孟保健,朱永昌,焦云杰,趙 崇,萬 偉,2,韓 勖,崔 竹,楊德博
(1.中國建筑材料科學研究總院有限公司,北京 100024;2.西南科技大學材料科學與工程學院, 環境友好能源材料國家重點實驗室,綿陽 621900)
自20世紀60年代開發了核廢料固化玻璃以來,玻璃固化技術已被廣泛應用于高放核廢料處理領域。玻璃固化的機理是從原子尺度將放射性核素包容在玻璃結構中,從而降低核素遷移,提高化學穩定性,繼而將固化體放置于深地質層中,利用地質介質為屏障將放射性元素和人類環境相隔絕[1-2]。過去數十年里,法國、英國、美國、俄羅斯、比利時、德國、日本等國家相繼實現玻璃固化技術的工業化應用[3-5]。我國玻璃固化技術已有40多年的發展歷程,1971年開始玻璃固化工藝研究,最初進行罐式玻璃固化工藝研究,1986年至今主要開展焦耳加熱-陶瓷電熔爐固化工藝研究[6]。
理想的固化體產品是無定形、完全均勻的玻璃相,然而在實際生產過程中,受核素溶解限制和玻璃固化工藝因素的影響,一些相分離或結晶現象的發生是不可避免的[7]。核廢料玻璃中不可控的析晶一旦發生,熔體的結構和性質會發生變化,對固化體的生產、設備運轉以及最終固化體性能評價產生破壞性影響:(1)玻璃熔體中的晶相會沉積到熔爐底部,導致底部出料口堵塞,嚴重影響玻璃固化過程中的熔融物理反應和熔爐操作[8];(2)未熔顆粒和細晶粒易沉積在電極材料和爐體耐火材料上,導致熔體黏度和電阻率發生較大改變,從而降低電極和熔爐壽命[9-10];……