駱馬湖表層沉積物有機質分布特征及來源解析

劉 倩,龐 燕*,項 頌,萬 玲

駱馬湖表層沉積物有機質分布特征及來源解析

劉 倩1,2,龐 燕1,2*,項 頌1,2,萬 玲3

(1.中國環境科學研究院湖泊生態環境研究所,北京 100012；2.湖泊水污染治理與生態修復技術國家工程實驗室,北京 100012；3.蘇州科技大學,江蘇 蘇州 215009)

為解析駱馬湖富營養化沉積物的影響因素,2018年9月采集了駱馬湖表層沉積物32個點位樣品,分析了沉積物的總有機碳(TOC)、總氮(TN)、有機碳同位素(δ13C)和氮同位素(δ15N)指標,研究了沉積物中有機質分布特征及來源.研究表明:表層沉積物TOC含量在0.55%～3.76%,平均值為1.62%;TN含量在0.04%～0.46%,平均值為0.19%;δ13C含量在-27.32‰～-8.36‰,平均值為-14.98‰;δ15N含量在-1.92‰～10.17‰,平均值為7.72‰,TN與TOC在空間分布呈正相關,有機碳、氮同位素受不同來源有機質影響空間分布有較大差異.對δ15N、δ13C與C/N進行定性分析和端元混合模型定量計算,得出駱馬湖表層沉積物有機質來源主要有三個:一是人類活動帶來的土壤有機質貢獻率最大,特別是東岸休閑旅游區貢獻較高;二是圍網養殖造成的源污染,加大了湖泊富營養化程度;第三是湖泊來水攜帶較高濃度的污水有機質,對“典型過水性”駱馬湖水質影響較大.為了降低駱馬湖水體富營養化程度,改善水生態環境質量,急需對湖體有機質的來源加大控制.

表層沉積物；有機質；碳氮同位素；C/N；來源解析

駱馬湖位于江蘇省北部,是淮河流域第3大淡水湖泊、江蘇省第4大淡水湖泊,蘇北地區重要的水系之一,同時也是國家南水北調東線輸水工程的主要調節水庫之一.其北面通過運河與山東南四湖相連、南面與洪澤湖相連,繼而與長江水系相通,是典型的過水性湖泊[1-2].近幾十年來,隨著駱馬湖流域城市化和圍網養殖的發展,大量營養物質不斷流入湖泊,水質日益下降,對駱馬湖的生態環境造成極大影響.

湖泊沉積物中的營養鹽和有機質是引起湖泊水體富營養化的主要因素之一,是湖泊水體中物質的重要的“源”與“匯”,沉積物包含了豐富的生物、理化信息,保存了原始生產力狀況、水體營養狀況轉變過程及自然水質改變進程等重要歷史信息,可以用來推演湖泊生產力變化過程,從而為恢復湖泊生態環境提供重要依據[3-8].沉積物中的穩定同位素碳、氮值以及C/N比值經常被用來指示水生系統中有機質來源或循環隨時間的變化情況,這些示蹤是建立在不同來源的有機質、不同的C/N比值和穩定同位素組成的基礎上[9-10]. 對于此方面研究,國外學者早在20世紀70年代起首次提出利用δ15N-NO3-識別地表水中的氮污染源,且此方法已變成了識別水中NO3-來源的主要方式.近些年來,國內越來越多地學者將穩定同位素應用于環境示蹤,其中一種應用是利用同位素比值定量地確定幾種污染源對混合物的比例貢獻,通過此手段能有效識別湖泊環境的變化過程和影響因素[11-12].目前駱馬湖湖區大部分處于中度富營養狀態,少部分處于重度富營養化狀態,而現有研究圍繞水體、沉積物的營養鹽、重金屬、抗生素含量和分布、湖區魚類資源和浮游植物群落結構的結構和分布等方面來分析,對于駱馬湖目前富營養化狀態的原因解析未曾發表過,本研究通過對駱馬湖表層沉積物有機碳、氮穩定同位素等指標進行分析,得出其分布特征,通過端元混合模型定性和定量分析有機質來源和貢獻率,進而分析駱馬湖受人類活動影響的湖泊生產力變化和富營養化過程.

1 材料與方法

1.1 采樣點布設與樣品采集

駱馬湖為淺水湖泊,湖底高程一般在21.17～ 23.17m,北起堰頭村圩堤,南至揚河灘(宿遷市)閘口,西連中運河,東部靠著嶂山嶺,東西寬15～20km,南北長35km,湖區總面積達到375km2.主要入湖河流有沂河水系,南四湖水系和邳蒼地區共40多條支流.出湖河流有三處,一處經嶂山閘入新沂河,一處經皂河閘入中運河(南),一處經洋河灘閘入六塘[13-15].本研究于2018年9月進行駱馬湖表層沉積物樣品采集,采樣點位置及數量根據《湖泊生態安全調查與評估技術指南》確定,按網格法共設置32個(圖1),但由于湖內分布大量的圍網和網箱,個別預定樣點(L11和L12)無法到達指定位置,故實際采樣中共獲得30個樣品.表層沉積物使用彼得遜采泥器采集,去除石塊、塑料雜草等,將剩余沉積物裝入密封袋,迅速帶回實驗室冷凍干燥保存.

圖1 駱馬湖采樣點分布示意

樣品冷凍干燥后過100目,密封保存.加入10mL 0.5mol/L鹽酸進行預處理2h,再用超純水淋洗后通過離心機3000r/min離心,反復3次以保證呈中性,然后將去除無機碳的樣品在60℃烘箱中烘干[16],樣品TOC和TN采用元素分析儀(德國Elementar vario Macro CNS元素分析儀)進行測定.有機碳氮同位素的測定使用elementar公司vario PYRO cube元素分析儀和Isoprime100質譜聯用測定.實驗中的δ13C數據以美國南卡羅萊納州白堊系PDB為標準品,δ15N數據以大氣中的N2為標準品,計算公式為:

δ13C (‰) =[(1sample1standard)/1standard]′1000,1=13C/12C δ15N(‰) =[(2sample-2standard)/2standard]′1000,2=15N/14N

式中:sample為湖泊樣品同位素比值,standard標準物同位素比值.

實驗在中國農業科學院農業資源與農業區劃研究所土壤肥料測試中心進行.

1.2 數據統計

針對本次駱馬湖的研究,使用Excel 2019對駱馬湖現場數據進行分析和處理,使用畫圖軟件ArcGIS 10.5結合現場采樣具體情況繪制駱馬湖采樣點分布圖,使用Origin 2018繪制表層沉積物有機質碳、氮穩定同位素分布圖及定性、定量分析圖.

2 結果與分析

2.1 表層沉積物TOC、TN、δ13C、δ15N分布特征

駱馬湖表層沉積物總有機碳TOC含量分布范圍為0.55%～3.76%,平均值為(1.62±0.77)%;總氮TN含量分布范圍為0.04%～0.46%,平均值為(0.19± 0.10)%;有機碳同位素δ13C分布范圍為-27.32‰～ -8.36‰,平均值為(-14.98±4.71)‰;有機氮同位素δ15N分布范圍為-1.92‰～10.17‰,平均值為(7.72± 2.55)‰.δ13C和δ15N各點位變化幅度較大,且δ13C變化范圍比δ15N范圍廣,主要基于不同來源的碳、氮同位素對應不一樣的特征區間,在不同環境條件下,沉積物中的δ13C、δ15N會產生差異,由此可以識別研究沉積物受到何種污染[17].

圖3 表層沉積物TOC和TN相關性

各指標的空間分布圖中可見,TOC污染嚴重的地區大部分出現在湖區沿岸(圖2),分析原因一方面由于湖區地表徑流和入湖河流攜帶的面源污染等造成的污染物沉積,另一方面由于工業廢棄物等通過湖區沿岸排污口進入湖體.最高點出現在L9,為中運河入湖口處,此點位于中運河入湖前一段營養鹽污染較為嚴重,且此段高程逐漸變大,加之水域內部、北部沿岸出現灘涂和用土攔出的魚塘,這些因素在一定程度上會改變原先入湖水流流向和水中物質的沉降,導致該處TOC含量較高.TN的空間分布情況大致與TOC相同,通過對TN、TOC進行相關性分析(圖3),TN與TOC呈現出顯著的正相關(<0.01),這表明沉積物中的TN、TOC有很好的同源性.

有機碳同位素δ13C含量較高分布從南部湖心處向西南岸延伸,最高值為L18,此點正為魚塘分布集中區域,密集河網間缺乏足夠緩沖帶,加之攝食性魚類的高密度放養,外源性飼料的大量投入,水體環境富營養化程度加大,營養鹽蓄積到沉積物中,導致該點位δ13C含量異常高;有機碳同位素δ15N在中運河與駱馬湖連接處前端、北部沿岸以及湖泊東北岸出現高值,最高值為L9,與TOC和TN出現位置相同.

2.2 表層沉積物有機質來源解析

2.2.1 端元物質的確定 穩定同位素對于湖泊沉積物有機質來自內源和陸源的研究應用中占有重要地位,其中碳氮比值(C/N)可有效判別湖泊沉積物有機質來源的指標,這些因子對了解湖泊地球化學環境變化過程有十分重要意義[18-21].一般來說,把C/N的內、外源貢獻的值界定為8,當C/N高于8,表明有機質既受陸源影響,也受湖泊本身水環境的影響,屬于混合來源;當C/N小于8時,湖泊沉積物有機質主要為自生來源,湖泊自生具有較高的初級生產力.

但由于生物地球化學作用可能會對穩定同位素的遷移過程產生影響,僅運用單一指標C/N進行分析可能會產生偏差,因此運用多重指標辨析有機質來源更具有說服力,國內外已經有不少此方面相關研究.劉俊等[22]在通過將洞庭湖表層沉積物中的δ15N和C/N解析,得出洞庭湖的有機質主要來自于土壤有機質.吳丹丹等[23]利用C/N和δ13C分析長江口沉積物有機質來源及不同來源的貢獻率.王毛蘭等[3]研究發現δ13C和C/N 值可以看出土壤有機質是鄱陽湖有機質的主要來源之一.倪兆奎等[24]研究測定了δ13C和δ15N與C/N含量,并結合210Pb 和137Cs 沉積物年代測定技術,探究了近百年太湖沉積物有機質和氮的來源.Thornton等[25]使用碳、氮穩定同位素比值和C/N比值,對蘇格蘭泰河流域和河口沉積物中的顆粒有機物(POM)的來源進行了評估,研究每種示蹤劑估算陸源物質對土壤的貢獻能力,通過使用多種示蹤劑能為系統中沉積POM的來源提供更多的信息.

本研究采用δ13C、δ15N與C/N值相結合對湖泊沉積物有機質來源進行雙重分析,確定端元物質.湖泊有機質來源主要來自兩個方面,即陸源有機質和內源有機質,其中陸源有機質包括陸生C3和C4植物、污水有機質、土壤有機質,內源有機質包括淡水藻類和浮游生物.駱馬湖區內有大面積的圍網養殖,因此通過采取魚塘土樣測定碳氮同位素作為其中一個端元物質.所選定的端元值見表1.

表1 典型沉積物端元物質的δ13C、δ15N和C/N值的分布[26-28]

注:①來自本研究.

2.2.2 定性分析 駱馬湖表層沉積物碳氮比值C/N為7.82～12.63 ,平均值為9.21,表明駱馬湖表層沉積物高于8,可以確定其沉積物來源屬于混合來源,同時受到內源和外源的影響.通過上述表中所選定端元值將δ15N和C/N及δ13C和C/N的值相結合,區分出外源有機質包括陸生C3和C4植物、污水有機質、土壤有機質,內源有機質包括淡水藻類和浮游生物,魚塘有機質6種類型來源的有機質,將所采集的駱馬湖表層沉積物相對應的數據投影在Meyers[29]研究類型圖上(圖4).

可以看出駱馬湖表層沉積物主要來自于四個因素,分別為污水有機質、土壤有機質、魚塘有機質、淡水藻類和浮游植物.駱馬湖湖區北部上游分布有城鎮和大面積的農田,工農業污水和城鎮居民生活污水的排放污染湖區;東部沿岸進行開發,打造旅游、休閑、餐飲、住宅等人類活動密集區,大量的生活、餐飲污水進入湖泊,對駱馬湖產生污染.駱馬湖是一個過水型湖泊,導致藻類不容易泛濫,2015年前駱馬湖大肆采砂,導致菹草成為駱馬湖的優勢種群.當菹草大面積泛濫死亡,其腐爛并沉入淤泥中,增加沉積物中有機質含量[30].此外,湖區內擁有大面積的圍網養殖,部分未被魚類攝食的餌料,魚類尸體及其排泄物進入湖水和沉積物中[31],也造成了內源有機質增加.上述結果表明,駱馬湖的δ15N和C/N聯用對探究駱馬湖的有機質來源識別具有可行性.δ13C和C/N關系圖中,少部分點位于端元物質范圍之外,但整體上,端元物質仍為污水有機質、土壤有機質、魚塘有機質、淡水藻類和浮游植物,這與上述δ15N和C/N得出的結果相一致.

2.2.3 定量分析 為了深入分析駱馬湖表層沉積物有機質來源,本研究引入端元混合模型,探究每種物質來源的貢獻率,其原理為穩定同位素在不同端元物質形成過程中的保守性和質量守恒定律[32].根據圖4的研究,將污水有機質、土壤有機質、魚塘有機質、淡水藻類和浮游植物設定為固定的有機質來源,采用三元混合模型,具體計算各端元貢獻率,修改公式如下:

δ15N樣=δ15N1·?1+δ15N2·?2+δ15N3·?3+δ15N4·?4

δ13C樣=δ13N1·?1+δ13N2·?2+δ13N3·?3+δ13N4·?4

C/N樣=C/N1·?1+ C/N2·?2+ C/N3·?3+ C/N4·?4

1= ?1+ ?2+ ?3+?4

式中:δ15N表示有機質的氮同位素組成,C/N為有機質中TOC與TN的比值,?代表不同端元占據的比例,角標1是淡水藻類和浮游植物,角標2是污水有機質,角標3是土壤有機質,角標4是魚塘有機質.在開始計算前,根據表1將各端元分布范圍的中間值作為各端元值,得出:(1)淡水藻類和浮游植物的δ13C =-30, δ15N=6.5,C/N=10;(2)污水有機質δ13C =-23,δ15N=16, C/N=11;(3)土壤有機質δ13C =-22,δ15N=7,C/N=12;(4)魚塘有機質δ13C =-19,δ15N=7,C/N=11.將上述確定的端元值代入模型中,對各端元貢獻率進行求解,結果見圖5.

圖5 不同端元對駱馬湖有機質的貢獻率

四個端元中,土壤有機質的貢獻率普遍是最大的,其次是魚塘有機質,最后是污水有機質.由于該計算完全使用數學方法,有大部分點位的淡水藻類和浮游植物的貢獻率為負值,且偏離幅度較大,因此在湖泊整體上來說,駱馬湖表層沉積物受到該端元的影響極小,這也印證了駱馬湖作為一個過水型湖泊,藻類難以在湖泊泛濫.位于東岸沿岸的L24、L23、L28、L32、L31處的土壤有機質的貢獻率較高,人為因素影響較大,可能與東岸沿岸休閑旅游區,人口活動密集有關.除L6和L15點外,剩余點位魚塘有機質的貢獻率均僅次于土壤有機質,主要原因是駱馬湖很多區域有圍網養殖,養殖場投放餌料和魚種途徑攜帶了大量氮磷,加重了湖泊富營養化狀態.黃文鈺等[33]計算了1998年度駱馬湖氮磷入湖量扣除出湖量后,網圍養殖使湖體總氮增加了339t、總磷增加了57t,分別占湖體滯留氮磷總量的27%和33%.因此,圍網養殖帶入的營養鹽量占湖體滯留量相當高的比例.污水有機質主要出現在L22點位之前,其中位于中運河入湖L9及位于駱馬湖北部沿岸L14、L4、L5點均出現高值,分析原因一方面可能來自于岸邊人為活動,另一方面可能源自中運河、老沂河、沂河的來水.

3 結論

3.1 駱馬湖表層沉積物的δ13C、δ15N的分布范圍分別是為-27.32‰～-8.36‰、-1.92‰～10.17‰,δ13C呈現出由北向南漸增的趨勢,δ15N則在東北部湖岸向湖心處慢慢減少.C/N平均值為9.21,表明駱馬湖表層沉積物有機質來源為混合型.

3.2 通過δ15N、δ13C值和C/N比值雙重分析定性識別駱馬湖有機質來源,結果表明駱馬湖表層沉積物主要來自于四個因素,分別為污水有機質、土壤有機質、魚塘有機質、淡水藻類和浮游植物,其中δ15N和C/N圖的代表性更好.

3.3 不同端元有機質貢獻率結果顯示,駱馬湖表層沉積物有機質來源主要有三個,土壤有機質的貢獻率最大,人類活動帶來的外源污染不容忽視,特別是東岸沿岸的休閑旅游區貢獻較高;其次是魚塘,圍網養殖造成的內源污染加大了湖泊富營養化程度;最后是污水有機質,較高濃度污染物的來水對駱馬湖“典型過水性”湖泊沖擊力很大,特別是由于特殊的湖底地形又加大了這種污染物的沉積.通過對以上三種有機質的來源采取有效的措施進行控制,對降低駱馬湖富營養化程度有重大意義.

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Distribution characteristics and source analysis of organic matter in surface sediments of Luoma Lake.

LIU Qian1,2, PANG Yan1,2*, XIANG Song1,2, WAN Lin3

(1.Institute of Lake Environment,Chinese Research Academy of Ecological and Environmental Science, Beijing 100012, China；2.National Engineering Laboratory For Lake Pollution Control and Ecological Restoration,Beijing 100012, China；3.Master Dissertation of Suzhou University, Suzhou 215009, China)., 2021,41(10)：4850～4856

In order to analyze the influencing factors of eutrophication sediment in Luoma Lake, In September 2018, samples of surface sediments at 32point positions of Luoma Lake were collected, and their biogeochemical indexes including total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), organic carbon isotope (δ13C) and nitrogen isotope (δ15N) were analyzed, with the aim to explore the distribution characteristics and sources of organic matter in the surface sediments of such area. The results showed that TOC content in surface sediments ranged from 0.55% to 3.76%, with an average value of 1.62%; TN content of the total nitrogen ranged from 0.04% to 0.46%, with an average value of 0.19%; δ13C content of organic carbon isotope ranged from -27.32‰ to -8.36‰, with an average value of -14.98‰; δ15N content of organic nitrogen isotope ranged from -1.92‰ to 10.17‰, with an average of (7.72±2.55)‰. The spatial distribution of TN and TOC was positively correlated, and the spatial distributions of organic carbon and nitrogen isotopes affected by different sources of organic matter were quite different. Through the qualitative analysis of δ15N and δ13C with C/N and the quantitative calculation of the end-member hybrid model, it is concluded that there were three main sources of organic matter in the surface sediments of Luoma Lake. The first is that the contribution rate of exogenous contamination of soil organic matter caused by human activities was generally the largest,especially in the leisure tourism areas along the east coast. The second is that the endogenous pollution caused by barrier net aquiculture had increased the degree of lake eutrophication. The third is that the organic matter of sewage with higher concentration of pollutants brought by the inflow water of the lake had a great impact on the "typical water-carrying" lake of Luoma Lake. Therefore, there is need to intensify controls over the sources of the abovementioned three kinds of organic matters, thus reducing the degree of lake eutrophication.

surface sediments；organic matter；carbon and nitrogen isotope；carbon-nitrogen ratio；source analysis

X522

A

1000-6923(2021)10-4850-07

劉 倩(1984-),女,河北衡水人,碩士,工程師,主要研究方向為河湖生態保護修復技術.發表論文13篇.

2021-03-11

國家重大科技專項(2018ZX07208-005)

* 責任作者, 研究員, pangy@craes.org.cn