基于響應面法設計的TC4鈦合金激光焊復合活性劑優化

許愛平， 侯繼軍， 董俊慧， 劉軍, 王枝梅

(1.內蒙古工業大學，呼和浩特 010051；2.內蒙古科技大學包頭醫學院，內蒙古 包頭 014060)

0 前言

鈦合金具有密度低、比強度高、耐高溫性能和抗腐蝕性能，被廣泛用于航空航天、石油化工、海洋工程等多個領域。然而TC4鈦合金在焊接時晶粒的粗化會導致接頭脆性較大[1-2]。激光焊由于焊接熱影響區小、熱變形小、焊接效率高等優點[3]，近年來倍受學者關注。但是，在激光焊接過程中產生的光致等離子體，不僅影響焊接穩定性，而且還影響焊縫成形、微觀結構及其力學性能[4]，而涂覆活性劑的活性激光焊可以顯著增大焊縫熔深，抑制光致等離子進而提高焊接效率[5]，改善接頭組織與性能。

馬翔等人[6]針對AZ31B鎂合金的TIG焊，選取5種單一氧化物MgO，Cr2O3，CaO，TiO2，MnO2進行均勻設計，結果表明:復合活性劑的焊縫熔深比單一活性劑的熔深增加效果明顯，最大焊縫熔深比常規TIG焊熔深增加2.5倍左右，且復合配方中活性元素的加入改善了焊縫相組成，避免了接頭低熔點鎂鋁化合物脆性相的形成。宋天革等人[7]采用均勻設計方法復配SiO2-MgO-TiO2-Cr2O3多組元活性劑，研究發現,MgO與Cr2O3，MgO與TiO2，Cr2O3與TiO2交互作用對焊縫熔深起正交互作用，促使熔深增加。在相同焊接工藝參數下，利用最佳活性劑成分0.675%MgO+0.287%Cr2O3+0.02%TiO2+0.018%SiO2配方，涂覆此復合活性劑時焊縫熔深是未涂活性劑焊縫熔深的2.3倍。杜賢昌等人[8]利用均勻設計法設計復合活性劑43.82%TiO2+43.82%SrCl2+6.38%ZrO2+5.98%Y2O3配方，研究AZ31B鎂合金的A-TIG焊接，結果表明,涂覆該復合活性劑的焊縫可獲得最大熔深和較好的表面成形質量，且焊接接頭具有良好的力學性能。顧玉芬等人[9]通過熔池振蕩和激光視覺的方法計算TiO2和CaF2熔池金屬表面張力，在此基礎上設計復合活性劑，研究其對焊縫熔深的影響，結果表明:70%TiO2+30%CaF2活性劑作用下可顯著增加熔深。Venkatesan等人[10]以SiO2，TiO2，Cr2O3氧化物為活性劑進行A-TIG焊接研究，利用Minitab 16軟件分析了3種活性劑對熔深的作用，優化活性劑的最佳組成為87.7%SiO2+12.3%TiO2+0%Cr2O3，涂覆復合活性劑焊縫熔深提高82%。Li等人[11]選用4種AlF3，LiF，KF-AlF3，K2SiF6氟化物，采用均勻設計法復配，研究表明:復合活性劑不僅可以增加焊縫熔深，還可以保證焊縫表面和內部成形質量。

綜上表明，多數工作是集中于A-TIG焊接，或者是單一活性劑研究方面[12-13]，針對活性激光焊接鈦合金的研究尚處于起步階段，侯繼軍等人[14]以Na2SiF6作為表面活性劑激光焊接TC4鈦合金，涂覆Na2SiF6活性劑后TC4鈦合金激光焊焊縫表面成形良好，可使焊縫熔深增加約12%，焊縫表面熔寬降低約29%，能夠有效提高焊縫的深寬比。但是，單一活性劑的作用還是極為有限，諸如焊縫組織粗大、熔深增加不理想、焊縫力學性能得不到明顯的改善。為此，文中選取具有較好效果的活性劑，借助數學方差分析，探討活性劑與焊縫熔深和成形系數之間的關系，采用響應面法優化得出復合活性劑配方，通過研究復合活性劑對焊縫組織與性能的影響規律，為TC4鈦合金活性激光焊技術的應用提供支撐。

1 活性劑選取與設計

根據前人的研究結果，既然Na2SiF6可作為鈦藥芯焊絲的成分應用于TIG焊[15]，且課題組也證實Na2SiF6能夠有效提高激光焊接TC4焊縫的深寬比，故作為首選活性劑。其次，借鑒羅鐵鋼等人[16]對TC4合金顯微組織及力學性能的研究發現，添加適量稀土Y2O3顆粒可以阻斷β鈦的生成，并釘扎在β鈦處，阻礙β鈦的滑移，能夠提高TC4鈦合金的抗拉強度。最后，在TC4鈦合金激光焊接過程中，為了防止母材中Ti元素的氧化燒損，選擇TiO2活性劑。最終期望設計出能夠增加熔深、減小成形系數、提高力學性能的復合活性劑配方，因此選定Na2SiF6，Y2O3，TiO2作為多元復合活性劑的主要成分。

假設3種活性劑總量為100%，采取極端頂點混料設計原則進行活性劑混合，10%≤ηNa2SiF6≤40%，20%≤ηY2O3≤50%，20%≤ηTiO2≤60%。采用Design-Expert12軟件中Mixture Design模塊進行試驗配方設計，將各約束條件輸入到模塊中，可得出具體的活性劑配方，并以熔深D和成形系數Ф作為響應值見表1。

2 試驗材料及方法

用電子天平按表1復合活性劑配方稱量，置于干鍋研磨并用48 μm濾篩過濾活性劑，之后倒入燒杯中，加入等重量丙酮并用玻璃棒輕輕攪拌，待混合液均勻無分層時，用毛刷均勻涂敷在試件待焊區域，一次性涂覆相同厚度約為0.3 mm，活性劑涂敷方式如圖1所示，利用IPG 公司生產型號為YLS-10000光纖激光器焊接TC4鈦合金，其自熔焊焊接參數見表2。焊后自然冷卻到室溫，用線切割制備試樣，焊后用80號、200號、400號、800號、1500號砂紙打磨并對樣品進行拋光，用HF∶HNO3∶H2O=1∶3∶10腐蝕劑腐蝕后得到金相樣品，用德國蔡司Axio imager.Alm光學顯微鏡觀察顯微組織，用德國ZEISS Stemi 200-C顯微鏡測量焊縫熔深。

圖1 活性激光焊示意圖

表2 自熔焊焊接參數

3 試驗結果與分析

3.1 數學模型的建立

基于響應面法建立焊縫熔深和成形系數的數學模型，選取的3種活性劑A代表Na2SiF6，B代表Y2O3,C代表TiO2，其函數關系可以表示為：

Y=f(A,B,C)

(1)

若將響應量Y擴展為二階多項式回歸方程的形式，即用于描述三因素響應面的回歸方程如式(2)所示:

(2)

式中：Y為響應值；X為自變因素；β0為二次回歸方程中的常數項系數；βi為回歸方程中的一次項系數；βii為二次回歸方程中的二次項系數；βij為方程中交叉項系數。

通過表3和表4對焊縫熔深和成形系數的方差顯著性分析，得到熔深和成形系數的二階多項式回歸方程用式(3)和式(4)表示。

D=5.162 8+8.051 1A+4.904 5B+2.532 3B+9.144 9AB+0.765 4AC+3.731 9BC

(3)

Ф=2.888 51+5.475 9A+2.477 155B+6.518 1C+2.687 69AB+7.585 7AC

(4)

式中:約束條件為10%≤A≤40%，20%≤B≤50%，20%≤C≤60%，A+B+C=1。

根據軟件提供的方差模型，模型盡量選擇高階模型的設計準則，其次方差模型的P值小于顯著水平0.05，表明該模型具有統計意義，多元相關系數R2校正值與預測值相近且系統建議采用該模型，失擬度是衡量所用模型和試驗擬合的程度，系統顯示失擬度不顯著，因此可以用回歸方程代替試驗點真實值對試驗進行分析。根據表3和表5列出的多種模型方差分析比較和R2綜合分析，焊縫熔深D的最優響應模型為二次方模型，同理根據表6和表7給出的多種模型方差分析比較和R2綜合分析，焊縫成形系數Φ的最優響應模型也是二次方模型。

表3 關于熔深的多種模型方差分析結果

表4 成形系數二次模型的方差分析

表6 關于成形系數的多種模型方差分析結果

表7 關于成形系數的多元相關系數R2綜合分析

從表8可以看出，熔深的概率P值為0.037(小于0.05)，說明該模型顯著，擬合方程系數為0.9775，接近1，說明擬合方程可以接受，失擬度結果不顯著，證明該模型是可靠的。在熔深的模型中，一次項A，B，C和交叉項AB，AC，BC為顯著項，平方項A2，B2，C2的P值分別為0.447 5，0.606 4，0.932 2，都大于0.05為非顯著因素，因此在擬合方程中去掉非顯著項，仍可以保證擬合方程的精度。

表8 熔深二次模型的方差分析

同理可以分析焊縫成形系數的模型方差，從表4可以看出，成形系數的概率P值為0.032 5(小于0.05)，說明該模型顯著，擬合方程系數為0.928 8，接近1，說明擬合方程的可以接受，失擬度結果不顯著，說明該模型可靠。在成形系數的模型中，一次項A，B，C和交叉項AB和AC為顯著項，平方項A2，B2，C2的P值分別為0.391 0，0.646 8，0.261 0都大于0.05為非顯著因素，因此在擬合方程中去掉非顯著項，仍能保證擬合方程的精度。

3.2 響應面優化

圖2～圖6給出活性劑交互作用的響應面和等高線分析圖。由圖2可見，當C含量為0.20，A與B對熔深顯著影響，此時，A的理想取值為0.36～0.40，B的理想值為0.28～0.36，熔深達到最大為4.20 mm；由圖3可見，當A含量為0.40，B與C對熔深顯著影響，此時，B的理想值為0.26～0.36，C的理想取值為0.20～0.22，熔深達到最大為4.20 mm；由圖4可見，當B含量為0.20，此時，A的理想取值為0.36～0.40，C的理想值為0.20～0.28，熔深達到最大值為4.10 mm。由圖5可見，當C含量為0.20，A與B對成形系數顯著影響，A的理想取值為0.10～0.14，B的理想值為0.46～0.50，成形系數最小可達0.48；由圖6可見，當B含量為0.2，A與C對成形系數顯著影響，A的理想取值為0.10～0.12，C的理想值為0.20～0.22，成形系數最小達到0.46。

圖2 活性劑A和B的交互作用對熔深的影響

圖3 活性劑B和C的交互作用對熔深的影響

圖4 活性劑A和C的相互作用對熔深的影響

圖5 活性劑A和B的相互作用對成形系數的影響

圖6 活性劑A和C的相互作用對成形系數的影響

通過對焊縫熔深和成形系數方差的顯著性分析及多目標響應面優化獲得了試驗優選條件,見表9，其最優的復合活性劑組合及其熔深和成形系數預測值見表10。

表9 試驗優選條件

表10 優化配方與預測結果

3.3 試驗驗證

3.3.1焊縫成形質量

按配方Ⅰ的比例配制復合活性劑，在表2焊接參數下，得到的焊縫表面成形如圖7所示。由圖7可見，涂覆活性劑一側熔寬明顯變窄，成形良好，焊縫波紋細膩，無焊接缺陷。圖8為未涂覆和涂覆活性劑Ⅰ的焊縫截面形貌。實測的焊縫熔深值為4.062 mm，與優化預測值相差0.86%，吻合較好，與未涂覆活性劑的普通激光焊相比，涂覆活性劑Ⅰ的焊縫熔深增加了1.49倍，實測的焊縫成形系數為0.494，與理論預測值相差0.56%，吻合較好，由此表明，涂覆活性劑Ⅰ不僅能夠改變焊縫表面成形，而且增加熔深，降低成形系數，相當于提高焊接效率。

圖7 涂覆活性劑Ⅰ的表面成形

圖8 未涂覆和涂覆復合活性劑Ⅰ焊縫截面形貌

目前公認的活性激光焊中增加熔深的機理為：表面狀態改變理論、等離子收縮理論、熔池表面張力理論。Na2SiF6,Y2O3,TiO23種活性劑增加熔深的機理也不同，由于Na2SiF6在300 ℃會發生分解，Na2SiF6=2NaF+SiF4，NaF和SiF4都會抑制光致等離子產生，從而增加熔深[14]；在激光束高溫作用下，Y2O3會發生分解成Y和O，稀土Y作為表面活性元素進入熔池中，參與熔池內的冶金反應，從而改變熔池的表面張力，使得焊縫熔深增加。TiO2顆粒涂覆在焊件表面存在一定的空隙結構，減少了工件表面對激光的反射，影響焊件表面狀態而增加熔深[17]。基于上述3種熔深增加機制，當Na2SiF6,Y2O3,TiO2活性劑共同作用時，使得焊縫熔深顯著增加。

3.3.2焊縫顯微組織

圖9為未涂覆和涂覆復合活性劑焊縫區的顯微組織。從圖9可以觀察到涂覆復合活性劑后焊縫的柱狀晶比未涂覆的柱狀晶不僅在長度和寬度(厚度)方向有所減小，而且在焊縫區柱狀晶內針狀馬氏體α’形態明顯的不同，未涂覆的針狀粗大，而涂覆復合活性劑Ⅰ的針狀細小均勻，顯微組織得到顯著細化。另外，涂覆活性劑后焊縫附近的熱影響區比未涂覆的熱影響區寬度有所減小，有利于改善TC4鈦合金焊接接頭熱影響區薄弱的問題，從而提高接頭的安全可靠性，故采用復合活性劑Ⅰ激光焊接TC4鈦合金具有實際應用價值。

進一步對焊縫區進行能譜分析如圖10所示。由圖可見，涂覆復合活性劑Ⅰ的焊縫區存在活性元素Y，說明在激光的作用下活性元素Y進入熔池參與冶金反應，起到變質劑的作用，不僅增加非均勻的形核率，而且阻礙晶粒的長大，使得柱狀晶粒細化，焊縫中心的馬氏體α’針也細化。因此，涂覆復合活性劑Ⅰ既細化了焊縫粗大的柱狀晶，又細化了晶內針狀馬氏體α’，同時減小了熱影區的寬度。

圖10 涂覆復合活性劑Ⅰ焊縫區元素分布

3.3.3力學性能

利用優化后的焊接參數見表11，對5 mm厚TC4鈦合金進行對接試驗，使用WDW-200電子萬能試驗機測得拉伸試件力學性能結果見表12。采用QuantaFEG650場發射電子顯微鏡觀察其斷口形貌如圖11所示。

表11 對接激光焊焊接參數

表12 接頭拉伸試驗結果

從表12可以看出母材抗拉強度為990 MPa，未涂覆活性劑的接頭抗拉強度為887 MPa，涂覆復合活性劑Ⅰ焊接接頭的抗拉強度為923 MPa，涂覆復合活性劑Ⅰ比未涂覆活性劑接頭抗拉強度提高約5.53%，斷后伸長率提高約1.5%，由圖11a可以觀察到典型的撕裂棱，而圖11b 斷口較為平整，解理臺階粗大，且韌窩深度較淺，數量極少，屬于典型的脆性斷裂。由圖11c 觀察到斷口形貌比較平整，晶粒邊界清晰，尺寸較小，韌窩細小密集但均較淺，均勻分布，數量較多。結合接頭拉伸試樣的宏觀斷裂和斷口微觀形貌特征，可以確定未涂敷和涂敷活性劑的TC4鈦合金激光焊接頭斷裂屬于脆性斷裂。

圖11 拉伸試件斷口形貌

4 結論

(1)基于響應面法設計出Na2SiF6與Y2O3,Na2SiF6與TiO2,Y2O3與TiO2對焊縫熔深起正交互作用，使得焊縫熔深增加，Na2SiF6與Y2O3和Na2SiF6與TiO2對成形系數起正交互作用，使焊縫成形系數減小。

(2)涂覆優化的復合活性劑焊接TC4鈦合金，焊縫表面成形質量優良，焊縫熔深比未涂覆活性劑的增加了1.49倍，成形系數達到0.494，有利于提高焊接效率。

(3)涂覆復合活性劑Ⅰ既能顯著細化焊縫粗大的柱狀晶，又能細化晶內針狀馬氏體α’相，熱影響區寬度有所減小，有利于改善焊接接頭的安全可靠性，其接頭抗拉強度比未涂覆活性劑提高約5.53%，斷后伸長率提高約1.5%。