單晶金剛石探測器對14 MeV 單能中子的響應

黃廣偉 吳坤 陳曄 李林祥 張思遠 王尊剛 朱紅英

周春芝1)? 張逸韻2)3)? 劉志強2)3) 伊曉燕2)3) 李晉閩2)3)

1) (國民核生化災害防護國家重點實驗室, 北京 102205)

2) (中國科學院半導體研究所照明研發中心, 北京 100083)

3) (中國科學院大學材料科學與光電技術學院, 北京 100190)

(2021 年5 月12 日收到; 2021 年6 月9 日收到修改稿)

1 引 言

14 MeV 能區中子是國際標準化組織推薦的一系列參考輻射場之一[1], 其注量率的準確測量是中子計量的重要內容, 在核參數測量、反應堆設計和運行、中子核技術應用及中子計量儀表的校準等方面均有應用, 具有重要意義[2,3]. 由于其測量的準確程度直接影響到其他中子參數的準確性, 因此人們一直致力于減少它的測量不確定度. 14 MeV 能區中子主要由T(d, n)4He 反應產生, 通過該反應, 中子產額可達到1012n/s 甚至更高, 個別反應堆中子源在堆的活性區注量率可達1015—1016n/(cm2·s)[4].在這樣的束流強度下, 以硅為代表的傳統半導體材料極易受到輻射損傷, 導致探測器性能變差, 使測量結果變得不可靠. 金剛石材料具有強耐輻照能力強、載流子遷移率高、熱導率高等優點[5-8], 是制備輻射探測器的理想材料. 近年來單晶金剛石材料生長技術日益成熟[9], 金剛石探測器在能譜和計數方面的應用成為可能, 目前已經應用于α 粒子、電子[10]、X 射線和γ射線[11]的測量. 此外12C可與快中子相互作用產生獨立的特征峰, 因此其特別適合用于14 MeV 能區中子場的準確測定[12-15]. 本文介紹了高性能金剛石中子探測器的制備工藝, 并搭建中子監測系統測試了其對于14 MeV 中子的響應, 最后與基于不同核數據庫的蒙特卡羅仿真結果進行對比.

2 實驗介紹

2.1 金剛石探測器

利用Element Six 公司生產的商品化電子級單晶金剛石材料制備快中子探測器, 尺寸為4.5 mm ×4.5 mm × 0.3 mm, 電子順磁共振表征結果顯示其氮雜質含量低于5 × 10–9, 二次離子質譜表征結果顯示其硼雜質含量低于1 × 10–9, 對于0.5 mm厚度的單晶金剛石, 其電荷收集效率典型值大于95%[16]. 首先使用濃硫酸和雙氧水按體積比1∶1 配置氧化劑, 對材料表面進行氧化處理, 去除表面石墨相以提高薄膜表面質量, 降低表面漏電流; 然后在此基礎上進行電極制備, 采用金屬-半導體-金屬(metal-semiconductor-metal, MSM)結構, 通過硬掩膜分別在材料兩側蒸鍍Ti (50 nm)和Au (200 nm),隨后在氮氣氣氛和800 ℃溫度下退火10 h, 以保證電極與材料形成良好的歐姆接觸; 最后利用導電銀漿和金線將探測器鍵合在印刷電路板上, 并利用共地射頻連接器進行封裝. 探測器的結構和實物如圖1 所示.

圖1 (a) 金剛石探測器結構; (b) 探測器實物Fig. 1. (a) The schematic diagram of the single-crystal diamond detector structure; (b) the as-fabricated device for test.

2.2 金剛石探測器快中子測量原理

14 MeV 快中子與12C 主要發生的反應如表1所示[17]. 其中12C(n, α)9Be 的反應產物能量明顯高于其他反應道的產物能量, 會在能譜上形成獨立的特征峰, 因此可利用該反應進行14 MeV 快中子監測.

表1 12C 與中子主要相互作用方式Table 1. Main interaction modes between 12C and neutron.

2.3 測試裝置及流程

實驗測量系統如圖2 所示. 14 MeV 中子由中國工程物理研究院K-400 型中子發生器提供, 金硅面壘探測器用于監測中子產額, 金剛石探測器放置于束流夾角約96°處以保證出射中子能量的單色性, 與氚靶距離為26.5 cm. 前置放大器型號為ORTEC 142 AH(電荷靈敏), CAEN Hexagon 型數字多道分析儀用于為前放提供工作電壓、為探測器提供偏置電壓(150 V)及對前放輸出信號進行數字梯形濾波成型和能譜測量, 計算機上利用Quantus軟件進行能譜分析, 主要包括死時間修正和特征峰參數提取.

圖2 (a) 金剛石探測器中子能譜測量系統; (b) 14 MeV中子測量實驗場景Fig. 2. (a) Schematic diagram of the setup for measurement of neutron spectrum; (b) experimental scenario for measurement of 14 MeV neutrons.

3 蒙特卡羅模擬

Geant4 是由CERN RD44 組開發的用于模擬粒子通過物質過程的通用工具包, 廣泛應用于粒子物理與核物理、加速器設計、空間工程和醫學物理中[18]. 采用Geant4 程序10.5 版本中的QGSP_BERT_HP 模型, 截面庫分別選用ENDF-VIII.0(美國)、JEFF-3.3(歐洲)、BROND-3.1(俄羅斯)、JENDL-4.0u (日本)和CENDL-3.1 (中國)五大公認的評價核數據庫, 其中CENDL-3.1 數據庫中12C的截面是使用UNF 代碼系統進行理論計算得到的, 該系統包含球型光學模型、統一的Hauser-Feshbach 理論和激子模型等, 并結合了實驗數據進行評估[19]. 本次模擬記錄了3000 萬個14 MeV 單能中子入射在金剛石探測器中的能量沉積及對應的粒子種類, 探測器的幾何形狀、密度、源距、入射角等參數與實際實驗環境保持一致.

Geant4 的運行結果以步(step)形式輸出, 每個step 中包含事件號(event)、粒子種類及其在該step 中沉積的能量, 同一個event 可能包含多個step. 以CENDL-3.1 庫為例, 統計每個step 下能量沉積不為0 的不同粒子, 其占比如圖3 所示.

由圖3 可知, 產生能量沉積的粒子主要包括散射導致的12C,12C(n, α)9Be 反應產生的α 粒子和9Be 粒子、伴隨核反應產生的γ射線和電子, 以及極少量的13C 和其他與空氣相互作用產生的16O,15N 等粒子. 篩選其中主要成分, 將某一種粒子所在event 的各個step 能量沉積進行累加, 并放到劃分的能量區間中, 統計各個區間的粒子個數并進行最大值歸一化, 得到圖4.

圖3 沉積能量粒子及其占比Fig. 3. Energy-deposited particles and their proportion.

從圖4(b)和圖4(c)可以看出,9Be 與α 粒子所在事件沉積能量相同, 因此為同一事件, 即9Be與α 粒子總是成對產生, 證明了12C(n, α)9Be 反應的發生, 這也是能譜中12C(n, α)9Be 特征峰的成因;圖4(e)和圖4(f)中,γ射線和電子所在事件沉積能量也與該反應相同, 證明反應會伴隨γ射線和電子產生; 由于12C 與中子發生碰撞沉積能量較低, 基本不影響特征峰的計數; 此外, 圖4(c)中還有少部分α 粒子來自于12C(n, 3α)反應. 最終能量沉積譜的仿真結果如圖5 所示.

圖4 不同粒子所在事件能量沉積情況 (a) 12C 能量沉積; (b) 9Be 能量沉積; (c) α 粒子能量沉積情況; (d) 13C 能量沉積;(e) γ 射線能量沉積; (f) 電子能量沉積Fig. 4. Energy deposition for different particles in their events: (a)–(f) are for 12C, 9Be, alpha particles, 13C, gamma rays and electrons, respectively.

圖5 不同核數據庫能量沉積對比(內插圖是能量沉積譜的局部放大)Fig. 5. Comparison of energy deposition calculated via different nuclear databases. A close-up view of the energy-deposition spectra is in the inset.

從圖5 中可以看出, 各個中子核數據庫的計算結果主要有以下幾點區別: 一是在于12C 散射部分的差異, CENDL-3.1 庫在散射部分粒子數相對更多; 二是對于12C(n, 3α)反應, 其他幾種數據庫在能量范圍約5—8 MeV 區間內沉積能量粒子數基本為0, CENDL-3.1 庫可以相對較好的計算出該反應的結果; 三是對于12C(n, α)9Be 反應的探測效率, 各個數據庫之間存在一定差異, 其中JENDL-4.0u 庫的探測效率計算結果略高于其他數據庫. 各個方法的特征峰位及散射邊界能量值基本一致.

4 能量刻度與能譜展寬方法

需要指出的是, 由于統計漲落、電子學噪聲等存在, 實測能譜往往存在一定展寬, 與仿真計算能譜之間不可避免地存在差異, 為了使二者保持一致, 通常需要對仿真譜進行高斯展寬. 另外實測能譜的道數和能量刻度關系往往和仿真譜不一致, 因此需要進行能譜計數的重分配.

4.1 能量刻度

為了將仿真能譜的能量刻度與實測譜調整一致, 這里首先給出能譜計數重分配的方法: 設實測譜為S, 計數重分配后能譜為S',S在第j道的計數為Sj, 對應的能量為Ej,S'在第i道的計數為Si′,對應的能量為Ei′,j= 1, 2, ···,M,i= 1, 2, ···,N,M和N分別為S和S'的總道數.Ej的值根據S的能量刻度信息確定. 對于Ei′, 因為S'與仿真能譜具有相同的能量刻度關系, 可知第i道對應的能量為ikeV:

能譜的本質可認為是不同能量射線的概率密度函數, 設該函數為f(E),E為能量, 能譜S的計數與f(E)的關系可以表示為

假設在S每一道內的計數是隨能量均勻分布的, 可以利用Sj反求f(E) :

那么由S到S'的能譜計數重分配方法為

4.2 能譜展寬

通常來講, 可以通過抽樣與高斯隨機數結合的方式進行展寬, 但是此方法所需的運算量很大, 且得到的展寬結果中會伴有統計漲落, 導致展寬后的能譜響應不夠光滑. 這里利用高斯展寬矩陣實現展寬. 設D為道數為N的未展寬仿真譜,G為N×N大小的高斯展寬矩陣,Gi,j為G的第i行第j列的值,FWHMj為D的第j列對應的FWHM 值, 則有

其中,uj和σj分別為高斯的中心和標準差,aj為歸一化系數, 計算方法為

將G和D相乘即可完成展寬, 得到展寬后仿真譜A:

上述展寬方法可以靈活調整FWHM 刻度信息, 并且可以得到光滑的系統響應矩陣.

對于FWHM 刻度, 這里借鑒了γ譜處理中的高斯展寬系數確定方法[20], 即

其中a,b,c均為待定展寬系數;E為刻度后的能量;FWHM(E)是沉積能量E處的展寬. 由于本次實驗單能中子僅有14 MeV 一個測量點, 因此采用特征峰匹配最優的方法來確定展寬系數, 設aopt,bopt,copt分別為a,b,c的最優估計值, 則可通過求解(9)式得到aopt,bopt,copt:其中Pstart和Pend分別是特征峰位起始道和終止道,Sn是實測譜,Sn'(a,b,c)是使用一組a,b,c參數展寬后的仿真譜.

最終得到的仿真能譜與實測譜的結果對比如圖6 所示. 這里展示了CENDL-3.1 截面庫的結果.從圖6 中可以看出, 仿真譜與實測譜的特征峰經過展寬和能量刻度、道址分配后基本吻合, 幾個12C散射峰位也與實測譜一致, 實測譜中出現了一定程度的低能拖尾和少量高能拖尾. 低能拖尾的成因主要有以下兩點: 一是探測器的電荷收集不完全, 二是少部分在探測器邊緣發生的核反應產生的帶電粒子射出探測器, 能量未能完全沉積. 而高能拖尾則是由于在探測器有限的響應時間內, α 粒子和9Be 粒子與低能電子、光子的符合產生的[21]. 此外,雖然CENDL-3.1 截面庫中可計算出12C(n, 3α)反應, 優于其他截面庫, 但與實際測量值仍存在較大偏差. 由于所建仿真模型沒有考慮環境中子帶來的影響, 因此在12C 散射部分也存在一些差異. 在僅關注12C(n, α)9Be 反應特征峰的情況下, 該模型的計算結果可與實際測量情況相符. 由于Geant4 模擬計算過程中不考慮電荷收集效率的問題, 即認為電荷收集效率為100%, 因此能量沉積譜與實測能譜的一致性也表明探測器的優越性能.

圖6 實測譜與刻度、展寬后仿真譜對比(內插圖是仿真譜和實測譜的局部放大)Fig. 6. Comparison of measured spectrum with calibrated and widen simulated spectrum. A close-up view of the two spectrums is in the inset.

5 討論部分

將幾種數據庫仿真計算12C(n, α)9Be 反應特征峰的結果列表如表2 所示.

表2 不同核數據庫12C(n, α)9Be 反應特征峰統計結果Table 2. Statistical results of characteristic peaks of 12C(n, α)9Be reaction calculated via different nuclear databases.

實測能譜的絕對探測效率ηeff需要結合探測器面積A(0.45 cm × 0.45 cm), 特征峰峰計數N',測量活時t', 實際測量時間t, 以及探測器處的中子注量φ來進行計算:

(10)式中,N',t',t可由Quantus 軟件給出, 中子注量φ可由下式進行計算:

其中,R為探測器到源的距離(R= 26.5 cm),N為中子發生器在測量時間t內產生的中子個數,可由基于金硅面壘探測器的伴隨粒子法給出(中子發生率平均為2 × 1010n/s, 不確定度2.5%). 結合(10)式、(11)式, 可計算得出該探測器的絕對探測效率. 在2 h 時間內, 進行24 次重復測量, 每次測量時間5 min, 圖7 展示了每次測量得到的探測器探測效率、能量分辨率和特征峰位道址. 最終的結果為: 探測效率(3.31 × 10–4± 0.11 × 10–4)counts/n, 能量分辨率4.02% ± 0.09%, 峰位道址1797.24 ± 0.80. 其中探測效率與CENDL-3.1 庫仿真計算結果相比, 僅相差0.61%, 在合理的不確定度范圍內.

圖7 金剛石探測器長時間穩定性測量結果 (a) 探測效率隨測量時間的變化; (b) 能量分辨率隨測量時間的變化; (c)峰位道址隨測量時間的變化Fig. 7. Long-term stability measurement results of the single-crystal diamond detector: (a), (b) and (c) respectively represent the results of detection efficiency, energy resolution, and peak channel that change over measuring time.

6 結 論

本研究制備了單晶金剛石中子探測器, 并提供了基于該探測器的14 MeV 中子監測方案, 測量了其對于14 MeV 中子的響應, 并與仿真計算結果進行比較, 結果表明: 對于14 MeV 中子, 該探測器的12C(n, α)9Be 反應特征峰明顯且獨立于其他反應道的能量沉積; 不同核數據庫12C 對于14 MeV 快中子各個通道反應截面之間略有差異, 其中CENDL-3.1 核數據庫對比其他數據庫仿真計算結果更為接近實驗值, 二者之間探測效率僅相差0.61%, 這可為其他仿真工作提供一定借鑒;在長時間、高通量的照射環境下探測器性能始終保持穩定, 因此本文研究成果有望成為新的14 MeV 中子監測的可靠解決方案. 下一步可以進行更加精確的實驗環境仿真建模分析, 從而使12C(n, α)9Be 反應特征峰外的仿真能譜更好地匹配測量結果, 并研究金剛石探測器的中子/γ射線識別問題, 減少環境γ射線對測量結果的影響.

感謝中國工程物理研究院核物理與化學研究所提供測試條件.