防城港核電廠外圍環境氣溶膠中γ核素放射性狀況及趨勢

毛位新，王 磊，林明媚，李瑋衡，鄧 旋，龔行健

（廣西壯族自治區輻射環境監督管理站，南寧 530222）

防城港核電廠位于廣西壯族自治區防城港市企沙半島東側，規劃建設6臺百萬千瓦級核電機組。一期工程建設兩臺單機容量為108萬kW的CPR1000壓水堆核電機組，1號機組于2016年1月1日投入商業運行，2號機組于2016年10月1日投入商業運行。廣西壯族自治區輻射環境監督管理站根據各年《全國輻射環境監測方案》《輻射環境監測技術規范》（HJ/T61—2001）［1］《核電廠輻射環境現場監督性監測系統建設規范（試行）》等法律法規的相關要求，制訂了核電廠監督性監測方案，在核電廠外圍50 km范圍內設置了沙螺寮、紅沙、仙人島等12個固定監測點，對核電廠外圍環境輻射水平進行連續取樣與監測。監測項目包括空氣吸收劑量率、γ核素、3H、14C、總α、總β等。

核電廠核燃料裂變過程中會產生54Mn、58Co、60Co、137Cs、131I等人工放射性核素。我們通過跟蹤監測上述核素，可以掌握核電廠的運行對環境的影響情況，氣溶膠中γ核素是核設施外圍環境監測中的重點項目。本文以運行前本底調查監測結果為參考，對防城港核電廠周邊10 km范圍內的沙螺寮、紅沙、仙人島3個監測點的氣溶膠γ核素監測結果進行變化及趨勢分析，為監督核電廠安全運行及輻射環境影響提供了數據支撐。

1 樣品采集與制樣

1.1 監測點位設置

防城港核電廠廠址區域的主導風向為東北風，次主導風向為西南風，且主導優勢明顯。考慮到氣態流出物在氣象條件下的運動規律，根據《核動力廠環境輻射防護規定》（GB6249—2011）［2］及《核電廠輻射環境現場監督性監測系統建設規范（試行）》，結合核電廠周圍環境特征，原則上在核電廠周圍16個方位設立監測子站，堆址主導下風向、次下風向應多設立監測點，設置的采樣點位于防城港核電廠外圍監督性監測子站內。三個監測站點及方位分別是沙螺寮（SSW）、紅沙（N）、仙人島（NNE），均位于核電廠的主導風向下風向，且分別距離核電廠1號機組2.5 km、3 km、10 km。

1.2 采樣儀器

沙螺寮站點使用的是SL-900型超大流量采樣器，紅沙站點和仙人島站點使用的是HH02-LS120型大流量采樣器。采樣濾膜為聚丙烯濾膜，大流量氣溶膠采樣器濾膜的尺寸為260 mm×210 mm，超大流量氣溶膠采樣器使用濾膜的尺寸為570 mm×470 mm。

1.3 樣品采集

采樣前氣溶膠濾膜需烘干并稱重，采樣頻次為1次/月，單個樣品采集累積標況體積為10000 m3。沙螺寮站點的超大流量采樣器的流量范圍為600～800 m3·h-1，紅沙站點和仙人島站點的大流量采樣器的流量范圍為72～120 m3·h-1。

1.4 制樣

制樣的工序如下：將采樣后的氣溶膠濾膜烘干稱重，計算凈灰量；將氣溶膠濾膜按照標準源制備時同樣的折疊方式進行折疊，然后將其放入壓片機內壓制成密實的、形狀規則的固態物質，再對其進行γ能譜測量。

2 分析測量

2.1 測量儀器

測量儀器主要有美國ORTEC公司生產的GEM60-83-LB-C型、GEM-C7080-LB-C型高純鍺γ譜儀各1臺，美國Canberra公司生產的GC4019型低本底高純鍺γ譜儀1臺，其性能參數見表1。

表1 高純鍺γ譜儀性能參數Table 1 Specifications of HpGeγdetector

2.2 刻度方法

γ能譜分析方法主要采用相對法和效率曲線法，標準物質由中國計量科學研究院提供和檢定，量值可溯源至SI單位的中國國家計量基準。

2.3 測量方法

測量方法主要依據國家標準《高純鍺γ能譜分析通用方法》（GB/T11713—2015）以及行業標準《空氣中放射性核素的γ能譜分析方法》（WS/T184—2017）［3］。

2.4 數據統計分析方法

監測結果小于最小可探測活度濃度的核素（MDC），表示未檢出；所有核素監測結果與本底調查結果、歷年監測結果進行對比分析。同一樣品多次測量，同一核素監測結果高于最小可探測活度濃度時，取算數平均值作為結果。

2.5 質量保證

2.5.1 采樣儀器校準

采樣儀器每年校準1次，維修后需重新校準。

2.5.2 測量儀器檢定

本測量儀器檢定周期為1次/2年。這一檢定周期能夠保證檢定結果可溯源至國家計量基準，提供的測量結果符合WS/T184—2017的要求。

2.5.3 測量儀器的性能檢驗

本測量儀器的性能檢驗周期是1次/年。檢驗方式是使用60Co標準源進行泊松分布檢驗。本底需要每月測量兩次，測量時長為24 h，并繪制質控圖。60Co標準源需要每月測量一次，并繪制1.33 MeV全吸收峰效率質控圖，1.33 MeV全吸收峰的FWHM需滿足儀器出廠指標。

2.5.4 樣品分析的質量控制

樣品分析的質量要求是：每年隨機抽取氣溶膠總樣品數量的10%～20%進行留樣復測；每年與其他省的實驗室間比對均合格；每年國家的γ核素考核樣結果也合格。

3 監測結果與分析

3.1 人工γ核素結果

根據年度監測方案要求，2016年1月至2019年12月，筆者共采集了防城港核電廠外圍環境沙螺寮、紅沙、仙人島三個監測點144個氣溶膠樣品，監測結果見表2和表3。

表2 氣溶膠γ核素年度活度濃度范圍值Table 2 Annual radioactivity concentration range of aerosolγnuclide 單位：μBq·m-3

表3 7Be活度濃度范圍值Table 3 The radioactivity concentration of 7Be 單位：mBq·m-3

由表2可見，2016—2019年間，各點位氣溶膠樣品中均未檢出54Mn、58Co、60Co、137Cs、131I等人工放射性核素，最小可探測活度濃度因樣品的采集與處理以及測量時間存在差異而產生變化。廣西防城港核電廠首次裝料前環境本底調查報告［4］中布設的監測點位分別是沙螺寮小學和紅沙村委會小學，沙螺寮監測點和沙螺寮小學監測點相距約300 m，紅沙監測點和紅沙村委會小學相距約100 m。2011年8月—2013年7月，本底調查時沙螺寮小學、紅沙村委會小學氣溶膠中54Mn、58Co、60Co、137Cs等人工放射性核素分析結果均小于最小可探測活度濃度。

3.2 7Be的監測結果

在廣西防城港核電廠首次裝料前環境本底調查報告中，2011年8月—2013年7月，7Be的放射性水平范圍沙螺寮小學為0.503～8.81 mBq·m-3，均值為3.29 mBq·m-3，紅沙村委會小學為0.56～6.68 mBq·m-3，均值為3.79 mBq·m-3。由表3可見，沙螺寮、紅沙7Be的放射性水平在本底范圍內，本底調查時未在仙人島方位設置監測點，無法進行對比分析，最大監測值在《全國輻射環境監測方案》規定的限制內，且各年監測結果相近，變化規律相同。

在進行氣溶膠中γ核素分析過程中，筆者發現雖然每年之間7Be的放射性水平監測數據變化較小，但是在一年之中的變化卻較大，一年中的7Be活度濃度最大值與最小值最大可相差20倍。通過將4年的數據進行統計分析，筆者發現7Be的放射性水平總體會隨著季節周期變化，冬季較高，夏季較低，如圖1所示，也與其他研究［5，6］中的氣溶膠γ核素放射性水平監測中的變化規律相似。2017年前11個月的變化規律與其他時間相同，12月3個監測點的7Be活度濃度較低，有可能是降雨、臭氧原因引起的［7-9］，具體原因還需進一步分析研究。

圖1 7Be活度濃度月變化曲線Fig.1 Monthly variation curve of 7Be activity

4 結論

自2016年1月防城港核電廠1、2號機組投入運行以來，4年的氣溶膠連續監測發現：未檢出54Mn、58Co、60Co、137Cs等人工放射性核素，7Be測量值隨季節變化，夏季低冬季高，各核素活度濃度在運行前的本底范圍內，無明顯變化。我們根據監測結果可以初步判斷防城港核電廠運行安全，對周圍環境未造成影響。