特征和亞細胞分布規律研究，揭示了茶樹體內的高氯酸鹽可發生雙向傳導，既能向上傳導至頂芽，也可向下轉移至土壤中;高氯酸鹽在茶樹組織中的累積規律為成熟葉>嫩葉>根，這是不同成熟度鮮葉制成的干茶中高氯酸鹽含量差異的原因;高氯酸鹽在茶樹中的強移動性源于其在細胞壁和細胞器的固定比例較少。此外煙花燃放和垃圾焚燒廠釋放的煙氣也可造成茶葉中高氯酸鹽含量升高。因此可通過控制種植環境中受污染的茶園投入品的使用、控制煙花燃放等措施減少茶葉中高氯酸鹽的污染。

此外，“十三五”期間，茶葉中塑化劑的污染評價進一步擴展至種植環節的環境污染[24]和沖泡過程可能接觸到的塑料制品等載體的研究[25-26]。

4. 茶葉中風險物質檢測技術研究

“十三五”期間，茶葉中風險物質檢測技術研究的發展主要表現在：高分辨質譜技術的發展和應用，實現了由靶向目標物篩查到智能化非靶向目標物定性高通量篩查的提升;免疫分析等特異性技術的發展實現了快速檢測技術和產品的實際應用。

色譜質譜技術聯用是檢測領域的一次飛躍，同時實現了化合物的定性和定量分析。在傳統實驗室風險物質篩查和檢測過程中，氣相色譜、液相色譜、氣相色譜-質譜聯用、液相色譜-質譜聯用技術仍是主要技術，《食品安全國家標準 茶葉中448種農藥及相關化學品殘留量的測定 液相色譜-質譜法》（GB 23200.13—2016）采用液相色譜-質譜建立了448種農藥的殘留測定方法，《茶葉中519種農藥及相關化學品殘留量的測定 氣相色譜-質譜法》（GB/T 23204—2008）采用氣相色譜-質譜建立了519種農藥的殘留測定方法。實驗室時間飛行質譜和軌道阱質量分析器的質量分析能力可達104 ～ 105，質量精度可提升至10-6級，并且可與四極桿串接使用，實現了在全掃描的模式下同步測定茶葉中數百種農藥的殘留[27-29]，顯著提高了茶葉中農藥篩查的效能。

傳統實驗室中風險物質的測定需依賴大型精密檢測設備和特定的操作環境，往往不能滿足現場、實時測定的需求。中國農業科學院茶葉研究所陳宗懋院士課題組與浙江大學朱國念課題組合作開發的基于直接競爭免疫層析原理的金標速測試紙條，實現了茶葉中吡蟲啉和啶蟲脒的快速、靈敏、實時、可視化監測，最低檢測限可達0.05 mg/kg[30-32]，能滿足國內外MRLs標準的要求。“十三五”期間該種速測試紙條已在茶葉企業、茶葉基地和科研院所推廣應用了3萬多套，時間成本和檢測成本下降了90%。基于量子點的熒光側流免疫色譜條（LFICS）和特異性抗體，建立了茶葉中新煙堿類吡蟲啉、氯噻啉和噻蟲胺的殘留量的同步測定，熒光可視的檢測限為0.5 ～ 1.0 ng/mL[33]。

此外，隨著納米材料的制備和功能化技術的日趨完善，還開展了納米傳感器、表面增強拉曼光譜技術在茶葉中農藥殘留快速檢測方面的探索性研究。胡薇薇[34]將核酸適配體與納米材料技術相結合，構建了熒光共振能量轉移效應的納米生物傳感器，用于茶葉中啶蟲脒的檢測，檢出限為3.2 mol/L。

5. 標準法規建設

MRLs是以法規形式標明的采收加工后茶葉中風險物質的極限含量，是田間和其他過程管理及風險評價的參照標準。陳宗懋等[30]通過識別干茶和茶湯中農藥和污染物殘留量差異，明確國際上沿用40多年的以干茶中的殘留量為基準制定MRLs的慣例，過高估計了通過飲茶造成的人體健康風險，率先提出以茶湯中殘留量作為“有效風險量”的概念。構建以有效風險量制定MRLs標準的新原則，重構茶葉中MRLs制訂的國際規范。作為國際MRLs限量參照標桿，目前國際食品法典委員會（CAC）制定了25項茶葉中MRLs，其中“十三五”期間新增蟲螨腈、甲氰菊酯、吡蟲啉、吡唑醚菌酯和螺蟲乙酯5種農藥在茶葉中的MRLs標準。

在茶園農藥殘留限量方面，2021年9月3日，由農業農村部、國家衛生健康委員會、國家市場監督管理總局三部委聯合發布的《食品安全國家標準? 食品中農藥最大殘留限量》（GB 2763—2021）正式實施。該標準中規定了564種農藥在376種（類）食品中的MRLs標準10 092項，是“十三五”期間我國MRLs標準制定方面積累的重大成果。自2005年以來，我國茶葉中MRLs標準歷經9次制修訂，現有標準106項。與以往標準相比，GB 2763—2021中茶葉MRLs標準呈現出以下新特點。

（1）首次制定了飲料類組限量

按照我國農業農村部第1490號公告《用于農藥最大殘留限量標準制定的作物分類》，茶葉屬于飲料類。此前，我國尚未對飲料類單獨制定過MRLs標準，只針對飲料類中的具體作物，比如茶葉、菊花等制定了單獨的MRLs標準。GB 2763—2021首次對36種農藥制定了飲料類MRLs組限量。該類別限量嚴格（0.01 ～ 0.05 mg/kg），其中含6種禁限用農藥，不含我國登記的茶園用藥，因此在正常使用條件下，此次組限量的增加對我國茶園農藥使用造成的影響較小。

（2）茶葉中MRLs標準限量數增加明顯，限量標準要求嚴格

與2019年相比，我國茶葉中MRLs標準新增41項，其中伊維菌素（0.2 mg/kg）、烯啶蟲胺（1 mg/kg）和啶氧菌酯（20 mg/kg）是我國茶園登記農藥。除該3種農藥外，其他新增MRLs均≤0.05 mg/kg。高風險禁用農藥克百威、乙酰甲胺磷、三氯殺螨醇3種農藥的MRLs分別從0.05 mg/kg、0.1 mg/kg和0.2 mg/kg降至0.02 mg/kg、0.05 mg/kg和0.01 mg/kg。我國于2017年修訂發布的《食品安全國家標準? 食品中污染物限量》（GB 2762—2017）中取消了稀土限量，僅對茶葉中鉛含量的限量規定為5.0 mg/kg。

在茶園農藥使用方面，農業農村部和國家質量監督檢驗檢疫總局頒布了《農藥合理使用準則（十）》（GB/T 8321.10—2018），對茶葉中使用的丁醚脲、除蟲脲、氯噻啉、苯醚甲環唑等農藥的施藥量（濃度）、施藥方法、施藥次數、安全間隔期作出規定。

“十三五”期間，我國陸續對茶葉中使用的一些農藥或化學品采取了禁用措施。農業農村部發布了第2445號、第2552號、148號（2019）公告，禁限用2，4-滴丁酯、乙酰甲胺磷、樂果、丁硫克百威、硫丹、溴甲烷和氟蟲胺;生態環境部發布了第10號公告，禁用林丹。至2023年1月，我國將禁止60多種（類）農藥和化學品在茶葉中的使用。

二、茶葉質量安全存在的問題及

“十四五”發展方向

“十三五”期間，茶葉質量安全研究取得了重要進展。隨著“健康中國”戰略的提出并深入實施，人們對食品安全提出了更高的要求。茶葉肩負鄉村振興的歷史使命，同時是我國與世界交流的重要載體。因此，茶葉質量安全仍將是世界關注熱點。隨著科技水平的發展、研究學科的拓展和茶產業鏈的延伸，“十四五”期間需要在以下方面加強關注和研究。

1. 風險物質行為學研究

農藥、污染物等風險物質在茶葉種植、加工、包裝儲運、沖泡等過程中的殘留降解和轉移規律仍是茶園農藥使用、風險評價、MRLs制定研究的基礎方面，但目前對該過程中母體化合物的關注較多，缺乏對代謝物、對映體、輔助成分等可能增毒的化合物的行為研究和安全性評價;從茶葉中農藥殘留的來源角度分析，以往研究大多基于茶園中農藥最主要的輸入方式——噴施方式，形成茶樹—茶葉—茶湯的途徑研究，隨著茶園農藥使用年份的延長，茶園土壤健康及土壤中殘留農藥對茶葉質量安全的影響逐步納入了茶葉中農藥行為學研究，與其他農作物相比，茶樹中該方面的研究剛剛起步。隨著代謝組學的進一步拓展應用，農藥殘留及其降解產物對茶葉品質成分的影響將會逐步開展。

2. 茶園農藥安全選用和使用

我國茶園存在化學農藥使用量偏多、農藥品種選擇不當等問題。近10年來，我國茶葉中高水溶性農藥吡蟲啉和啶蟲脒殘留普遍存在，平均檢出率高達45.0% ～ 49.2%，由于兩種農藥的高Ws導致的高浸出率（60% ～ 97%），如按我國制定的茶葉中MRLs標準（吡蟲啉0.5 mg/kg，啶蟲脒10 mg/kg）計算，飲茶者每天通過飲茶攝入的吡蟲啉和啶蟲脒的量最高可達5.3 ～ 12.7 μg，存在健康安全風險。因此，不應選擇吡蟲啉、啶蟲脒等高水溶性新煙堿類農藥在茶園應用，并建議修訂對應的殘留限量。同時應避免其他新煙堿類農藥如呋蟲胺、噻蟲嗪、噻蟲啉、噻蟲胺及有機磷類農藥在茶園使用。

3. 污染物解析和產業調控

茶葉產業鏈長可能造成茶葉污染的環節較多。我國對于農藥殘留等已知風險物質的研究體系較為成熟，而對于茶葉中未知風險物質的基礎研究剛剛起步。

“十三五”期間，歐盟陸續對茶葉中新型污染物蒽醌、高氯酸鹽、鄰苯二甲酰亞胺、吡咯里西啶進行了系統篩查和風險評價，以此為基礎制定的MRLs嚴重阻礙了我國茶葉的對外出口貿易。因此，解析茶葉全產業鏈中的可能有害物質及轉移規律，制定科學合理的MRLs標準，對于保護飲茶者健康和茶葉出口貿易具有重要意義。鑒于茶產業中出現的蒽醌、多環芳烴的污染來源，加工過程中的傳統燃料極易引起茶葉中有害物質含量升高，故需開展重點關鍵因子的產業調控技術研究。

4. 茶葉中風險物質的快速測定技術

茶葉中風險物質的實時現場快速測定，是把控終端茶葉質量安全和降低經濟損失的重要手段。與其他蔬菜水果等農作物相比，茶葉內含成分種類多，基質較為復雜，增加了茶葉中風險物質的速測技術和產品研發的難度。隨著納米材料技術、芯片技術、表面增強拉曼光譜技術等小型化、高靈敏度技術的發展，“十三五”期間研發了茶葉及相關產品中新煙堿類農藥、有機磷農藥、高氯酸鹽等速測技術和產品，但尚未完全覆蓋茶葉質量安全需求，缺乏產業急需的高風險農藥的速測技術和產品。多學科交叉實現茶葉中風險物質的快速測定和便攜高靈敏速測產品的開發將是學科研究重點。

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