內蒙古某礦礦井水重金屬污染特征及來源分析

王甜甜，靳德武，楊 建

內蒙古某礦礦井水重金屬污染特征及來源分析

王甜甜1,2，靳德武1,2，楊 建1,2

(1. 中煤科工集團西安研究院有限公司，陜西 西安 710077；2.陜西省煤礦水害防治技術重點實驗室，陜西 西安 710077)

確定礦井水中重金屬污染程度及主要來源，對礦井水的再利用及礦區生態環境保護具有重要的理論意義。以內蒙古某礦區為研究對象，采集地表水、第四系潛水、承壓水及礦井水水樣49組，檢測水體中Zn、Pb、Fe、Mn、As、Cu、Cd、Cr、Hg、Se 10種重金屬濃度，分析礦井水中重金屬污染特征及超標情況，利用HPI模型定量評價重金屬污染程度，并綜合數理統計、不同類型水樣重金屬濃度箱形圖及煤/頂板重金屬浸出試驗，分析礦井水重金屬主要來源。結果表明：內蒙古某礦礦井水中Zn、Pb、Fe、Mn、As 5種重金屬濃度值超標，其中Fe和Zn的超標率高達100%；7個礦井水樣中6個礦井水的HPI值大于臨界值100，礦井水重金屬污染程度較高；礦井水中的Pb、As主要來源于采煤及運輸機械油類物質泄漏，Mn主要來源于Ⅲ含地下水，Fe、Zn主要來源于Ⅲ含地下水及煤層中含Fe、Zn礦物的溶濾。該結論將為礦井水中重金屬污染防治提供基礎與依據。

礦井水；重金屬；污染程度；來源分析

重金屬是普遍存在于各種環境介質中的污染物，具有穩定性高、污染持久性強、難降解、毒性大等特點，極易給周邊環境帶來不可逆轉的損害[1]。此外，重金屬還可通過食物鏈進行逐級遷移，最終在人體內富集，一旦超出人體免疫系統所承受的極限值，將影響人體肝腎功能，損傷消化系統及神經系統[2]，嚴重威脅人類健康。

隨著經濟的發展及人類環境意識的提高，不同介質中重金屬的污染問題逐漸受到國內外學者的廣泛關注。 C. M. Leung等[3]、何曉文等[4]研究了淺層地下水中重金屬的分布規律及富集特征，為地下水資源的開發利用及污染防治提供依據；王藝涵等[5]、王磊等[6]分別采集青海典型內陸河流及象山港流域入灣河流水樣，分析地表河流水體中重金屬污染特征，且王磊等[6]利用Pearson 相關性分析研究重金屬的主要來源，促進地表流域生態環境的修復及治理；陳文軒等[7]采集細河流域表層土壤樣品，分析了土壤中重金屬分布特征，并采用正定矩陣因子分析法分析主要重金屬的來源；喬勝英等[8]對漳州市土壤重金屬污染特征進行分析，并通過多元統計分析對重金屬的來源進行分析，其研究成果均為土壤重金屬的污染防治提供基礎。

以上研究為不同介質中重金屬的污染特征研究奠定基礎，但主要集中在對土壤、地表水及淺層地下水中重金屬的研究，關于煤礦礦井水中重金屬的污染情況研究較少。煤炭是我國的主體能源，2019年原煤產量達到38.5億t，消費量為22.2億t，占全國一次性消費能源總量的57.7%[9-10]。然而，受地層沉積、成土母質及伴生礦物(如黃鐵礦)影響，部分地區的煤與圍巖中含有重金屬元素，并通過水–煤及水–巖相互作用進入地下水中，隨著開采活動進入巷道、工作面、中央水倉，形成含重金屬礦井水[11]。此外，在巷道掘進與煤層開采過程中，掘進、采煤及運輸機械設備中的油類及乳化液泄漏后進入礦井[12]，可造成礦井水重金屬污染。含重金屬礦井水直接外排將污染周邊土壤、水體，破壞周邊環境，甚至威脅礦區生態安全[13]。此外，重金屬超標礦井水不可直接回用或再利用，需進行深度處理。因此，掌握礦井水中重金屬的污染特征，并準確分析其主要來源，對于礦井水中重金屬的污染防治及礦區生態環境保護具有十分重要的意義。

內蒙古某礦隸屬呼倫貝爾煤電基地，位于內蒙古東部呼倫貝爾草原上，20世紀70年代以來，隨著煤炭產業的發展，草原出現不同的生態環境問題，是國家劃定的生態脆弱保護區[14]。煤炭開采可能導致重金屬等污染物進入礦井水中，嚴重威脅草原生態環境。因此，筆者以內蒙古某礦為研究對象，采集研究區礦井水水樣，分析礦井水中重金屬的污染特征，并綜合數理統計、地表水和地下水重金屬濃度箱形圖及煤層重金屬浸出試驗，分析礦井水中重金屬的主要來源，以期為礦井水中重金屬污染防治及草原生態保護提供理論支撐。

1 研究區概況

內蒙古某礦行政區域隸屬內蒙古自治區呼倫貝爾市鄂溫克族自治旗，位于伊敏河下游東側，礦區面積約49.14 km2，井田設計規模500萬t/a。礦區可采煤層為伊敏組褐煤，主采煤層包括16-3上煤和16-3煤。研究區發育的地表水系為伊敏河及錫尼河，分別從內蒙古某礦西側及東側流過，地下水含水層從上到下依次劃分為：第四系粉、中、粗砂和砂礫石孔隙含水層(第四系)，15煤層組頂板及層間砂礫巖、砂巖含水巖組(Ⅰ含水層，簡稱Ⅰ含)，16煤層組頂板礫巖、砂礫巖含水巖組(Ⅱ含水層，簡稱Ⅱ含)，16煤層間礫巖、砂礫巖含水巖組(Ⅲ含水層，簡稱Ⅲ含)，其中第四系為潛水含水層，Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ含水層為承壓含水層。研究區綜合水文地質柱狀如圖1所示。

圖1 研究區綜合水文地質柱狀圖

2 樣品采集與檢測

為研究內蒙古某礦礦井水中重金屬污染特征，首先在井下不同位置采集礦井水樣7組，包括01和05回采工作面、西翼運輸大巷、中央水倉及排水溝。為分析礦井水中重金屬的主要來源，分別采集伊敏河及錫尼河地表水7組、第四系12組、Ⅰ含承壓水4組、Ⅱ含承壓水11組、Ⅲ含承壓水8組，共計49組，水樣具體取樣位置如圖2所示。

圖2 水樣類型及采樣點位置

水樣采集選用500 mL棕色塑料瓶，樣品采集前先用待取水樣潤洗2～3次，樣品采集后加入1︰1的優級純HNO3使pH固定至小于等于2.0，密封并粘貼標簽，送往陜西工勘院環境檢測有限責任公司，按照GB 5749—2006《生活飲用水衛生標準》檢測水樣中的10種重金屬濃度，包括鋅(Zn)、鉛(Pb)、鐵(Fe)、錳(Mn)、砷(As)、銅(Cu)、鎘(Cd)、鉻(Cr)、汞(Hg)、硒(Se)。

3 結果與討論

3.1 礦井水重金屬超標情況

對研究區7組礦井水樣中10種重金屬元素濃度進行檢測，并與GB 5749—2006《生活飲用水衛生標準》及GB/T 14848—2017《地下水質量標準》Ⅲ類限值(以下簡稱標準限值)進行對比，結果見表1。

10種重金屬元素中，有5種重金屬Cu、Cd、Cr、Hg、Se濃度值遠低于標準限值，表明研究區礦井水不存在Cu、Cd、Cr、Hg、Se污染的問題。另外5種重金屬Zn、Pb、Fe、Mn、As濃度值均不同程度超出標準限值，其中Fe和Zn超標率最高，超標率為100%(圖3)。礦井水中Fe的超標倍數為3.06～120.07，其中05工作面2組礦井水中Fe的質量濃度達到36.02 mg/L，約為標準限值的120倍；Zn的超標倍數為1.36～6.07，其中中央水倉礦井水Zn的質量濃度達到6.07 mg/L，約為標準限值的6倍。與Fe、Zn相比，Pb、Mn和As的超標率與超標倍數均較低，其中Pb的超標率為14%，僅01工作面礦井水(0.051 mg/L)超出標準限值；Mn的超標率為71%，超標倍數為1.3～1.7；As的超標率為57%，超標倍數為1.9～5.2。

表1 礦井水中重金屬質量濃度

圖3 礦井水重金屬超標率

3.2 礦井水重金屬污染程度分析

重金屬污染指數法(Heavy metal pollution index, HPI)可定量評價水體中重金屬污染程度，它以加權算術平均值為基礎，對水體中重金屬產生的水質污染影響進行綜合評價，HPI模型計算過程[15-16]如下：

式中：w為第個重金屬指標的權重，w=/S，為比例常數通常取1；S為重金屬指標的最大限值，可選用GB5749—2006《生活飲用水衛生標準》中標準限值；q為第個重金屬指標的質量等級指數，計算公式如下：

式中：m為重金屬實際檢測質量濃度，mg/L；I為重金屬指標的理想值，可選用GB/T 14848—2017《地下水質量標準》規定的Ⅰ類限值，mg/L。

通常取HPI臨界污染指數為100，當HPI＞100時，認為該水體中重金屬污染程度已超出其承受的最高水平[17]。因為礦井水中5種重金屬包括Zn、Pb、Fe、Mn、As濃度超出標準限值，因此，利用HPI模型對7個礦井水中5種重金屬污染指數進行計算，結果見表2。7個礦井水HPI值為61.52～612.90，其中有6個礦井水中重金屬的污染指數超出臨界值100，HPI值由大到小為05工作面2、01工作面、地面水溝、中央水倉、05工作面1、西翼軌道大巷、01工作面密閉，總體而言，礦井水重金屬污染水平較高。

表2 典型重金屬污染指數(HPI)計算結果

3.3 礦井水重金屬來源分析

3.3.1 礦井水中重金屬相關性分析

相關性分析可以衡量水體中水化學參數的相似相異性，反映其來源的一致性及差異性[18-19]。利用SPSS軟件分別計算礦井水中Zn、Pb、Fe、Mn、As 5種重金屬間的Pearson相關系數(表3)。其中相關系數＞0表示兩變量呈正相關，＜0表示兩變量呈負相關。若||＞0.8時，為兩變量間顯著相關；0.5＜||≤0.8時，為兩變量中度相關；0.3＜||≤0.5時，為兩變量低度相關；||≤0.3時，為兩變量基本不相關[20-21]。

在晚唐的動蕩歲月里，鏡湖周邊的隱逸文人為了尋求保護與生存，并非過著完全隱逸的生活，尋求仕進與干謁權貴同樣是他們生活的常態，因此在隱士心中，仕進的欲望和隱逸的愿望共存。同時，鏡湖周邊的權貴也急于招募文士以擴大自身幕府的實力。這兩個因素共同構成了晚唐鏡湖隱逸文學生態的一個側面。這種隱逸文學生態既導致了詩人方干人格及其部分詩歌格調的衰變，也是方干營造“清麗”詩風以抒發心中痛苦的動因。晚唐詩風開始向五代亂世詩風進行轉變。

表3 礦井水中5種重金屬間的Pearson相關系數

注：*表示在=0.05水平上顯著相關；**表示在=0.01水平上顯著相關。

由相關性分析可知，礦井水中Fe和Zn的Person相關性最強，相關系數為0.873，呈現出顯著相關(＜0.05），這表明礦井水中的重金屬Fe和Zn之間關系密切，具有一定的同源性；Pb和As之間也呈現出顯著相關，相關系數為0.899，這表明礦井水中的Pb和As具有一定的同源性，而其他重金屬間的相關性不明顯。礦井水中5種重金屬的具體來源還需通過地表水、地下水及礦井水中重金屬的濃度進行詳細分析。

3.3.2 地表水、地下水及礦井水中重金屬濃度分析

地表水、地下水作為礦井水的直接及間接補給來源，檢測其中重金屬濃度有利于分析礦井水中重金屬來源，統計49組地表水、地下水和礦井水水樣中Zn、Pb、Fe、Mn、As的濃度，并統計不同類型水樣中重金屬濃度最大值、最小值及平均值(表4)。

表4 不同類型水樣中重金屬質量濃度統計

顯然，地表水中Pb的平均質量濃度為0.002 mg/L，As為0.001 mg/L，地下水中Pb的質量濃度為0.002～0.006 mg/L，As為0.001～0.005 mg/L，遠低于礦井水中Pb與As的質量濃度值，因此，推測礦井水中的Pb和As與地表水及地下水聯系不大。又因礦井水中的Pb和As具有同源性(上文相關性分析結論)，礦井水中的Pb和As主要受人類活動影響，來源于采煤過程中采煤機械及運輸機械油類的泄漏，造成礦井水中Pb、As質量濃度增加，此結論與汽車尾氣Pb、As濃度超標相吻合。為準確分析礦井水中Zn、Fe、Mn這3種重金屬的來源，根據表4繪制質量濃度箱形圖(圖4)，直觀對比不同類型水樣中重金屬濃度的最大值、最小值及平均值[22]。

由圖4a可知，地表水中幾乎不存在Fe，第四系及Ⅰ含、Ⅱ含地下水中Fe質量濃度很低，均低于標準限值0.3 mg/L，而Ⅲ含地下水中Fe的平均質量濃度為0.93 mg/L，為標準限值的3.1倍。礦井水中Fe平均質量濃度為9.19 mg/L，是標準限值的30.63倍，由此推測，礦井水中的Fe來自Ⅲ含地下水。而礦井水中Fe平均質量濃度是Ⅲ含地下水的9.88倍，說明Fe除來源于Ⅲ含地下水外，還有其他來源。

圖4 各類型水樣Fe、Mn、Zn 質量濃度箱形圖

由圖4c可知，地表水、Ⅰ含、Ⅱ含中的Zn的濃度均低于標準限值，而Ⅲ含中Zn的平均質量濃度為1.08 mg/L，是標準限值的1.08倍，礦井水Zn平均質量濃度為3.71 mg/L，是標準限值的3.71倍，由此說明礦井水中的Zn除了來自Ⅲ含地下水外，還有其他來源。

綜合Fe、Mn、Zn質量濃度箱形圖得知，礦井水中的Mn主要來源于Ⅲ含地下水，而Fe和Zn除來源于Ⅲ含外，還有其他來源，可能與煤層中含Fe、Zn礦物的溶濾有關。

3.3.3 煤層及頂板重金屬浸出試驗

為進一步探索礦井水中Fe、Zn的其他來源，從主采煤層工作面采集煤層及頂板樣品，共計6件，并按照MT/T 1016—2006《煤和煤矸石浸出試驗方法》[23]開展Fe、Mn、Zn 3種重金屬浸出試驗：將6個樣品破碎至粒徑小于6 mm，并稱取g的樣品，置于1 L浸取容器中，加入0.7 L去離子水浸取劑，擰緊瓶蓋后固定至攪拌振蕩器上，轉速設置為(30±2) r/min，溫度為25℃，浸取18 h后將浸取容器于試驗臺靜置30 min，取上清液檢測溶液中Fe、Zn的質量濃度(表5)。

應稱取的樣品質量計算公式為：

式中：為所測樣品的水分。

表5 煤層及頂板Fe、Zn浸出結果

由表5可知，煤層頂板中Fe、Zn的平均浸出質量濃度為17.40 mg/L和1.04 mg/L，均超出了標準限值，進一步佐證礦井水中的Fe、Zn來自于Ⅲ含地下水，而煤層中Fe的平均浸出質量濃度為3.05 mg/L，小于頂板中Fe的浸出濃度，但仍超出標準限值，說明礦井水中的Fe來源于Ⅲ含地下水及煤層，Ⅲ含地下水是主要來源。煤層中Zn的平均浸出濃度為0.027 mg/L，低于標準限值，結合重金屬相關性分析結果可知，礦井水中的Zn與Fe具有同源性，一部分來源于煤層中含Fe、Zn礦物的溶濾，但是煤層對礦井水中Zn的貢獻較小。

4 結論

a. 內蒙古某礦礦井水中5種重金屬包括Zn、Pb、Fe、Mn、As濃度值超出GB 5749—2006《生活飲用水衛生標準》及GB/T 14848—2017《地下水質量標準》Ⅲ類限值，其中Fe和Zn 2種重金屬元素超標率高達100%。

b.利用HPI模型定量評價礦井水中5種重金屬的污染程度結果表明，其HPI值為61.52～612.90，7個礦井水樣中6個HPI值大于臨界值100，礦井水重金屬污染程度較高。

c. 聯合數理統計、不同類型水樣重金屬濃度箱形圖及煤/頂板重金屬浸出試驗綜合分析5種超標重金屬的主要來源結果表明，礦井水中的Pb和As主要來源于采煤及運輸機械油類物質泄漏，Mn主要來源于Ⅲ含地下水，Fe和Zn主要來源于Ⅲ含地下水及煤層中含Fe、Zn礦物的溶濾。

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Heavy metal pollution characteristics and source analysis of water drainage from a mine in Inner Mongolia

WANG Tiantian1,2, JIN Dewu1,2, YANG Jian1,2

(1. Xi’an Research Institute Co. Ltd., China Coal Technology and Engineering Group Corp., Xi’an 710077, China; 2. Shaanxi Key Laboratory of Prevention and Control Technology for Coal Mine Water Hazard, Xi’an 710077, China)

Heavy metal pollution evaluation and its source analysis are essential to mine water reuse and protection of ecological environment in mining areas. The objective of this paper is to study heavy metal pollution characteristics and source of heavy metal in mine water. A coal mine from Inner Mongolia Province was chosen as the study area and 49 water samples including surface water, quaternary groundwater, confined groundwater and mine water were collected. Primarily, we detected the concentrations of Zn, Pb, Fe, Mn, As, Cu, Cd, Cr, Hg and Se of water samples to explore heavy metal pollution characteristics and excessive situation. And then, HPI(Heavy-metal Pollution Index) model was established to evaluate the degree of mine water heavy metal pollution. At last, mathematical statistics, heavy metal concentration box-plot and heavy metal leaching tests of coal/roof were used to analyze heavy metal source. The results show that the concentration of Zn, Pb, Fe, Mn and As exceeded their standard value. And the exceeding rate of Fe and Zn both reach 100% with the highest over-standard rate. Six of the seven water samples HPI value exceed the critical value of 100. It means mine water heavy metal pollution is serious, generally. The pb and As in mine water is mainly from the leakage of oil substances of coal mining and transportation machinery, while Mn is mainly from aquifer Ⅲ, and Fe and Zn from aquifer Ⅲ, and iron and manganese bearing minerals leaching of coal seam. This conclusion will provide a basis for prevention and treatment of heavy metal pollution in mine water.

mine water; heavy metal; degree of contamination; source analysis

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TD745

A

1001-1986(2021)05-0045-07

2020-12-13；

2021-06-08

國家自然科學基金項目(41907264)，國家重點研發計劃課題(2016YFC0501104，2017YFC0804103)

王甜甜，1991年生，女，河南漯河人，博士，助理研究員，從事環境地質與水文地質研發工作. E-mail：wangthpuedu@126.com

靳德武，1966年生，男，陜西藍田人，博士，研究員，博士生導師，從事煤礦防治水技術研發工作. E-mail：jindewu@cctegxian.com

王甜甜，靳德武，楊建. 內蒙古某礦礦井水重金屬污染特征及來源分析[J]. 煤田地質與勘探，2021，49(5)：45–51. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986.2021.05.005

WANG Tiantian，JIN Dewu，YANG Jian. Heavy metal pollution characteristics and source analysis of water drainage from a mine in Inner Mongolia[J]. Coal Geology & Exploration，2021，49(5)：45–51. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986. 2021.05.005

(責任編輯 周建軍)