基于ARIMA模型的硅鈣渣水泥復合膠凝材料水化熱預測

閆長旺，申曉瑋，張 菊，王蕭蕭，于泓源

(1.內蒙古工業大學土木工程學院，呼和浩特 010000；2.內蒙古工業大學礦業學院，呼和浩特 010000；3.內蒙古工業大學礦產資源綠色開發重點實驗室，呼和浩特 010000；4.生態型建筑材料與裝配式結構內蒙古自治區工程研究中心，呼和浩特 010000)

0 引 言

對于混凝土結構的安全性來說，膠凝材料在水化過程中釋放的熱量一直是不可忽視的問題。對于大體積混凝土結構而言，因為混凝土導熱能力低，膠凝材料水化過程中釋放的熱量聚集在混凝土內部不易散失，從而使得混凝土內、外部之間形成巨大的溫差，產生溫度應力，易導致混凝土產生裂縫，造成混凝土結構損傷，降低混凝土結構的耐久性，給工程帶來危害[1]。硅鈣渣是高鋁粉煤灰提取氧化鋁后產生的工業固體廢棄物[2]，它的大量堆積不僅會占用土地，還會造成一定程度的污染，對人體健康和農作物產生危害。將硅鈣渣作為一種固廢摻合料，按一定摻量取代水泥，組成硅鈣渣水泥復合膠凝材料，既能降低膠凝材料的水化放熱量，又能大批量處理硅鈣渣，實現固廢利用。

為了保證混凝土工程的質量，必須對所用膠凝材料的水化放熱量進行預測和控制。對混凝土水化模型的研究一直是工業界的熱點。De Schutter[3]基于等溫和絕熱水化試驗，提出了一種高爐渣水泥水化模型，該模型引入的產熱率需通過水化程度和溫度的函數來計算，過程比較煩瑣；Buffo-Lacarrière等[4]提出了一種預測多組分水泥基材料水化發展的數值模型，通過對膠凝材料組分進行分析可以得到其礦物組成，然后對各成分的水化過程進行疊加便可得到膠凝材料整體的水化放熱規律，由于混凝土膠凝材料組分的多樣性和性能的不穩定性，僅通過查表等方式難以獲得準確描述某一實際工程所用材料的水化模型參數，工程的進度、現場實驗室配置等因素制約了此方法的使用；姜春萌等[5]以低熱水泥膠凝體系為研究對象，應用PPR軟件在少量樣本數據的基礎上建立仿真計算模型，實現對低熱水泥膠凝體系水化熱的高精度預測，該計算模型考慮了低熱水泥膠凝體系綜合性能對水化熱的影響，涉及的因素較多。

膠凝材料的水化放熱反應是非線性、多參數耦合的動力學過程，而時間序列所承載的信息能夠很好地反映水化放熱量結構及因果關系。ARIMA(autoregressive integrated moving average)模型作為時間序列預測分析的有效方法之一[6]，能夠克服隨機干擾問題，是一種有效的單因素預測方法，它主要是從時間序列數據自相關的角度反映其本身的發展規律，輸入變量少，模型參數確定比較簡單，優勢顯著[7]。ARIMA模型自創立以來，被廣泛應用于經濟[8]、工業[9]、醫學[10]等領域，在諸多領域已顯示出預測優勢。本文運用ARIMA模型基本理論，在試驗數據的基礎上對硅鈣渣水泥復合膠凝材料的水化放熱量進行預測，以期簡化今后水化熱測試的工作量，提高試驗效率，這對實際的研究工作具有一定的指導意義。

1 基于ARIMA的水化放熱量預測模型

1.1 ARIMA模型概述

ARIMA模型即差分整合移動平均自回歸模型,該模型是由美國學者Box與英國統計學家Jenkins于20世紀70年代提出的時間序列分析方法，又稱為Box-Jenkins模型[11]。ARIMA模型認為一個時間序列的相互依存關系表現在原始數據的延續性上，某時刻的值通常受到歷史值和隨機干擾因素的影響。在使用ARIMA模型進行預測時，主要通過對研究對象長期觀測采集到的歷史值、當前值以及滯后隨機擾動項的加權建模，來實現對未來值的預測[12]。

一階差：

(1)

二階差：

(2)

自回歸(autoregressive,AR)模型描述的是當前值與歷史值之間的關系，p階自回歸過程的公式定義為：

yt=c+φ1yt-1+φ2yt-2+…+φpyt-p+εt

(3)

式中：yt表示當前值；c表示常數項；yt-p表示t-p時刻的歷史值；εt表示t時刻的誤差項；φi(i=1,2,…,p)表示自回歸系數，該系數為模型的待估參數。

移動平均(moving average,MA)模型描述的是ARIMA模型中誤差項的累積，該模型可以有效消除預測中的隨機波動，q階移動平均過程的公式定義為：

yt=c+εt+θ1εt-1+θ2εt-2+…+θqεt-q

(4)

式中：εt-q表示t-q時刻的誤差項；θi(i=1,2,…,q)表示移動平均系數，該系數也是模型的待估參數，其余符號表示的含義均與公式(3)相同。

自回歸移動平均(autoregressive moving average,ARMA)模型為上述兩種模型的整合，具體表達式如下：

(5)

在ARMA模型的基礎上，對時間序列進行差分從而得到ARIMA模型。

1.2 基于ARIMA的水化放熱量模型建模步驟

(1)運用ARMA模型的前提條件是建立模型的時間序列由一個零均值的平穩隨機過程產生[13]。因此，在獲得不同硅鈣渣摻量下復合膠凝材料水化放熱量的觀察值序列后，首先需通過構建觀察值序列的單位根檢驗統計量來識別其平穩性，如果觀察值序列為非平穩時間序列，可進行差分處理來使序列達到平穩狀態[14]，差分次數即為d的值。通過Ljung-Box檢驗法來檢驗觀察值序列的純隨機性，也就是判斷該序列是否為白噪聲序列:如果該序列為非白噪聲序列，則可進行下一步的建模；如果該序列為白噪聲序列，就意味著序列之間沒有任何有價值的聯系，此序列就沒有分析的價值。

(2)基于模型的識別規則為平穩化后的水化放熱量觀察值序列建立ARIMA模型，根據貝葉斯信息準則(Bayesian information criterion,BIC)進行模型定階，確定p和q的值，使用極大似然估計法進行參數估計，從而得到各個水化放熱量模型預測的表達式。

(3)通過Ljung-Box檢驗法對所建模型的顯著性進行檢驗，判斷殘差序列是否為白噪聲序列。一個好的模型應該確保提取了時間序列中幾乎所有的樣本相關信息，換言之，殘差序列應該為白噪聲序列。如果該序列為白噪聲序列，則認為所建模型是合適的，可以用于預測;反之，如果殘差序列為非白噪聲序列，則該殘差序列中還存留相關信息未被提取，則認為所建模型不合適，需重新確定模型參數并重新建模。

(4)在Anaconda3運行環境下進行各個模型的準確性驗證，運用最終選定的ARIMA模型預測需求值,計算試驗值與預測值的相對誤差,以驗證模型的擬合效果，對模型精確度以及預測效果進行評價。

2 水化放熱量預測模型的準確性驗證

2.1 試驗結果

試驗原材料主要為硅鈣渣與水泥，硅鈣渣選用內蒙古大唐國際再生資源開發有限公司生產的原狀硅鈣渣，水泥選用冀東牌P·O 42.5R級普通硅酸鹽水泥。兩種原材料的主要化學成分通過X射線熒光(XRF)測試獲得，如表1所示。

表1 原材料的主要化學成分Table 1 Main chemical composition of raw materials

為了研究不同硅鈣渣摻量對硅鈣渣水泥復合膠凝材料水化放熱量的影響，在總膠凝材料質量不變的情況下，改變硅鈣渣的摻量(占總膠凝材料的質量分數)，分別為0%、10%、30%，水膠比為0.35，試驗配合比如表2所示。根據GB/T 12959—2008《水泥水化熱測定方法》對不同硅鈣渣摻量下復合膠凝材料的水化放熱量進行測定。各試件的水化放熱量測試結果如表3所示。

表2 硅鈣渣水泥復合膠凝材料配合比Table 2 Mix proportion of calcium silicate slag composite cementitious materials

表3 硅鈣渣水泥復合膠凝材料在不同齡期的水化放熱量Table 3 Hydration heat of calcium silicate slag composite cementitious materials at different ages

2.2 基于試驗結果的模型準確性驗證

2.2.1 平穩非白噪聲檢驗

根據ARIMA模型建模的前提要求，對試驗獲得的觀察值序列進行平穩非白噪聲檢驗。分別采用ADF檢驗法和Ljung-Box檢驗法來檢驗觀察值序列的平穩性和純隨機性。

使用Anaconda3軟件對三組觀察值序列進行ADF檢驗，檢驗結果顯示，試件A0、A1的ADF檢驗統計量值分別為-4.171、-5.245，均小于5%顯著性水平下的臨界值，同時概率值P均小于0.05，則認為這兩種試件的水化放熱量數據為平穩時間序列。而試件A3的ADF檢驗統計量值大于5%顯著性水平下的臨界值，同時概率值P大于0.05，則認為該試件的水化放熱量數據為非平穩時間序列，對該非平穩序列進行一階差分，對差分后的序列進行ADF檢驗，檢驗統計量值為-3.693，而且P值很小，表明一階差分后的序列平穩，可進行下一步檢驗。

采用Ljung-Box檢驗法，引入Autocorrelation Test函數，對三組觀察值平穩序列進行白噪聲檢驗。運用該函數進行檢驗時，Anaconda3中的計算程序在默認情況下，會返回一個概率值P，若P大于0.05，則認為序列為白噪聲序列,反之序列為非白噪聲序列。檢驗結果顯示，不同硅鈣渣摻量下觀察值序列檢驗統計量的P均遠小于0.05，從而拒絕純隨機序列的原假設，說明觀察值序列的歷史信息對未來有影響，可以繼續建模。

2.2.2 模型識別

當觀察值序列確定為平穩非白噪聲序列后，也就已知ARIMA(p,d,q)模型中d的值，沒有進行差分處理的序列，d值為0，進行一階差分處理的序列，d值為1。現還需確定模型的其他參數，即p和q的值。p和q值的確定主要有兩種方法，一種是通過自相關圖和偏自相關圖來確定[15]，另一種是通過最優信息準則定階方法來確定。本文依據BIC的方法進行模型定階。

BIC從模型擬合的角度來衡量模型對現有數據擬合的優劣性[7]，其一般表達式為：

BIC=klnn-2 lnL

(6)

式中：k為模型參數個數；n為樣本數量；L為似然函數。

在Anaconda3軟件中引入BIC，尋找最優p、q值，并輸出BIC值，BIC值越小，模型對數據的擬合效果越好[16]。根據BIC的這一特性，最終確定了不同試件水化放熱量觀察值序列的預測模型，列于表4。

表4 不同試件對應的模型Table 4 Models corresponding to different samples

對上述已構建好的預測模型進行參數估計，得到參數的估計值，由此可以得出不同試件對應模型的水化放熱量預測表達式：

試件A0：

yt=266.890 7+2.375 3yt-1-1.853 8yt-2+0.478 4yt-3+εt

(7)

試件A1：

yt=249.262 3+1.652 0yt-1-0.550 5yt-2-0.101 4yt-3+εt

(8)

試件A3：

yt=7.252 4+1.601 1yt-1-1.017 0yt-2+0.341 8yt-3+εt

(9)

2.2.3 模型顯著性檢驗

取顯著性水平為0.05，檢驗結果顯示，不同試件對應模型的殘差序列統計量Q的概率值均大于0.05，說明各觀察值序列的統計量Q值都小于0.05顯著性水平下的χ2分布臨界值，即認為殘差序列為白噪聲序列，這說明建立的模型是顯著有效的，意味著該模型能在一定置信度下有效地擬合觀測數據。

2.2.4 模型驗證

模型構建之后，對試件A0、A1、A3的水化放熱量觀察值序列分別采用表4對應的模型進行準確性驗證，驗證時采用的函數是ARIMA模型中的predict函數。表5中給出了不同試件水化放熱量預測值與試驗值的對比。從表5可以看出：試件A0的最大相對誤差為4.01%，相對誤差均值為1.45%；試件A1的最大相對誤差為5.85%，相對誤差均值為2.90%；試件A3的最大相對誤差為5.35%，相對誤差均值為3.20%。通過以上檢驗可見，不同齡期下相對誤差均值均小于5%，用ARIMA模型預測硅鈣渣水泥復合膠凝材料的水化放熱量是可行的，而且具有較高的預測精度。

表5 水化放熱量預測值與試驗值的對比Table 5 Comparisons of predicted values and test values of hydration heat

圖1中(a)、(b)、(c)分別給出了試件A0、A1、A3水化放熱量試驗值與預測值的對比。從圖中可以看出，三種配合比試件的水化放熱量試驗值和預測值相差不大，不同配合比試件的預測曲線變化趨勢走向大體一致。從圖中還可以看出，大部分的水化放熱量均產生在7 d之前，7 d之后不同試件的水化放熱量趨于平緩。從試件的水化放熱量來看，試件A0的水化放熱量最多，試件A3的水化放熱量最少，隨著硅鈣渣摻量的增加，復合膠凝材料的水化放熱量逐漸降低。基于試驗值與預測值，試件A3的水化放熱量低于試件A1，這是因為復合膠凝材料的水化反應受到硅鈣渣摻量的影響。硅鈣渣是一種鈣含量較低的硅酸鹽凝膠礦物，硅鈣渣中含有大量的β-C2S，含量約為90%(質量分數)，其礦物活性較低，導致水化速率較慢，而生成的水化產物中C-S-H凝膠Ca/Si比較低，氫氧化鈣含量較少，從而造成復合膠凝材料的水化放熱量降低，且其降低程度與摻量呈正比關系。由此可見，將硅鈣渣作為固廢摻合料加入到水泥中，可以有效降低膠凝材料的累計水化放熱量，進而提高復合膠凝材料的穩定性。

圖1 不同試件水化放熱量試驗值與預測值對比Fig.1 Comparisons between test values and predicted values of hydration heat of different samples

3 水化放熱量預測與分析

上述試驗結果很好地驗證了ARIMA模型的準確性與可靠性，這為復合膠凝材料的水化放熱量預測提供了一種新思路。而ARIMA模型的特點在于從時間序列的過去值及現在值預測未來值，因此，為了進一步研究復合膠凝材料水化放熱量隨硅鈣渣摻量的影響，在0%、10%、30%這三種硅鈣渣摻量復合膠凝材料水化放熱量試驗數據的基礎上，對不同齡期下復合膠凝材料水化放熱量建立不同的ARIMA預測模型。通過建立的模型，對硅鈣渣摻量分別為40%、50%、60%、70%、80%、90%下復合膠凝材料的水化放熱量進行預測，建模方法與上述步驟相同，不同齡期下建立的ARIMA預測模型如表6所示。

表6 不同齡期下對應的水化放熱量預測模型Table 6 Corresponding hydration heat prediction models under different ages

對已建立好的預測模型進行參數估計，得到各個模型參數的估計值，從而建立不同齡期下水化放熱量的預測表達式：

1 d：

yt=-0.427 4+0.968 2yt-1+εt-0.819 2εt-1+0.523 9εt-2

(10)

3 d：

yt=-0.607 1+0.435 9yt-1+0.548 7yt-2+εt

(11)

7 d：

yt=-0.733 3+0.465 1yt-1+0.444 2yt-2+εt

(12)

14 d：

yt=-0.727 8+1.816 6yt-1-0.816 6yt-2+εt-1.470 4εt-1+0.470 4εt-2

(13)

28 d：

yt=-1.284 9+1.513 7yt-1-0.605 8yt-2+εt-1.303 2εt-1+0.682 6εt-2

(14)

圖2給出了不同齡期下所建模型的預測結果。從圖中可以看出，不同硅鈣渣摻量下復合膠凝材料隨齡期的水化放熱量預測變化趨勢基本一致，水化放熱量大部分產生在水化反應前期，后期的水化放熱量逐漸趨于平緩，這與上述試驗結果一致。從預測的水化放熱量來看，不摻硅鈣渣的基準水泥水化放熱量最多，硅鈣渣摻量為90%的復合膠凝材料的水化放熱量最少，預測結果與試驗結果一致，即隨著硅鈣渣摻量的增加，復合膠凝材料的水化放熱量逐漸降低。當水化齡期達到28 d時，與未摻硅鈣渣的基準水泥相比，硅鈣渣摻量分別為10%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、90%的復合膠凝材料的水化放熱量分別降低了9.02%、21.51%、27.11%、34.79%、42.48%、50.17%、57.86%、64.78%。由此看來，通過所建模型預測的不同硅鈣渣摻量下復合膠凝材料的水化放熱量，符合實際變化趨勢，進一步證明了ARIMA模型用于預測復合膠凝材料水化放熱量的可行性。

4 結 論

(1)通過試驗，驗證了ARIMA模型的準確性與可靠性，將所建模型的預測結果與試驗結果進行對比，發現各試件的試驗值與預測值的相對誤差均值均小于5%，這說明ARIMA模型用于預測硅鈣渣水泥復合膠凝材料的水化放熱量是可行的，且具有較高的預測精度，這為定量研究與預測不同類型膠凝材料的水化放熱量提供了一種有效方法，具有實際意義。

(2)將硅鈣渣按不同比例取代基準水泥，組成硅鈣渣水泥復合膠凝材料體系，能夠有效降低膠凝材料的水化放熱量，硅鈣渣的加入改善了膠凝材料的性能，提高了膠凝材料的穩定性。

(3)通過建立不同齡期下的ARIMA模型來預測部分硅鈣渣摻量下復合膠凝材料的水化放熱量值，預測結果符合實際水化放熱量變化趨勢，進一步證明了運用ARIMA模型預測硅鈣渣水泥復合膠凝材料水化放熱量的可行性。