藍光二極管抽運Pr∶YLF腔內(nèi)倍頻連續(xù)深紫外激光器

牛 娜，竇 微，浦雙雙，劉天虹,2，魏程亮，宋海龍，鄭 權,2*

（1.長春新產(chǎn)業(yè)光電技術有限公司，吉林 長春 130012；2.中國科學院 長春光學精密機械與物理研究所，吉林 長春 130033）

1 引言

與傳統(tǒng)的紅外、可見波段激光器相比，紫外激光具有光子能量高、波長短、冷處理、聚焦性能好等顯著特點[1-4]，尤其是200～280 nm波段的紫外激光器在非接觸式高精密光學加工、精微材料與器件制造、特殊材料處理、光譜檢測、光化學/生化學、醫(yī)療等行業(yè)頗具吸引力[5-6]。與其他傳統(tǒng)的紫外激光器，如He-Cd氣體激光器、等離子體紫外激光器相比，二極管泵浦的全固態(tài)紫外激光器在工作效率、維護成本、系統(tǒng)體積等方面有更大的優(yōu)勢[7]。

一般而言，全固態(tài)紫外激光器獲得200～280 nm紫外波長的途徑有以下幾種形式：以氮化鎵鋁為發(fā)光層的激光二極管可直接輸出紫外波長激光；用非線性晶體對輸出近紅外波長的激光二極管進行非線性頻率轉換獲得紫外波長激光；二極管泵浦的摻鈰激光器可輸出紫外波段的可調(diào)諧激光；非線性晶體倍頻綠光泵浦的摻鈦藍寶石激光器可獲得紫外激光輸出；激光二極管泵浦摻Nd3+離子晶體獲得紅外波段激光器，再用非線性晶體四倍頻/五倍頻獲得紫外激光[8]。由于前幾種獲得紫外激光的方式對激光二極管性能要求很高，成本也相對較高，所以目前應用并不廣泛。其中，利用非線性晶體四倍頻激光二極管泵浦的Nd3+∶YAG晶體激光器獲得266 nm紫外光是目前研究最成熟、應用最廣泛的全固態(tài)紫外激光器方案。但是這種獲得紫外光的方式需要經(jīng)過兩次頻率轉換，大幅降低了光-光轉換效率，并增加了結構的復雜性。除了上述幾種獲得紫外輸出的途徑之外，近幾年來，隨著一種可以直接下轉換實現(xiàn)可見光輸出的稀土元素Pr3+的研究發(fā)展[9-12]，利用非線性晶體一次倍頻二極管泵浦的摻Pr3+晶體激光器獲得紫外激光輸出的方法也逐漸成為研究熱點。

2007年，德國Vasily Ostoumov等人采用Vtpye結構，在522 nm處輸出功率達2.5 W，倍頻后獲得620 mW的261 nm紫外輸出，整體光光轉換效率約12.4%[13]。2008年，Vasily Ostoumov等人采用Z型腔結構，利用兩個5.3 W的OPS泵浦Pr∶YLF晶體，成功使261 nm處的最高輸出功率達1 W[14]，這也是迄今為止，Pr∶YLF晶體中在261 nm處所能達到的最高指標。此后，隨著藍光二極管的發(fā)展，2011年，Teoman等人采用兩個功率為1 W的InGaN藍光二極管作為泵浦源，泵浦長度為2.9 mm的Pr∶YLF晶體，最終獲得了輸出功率為481 mW的261.3 nm紫外光，泵浦光到紫外光的轉換效率可達26.1%[15]。2020年，陳晴等人采用V型折疊腔結構，利用兩支不同波長的藍光激光二極管合光后作為抽運源泵浦Pr∶YLF晶體，在抽運光功率為2.8 W時獲得了最大輸出功率為245 mW的連續(xù)紫外261.37 nm激光器[16]。對于Pr∶YLF腔內(nèi)倍頻的200～280 nm連續(xù)紫外光的報道主要圍繞在261 nm，相關研究較為成熟，功率和效率不斷被提升，而200～280 nm范圍內(nèi)的其他連續(xù)紫外波長暫無報道。本文從Pr∶YLF晶體熒光譜線出發(fā)，研究了Pr∶YLF晶體的其他弱譜線，旨在豐富200～280 nm連續(xù)紫外光源的波長研究，為一些生物醫(yī)學、科學研究等領域奠定實驗基礎，這是關于腔內(nèi)倍頻Pr∶YLF晶體的弱譜線537 nm輸出連續(xù)深紫外268 nm激光的首次報道。

2 實驗研究

2.1 實驗裝置

2018年，文獻[17]曾報道過藍光二極管抽運Pr∶YLF晶體腔內(nèi)倍頻348.9 nm紫外激光器。本文在原有的兩個不同LD合光泵浦結構基礎上，研究了Pr∶YLF晶體熒光譜線特性，通過優(yōu)化膜系設計和加入全波片配合波長選擇，利用非線性晶體倍頻Pr∶YLF的弱譜線537 nm基頻光，最終獲得了268 nm的連續(xù)深紫外波長，實驗裝置如圖1所示。

圖1 藍光二極管泵浦的Pr∶YLF激光器裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of blue laser diode pumped Pr∶YLF laser

根據(jù)Pr∶YLF晶體在444 nm、469 nm以及479 nm位置的吸收譜線特性[18]，選擇日益成熟的藍光二極管作為泵浦源，為了提高泵浦功率和吸收效率，本文采用德國OSRAM公司生產(chǎn)的兩個不同波長的藍光二極管以保留偏振特性再合光后作為泵浦源，一個藍光二極管的功率為1.4 W、波長為444 nm，另一個的功率為1.5 W、波長為469 nm，兩個LD分別用f=4.2 mm的單透鏡準直，然后再利用45°合光片合光后作為泵浦源，45°合光片表面鍍有444 nm的增透膜和469 nm的高反膜，合束后的泵浦光配合直腔結構，通過焦距f=10 mm的聚焦鏡匯聚到激光工作物質Pr∶YLF晶體上。

激 光 工 作 物 質 的 尺 寸 為3 mm×3 mm×5 mm，Pr離子摻雜濃度為0.5%，晶體左側表面鍍444～469 nm的增透膜和537 nm的高反膜作為一個腔鏡使用，另一側表面鍍444～469 nm和537 nm的增透膜。作為倍頻基頻光的非線性晶體選擇非線性系數(shù)較高的頻率轉換晶體BBO，晶體切割角度為47.1°，晶體尺寸為2 mm×2 mm×7 mm，BBO晶體雙面拋光未鍍膜。Pr∶YLF和BBO晶體分別固定在銅制機械件中熱傳導散熱并通過熱電制冷器精確控溫。

諧振腔采用簡單直腔結構，輸出鏡M1曲率半徑為200 mm，表面鍍有537 nm高反膜和268 nm增透膜、522 nm和607 nm部分透過膜。輸出鏡M1對268 nm增透膜的透過率約為60%，對522 nm透過膜的透過率約為15%，對607 nm透過膜的透過率約為65%。輸出鏡M1距Pr∶YLF晶體端面約40 mm，系統(tǒng)輸出后利用三角棱鏡進行分光濾除雜散光。諧振腔內(nèi)全波片為厚度約0.351 mm的石英片。

2.2 實驗結果及分析

實驗中首先使用海洋光學光纖光譜儀HR4000測試了Pr∶YLF晶體在400～580 nm的熒光譜線，如圖2所示，除了已經(jīng)獲得的較強譜線522 nm外，還有兩條弱譜線，分別為537 nm和譜線較寬的546～549 nm，為獲得熒光譜線線寬較小的537 nm的倍頻光，根據(jù)晶體的熒光譜線特性分析和多次的鍍膜實驗后，對實驗系統(tǒng)和諧振腔鏡片M1進行了改進設計。系統(tǒng)采用了最簡單的直腔結構，主要是由于實驗采用腔內(nèi)倍頻產(chǎn)生深紫外光的形式與可見光激光器不同，諧振腔內(nèi)的鏡片需含有深紫外波段的反射或透射膜，而鏡片的鍍膜材料在深紫外波段都有較大的吸收，含有深紫外膜的鏡片對鍍膜工藝要求很高而且透過率很難達到理想值。采用折疊腔等結構雖然可通過優(yōu)化倍頻晶體處的光斑大小提高倍頻效率，但是折疊腔需額外增加腔鏡，由此引起的紫外損耗會遠大于通過結構優(yōu)化晶體處光斑大小帶來的增益，所以采用最簡單的直腔結構可以減少諧振腔所需鏡片，從而可以很大程度降低鏡片表面的紫外損耗，降低激光器閾值。

圖2 Pr∶YLF晶體的熒光譜線Fig.2 Emission spectra of Pr∶YLF crystal

輸出鏡M1表面鍍有基頻光537 nm高反膜和倍頻光268 nm增透膜，受鍍膜材料和工藝限制，268 nm增透膜的透過率大約可以做到60%。除此之外，為了抑制附近其他譜線的競爭，輸出鏡M1表面還鍍有522 nm和607 nm的部分透過膜，由于522 nm和537 nm波長較接近，在保證537 nm高反膜反射率的情況下，522 nm部分透過膜的透過率約為15%，607 nm部分透過膜的透過率約為65%。實驗中首先利用537 nm輸出鏡替代輸出鏡M1觀察效果，在泵浦功率最大時調(diào)試光路，調(diào)試時使用光譜儀測試輸出光譜，可以觀察到，537 nm譜線不穩(wěn)定，與546 nm譜線存在競爭關系，譜線交替跳動。光譜測試圖如圖3所示。

圖3 基頻光光譜測試圖Fig.3 Spectrogram of fundamental laser

由于537 nm和546～549 nm譜線接近，很難通過膜系透過率的差別抑制546～549 nm的譜線產(chǎn)生。將537 nm輸出鏡更換為紫外輸出鏡M1重新調(diào)制光路，加入倍頻晶體BBO進行腔內(nèi)倍頻，同時在諧振腔內(nèi)插入一個起相位延遲作用的537 nm全波片，全波片的厚度按波長537.9 nm設計，對波長537.9 nm的光偏振無影響，但是對其他波長的光會產(chǎn)生相位延遲。由于倍頻晶體BBO在諧振腔內(nèi)倍頻時需要偏振選擇，它與全波片配合在一起會增加546～549 nm波段在諧振腔內(nèi)的損耗，從而抑制546～549 nm波段光譜的產(chǎn)生。最終通過仔細調(diào)節(jié)波片角度獲得了單一波長的連續(xù)深紫外光輸出，用功率計測試最大輸出功率約8.37 mW，用光譜儀測得紫外光的中心波長為268.89 nm，測試結果如圖4所示。

圖4 連續(xù)紫外光光譜測試圖Fig.4 Spectrogram of continuous ultraviolet laser

本文獲得了比較弱的268 nm深紫外連續(xù)光譜，一方面是由于腔鏡鍍膜工藝的限制，腔鏡對紫外光的損耗較大；另一方面，由于腔鏡損耗問題限制了諧振腔型的選擇，也部分降低了基頻光的倍頻效率，間接影響了深紫外連續(xù)光的輸出。此外，為了抑制546～549 nm波段激光、獲得單一波長的268 nm連續(xù)深紫外輸出，加入了537 nm的全波片，也對紫外光有一定的損耗，但是波片的加入理論上對線寬也有一定的壓縮作用，也可以為日后窄線寬的連續(xù)深紫外激光器提供實驗基礎。本文只是獲得268.89 nm的連續(xù)深紫外光譜，功率較低，還有很大改進空間，相信日后通過紫外鏡片鍍膜材料和技術的提升，可以大幅度降低連續(xù)深紫外激光的損耗，配合諧振腔的結構優(yōu)化和泵浦功率的提高，可以進一步實現(xiàn)更高的連續(xù)深紫外光的功率輸出。

3 結論

本文采用簡單直腔結構，研究了雙藍光二極管合光泵浦Pr∶YLF晶體腔內(nèi)倍頻的全固態(tài)連續(xù)深紫外激光器。通過優(yōu)化腔鏡的膜系設計，加入537 nm全波片配合波長選擇，利用非線性晶體BBO倍頻Pr∶YLF的弱譜線537 nm，最終首次成功獲得了連續(xù)深紫外激光，利用光譜儀測試深紫外連續(xù)光譜的中心波長為268.89 nm，最大輸出功率為8.37 mW。該波長的首次獲得為Pr∶YLF晶體弱譜線倍頻的進一步研究奠定了基礎，豐富了Pr∶YLF晶體在200～280 nm連續(xù)紫外光源的波長。