基于再生劑/新瀝青擴散行為的老化瀝青再生規律

徐金枝，張濱焌，張德鵬

(1.長安大學公路學院，西安 710064；2.重慶市市政設計研究院有限公司，重慶 400020)

0 引 言

瀝青路面在使用過程中受各種環境因素作用，各項性能發生衰減和劣化，絕大部分瀝青路面的使用壽命不足15年，這意味著每年都會有大量的瀝青路面需要維修。這一過程中產生的大量廢舊瀝青路面材料如果得不到再利用，將造成嚴重的環境污染和巨大的資源浪費。

瀝青路面熱再生技術近年來受到廣泛關注，通過在老化瀝青中加入專用再生劑或低黏度的新瀝青進行調配，或結合兩種方式，可恢復老化瀝青的各項性能，有效解決廢舊瀝青路面材料的循環利用問題[1]。熱再生瀝青混合料生產過程中，添加的再生劑/新瀝青附著于老化瀝青表面，在高溫機械拌和作用下，再生劑/新瀝青在老化瀝青中逐漸滲透擴散，老化瀝青性能得以恢復，進而可以提高熱再生瀝青混合料的路用性能[2-4]。可見，再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散行為是促進新舊瀝青融合、實現老化瀝青再生的根本原因。因此，再生劑/新瀝青的擴散行為成為瀝青再生問題中的研究熱點。從20世紀70年代末起，國外Carpenter等[5]、Noureldin等[6-7]、Cussler[8]及Karlsson等[9]學者開始利用分級抽提回收法、示蹤法研究再生劑的擴散對回收瀝青混合料(reclaimed asphalt pavement,RAP)中不同層位舊瀝青性能的影響，并指出再生劑的黏度、RAP形態、溫度都是影響再生劑擴散與老化瀝青性能恢復的重要因素。在國內，侯睿[10]、王鳳樓等[11]和Kuang等[12]在老化瀝青表面涂覆再生劑膜，通過測量瀝青針入度的變化研究再生劑的擴散過程及其對再生瀝青性能的影響。祁文洋等[13]基于軟化點試驗，模擬研究再生劑在老化瀝青中的擴散，并提出評價擴散程度的擴散系數指標。劉頎楠等[14]選用Fick定律作為描述再生劑擴散的數學模型，探討了熱再生中再生劑擴散能力的影響因素。俞方英等[15]根據Crack擴散模型采用稱重法研究了再生劑與瀝青的擴散規律，指出了再生劑擴散系數和擴散量的提高措施。還有一些研究者通過在再生劑/新瀝青中添加示蹤劑，采用X射線斷層掃描、工業CT等較為復雜的設備及方法對老化瀝青中再生劑/新瀝青的擴散分布情況開展研究，在新舊瀝青的融合問題上取得了一定的成果[16-18]。

綜合考慮對再生劑/新瀝青擴散行為模擬的有效性以及試驗研究方法的簡便性，本文選用一種再生劑與一種新瀝青，采用試管法模擬再生劑/新瀝青在老化瀝青層中的擴散及其融合過程。通過對不同擴散位置處的再生瀝青性能進行多指標試驗分析，包括瀝青三大指標、布氏旋轉黏度、高低溫流變性質及不同溫度區間的感溫性，探究再生瀝青性能隨再生劑/新瀝青擴散進程的發展變化規律。同時，改變溫度和時間條件，研究瀝青再生實體工程中的生產參數對再生劑/新瀝青擴散行為的影響機制，為揭示新舊瀝青融合再生機理提供參考。

1 實 驗

1.1 原材料

本研究中采用RA-1型再生劑、韓國SK-90新瀝青，舊瀝青為SK-90新瀝青室內模擬老化后制得的瀝青，其性能指標分別如表1～表3所示。

表1 RA-1型再生劑性能指標Table 1 Performance indexes of RA-1 rejuvenator

表2 SK-90瀝青性能指標Table 2 Performance indexes of asphalt SK-90

續表

表3 模擬老化瀝青性能指標Table 3 Performance indexes of simulated aged asphalt

為驗證采用模擬老化瀝青開展研究的合理性，選取陜西某高速公路銑刨的RAP-13回收料，對其進行抽提，并利用阿布森法回收RAP中的舊瀝青，其相關技術性能測試結果如表4所示，可以看出，與表3中模擬老化瀝青結果相近，因此，采用模擬老化瀝青替代實際工程中的老化瀝青進行研究是可行的。

表4 RAP中舊瀝青的性能指標Table 4 Performance indexes of aged asphalt in RAP

1.2 試驗設計

1.2.1 試樣制備

本研究選用外徑18 mm、長度180 mm的平口玻璃試管作為容器，取等量室內模擬老化的舊瀝青置于試管中，再在試管中分別加入一定量的再生劑和新瀝青，以此來模擬再生劑/新瀝青在老化瀝青層中的擴散及融合過程。將分別加入了再生劑/新瀝青以及老化瀝青的試管放入烘箱中保溫，一段時間后取出冷卻至室溫，然后置于-5 ℃的冰箱中冷凍10 h。經過以上處理后，在再生劑與老化瀝青交界面處以下，用小刀截取瀝青試樣。根據Ding等[19]的研究，再生劑在老化瀝青中的擴散程度高于新瀝青；同時，結合前期的試驗探索，確定本研究中在再生劑與老化瀝青界面以下每隔10 mm截取一段瀝青試樣，在新瀝青與老化瀝青界面以下每隔6 mm截取一段瀝青試樣，分別開展再生劑與新瀝青在老化瀝青中的擴散行為分析。對兩種不同的再生瀝青，分別截取3段試樣,如圖1所示。根據截取位置的不同，從交界面往下，再生劑再生瀝青試樣依次編號為RH-1、RH-2、RH-3，新瀝青再生瀝青試樣依次編號為RH-a、RH-b、RH-c。將新瀝青試樣、老化瀝青試樣分別編號為JZ、LH。

圖1 擴散試驗示意圖Fig.1 Schematic diagram of diffusion test

1.2.2 試驗方法

對上述各分層瀝青試樣及原樣新瀝青、老化瀝青分別進行各項試驗分析以評價再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散行為及其對再生瀝青性能的影響。常規性能指標試驗包括25 ℃針入度試驗、軟化點試驗、15 ℃延度試驗以及布氏黏度試驗。采用AR1500EX型高級流變儀進行動態剪切流變(DSR)試驗，對不同溫度下瀝青試樣的復數剪切模量(G*)和相位角(δ)進行分析，試驗采用應變控制模式，控制應變12%，采用25 mm大旋轉軸,1 000 μm小間隙。采用Cannon TE-BBR型瀝青低溫彎曲梁流變儀進行彎曲梁流變(BBR)試驗，對不同溫度下瀝青試樣的勁度模量(S)及蠕變速率(m)值進行分析，通過數據采集設備每隔0.5 s自動采集一次試驗數據,采集到的數據包括加載時間、荷載大小、變形撓度及溫度。

在此基礎上，采用上述相同的試管制樣及分層瀝青樣品截取方法，改變制樣溫度及儲存時間，即變化再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散溫度及擴散時間，以形成不同的擴散狀態，再采用布氏黏度計對各分層再生瀝青的黏度指標進行測試分析，以研究擴散溫度及時間對再生劑/新瀝青在老化瀝青中擴散行為的影響機制。具體包括：(1)根據規范推薦的熱拌再生瀝青混合料的拌和、儲存、運輸、攤鋪與壓實溫度綜合確定，固定擴散溫度為160 ℃，變化7個擴散時間1 h、2 h、3 h、4 h、5 h、6 h和10 h；(2)根據預試驗結果，不同層位處的再生瀝青相關性能指標在擴散開始后6 h內變化最為明顯，故選擇固定擴散時間6 h，變化6個擴散溫度130 ℃、140 ℃、150 ℃、160 ℃、170 ℃和180 ℃。

2 結果與討論

2.1 基本性能指標

不同擴散位置處的再生瀝青試樣與新舊瀝青的針入度、軟化點及延度試驗結果分別如圖2～圖4所示。

圖2 各瀝青試樣25 ℃針入度Fig.2 Penetration values of various asphalt samples at 25 ℃

由圖2～圖4可知，試管內不同擴散位置處再生瀝青的針入度、延度均大于老化瀝青，軟化點值均小于老化瀝青，說明再生劑與新瀝青均在老化瀝青中產生了擴散，并與老化瀝青發生一定程度的融合。隨擴散位置的深入，再生瀝青針入度、延度逐層減小，軟化點逐漸增大，反映出再生劑及新瀝青在老化瀝青中的擴散濃度隨位置的深入而逐漸減小，混溶形成的再生瀝青性質逐漸接近老化瀝青。

圖3 各瀝青試樣軟化點Fig.3 Softening point values of various asphalt samples

圖4 各瀝青試樣15 ℃延度Fig.4 Ductility values of various asphalt samples at 15 ℃

2.2 黏 度

在90 ℃、135 ℃、160 ℃ 3種溫度條件下，分別測定6種再生瀝青與新瀝青、老化瀝青的黏度，試驗結果如圖5和圖6所示。

由圖5和圖6可見，無論是再生劑還是新瀝青，自新老瀝青界面往老化瀝青的方向，隨擴散位置的深入，混溶形成的各層再生瀝青黏度呈增大趨勢，逐漸接近老化瀝青的黏度。相同層位處，新瀝青擴散后與老化瀝青混溶形成的再生瀝青黏度大于再生劑形成的再生瀝青黏度。對于界面以下再生劑擴散進入老化瀝青的第一層位RH-1，其相應的再生瀝青在135 ℃、160 ℃時的黏度甚至小于原樣新瀝青。這反映出，隨再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散，新舊瀝青發生不同程度的融合，老化瀝青黏度也相應發生不同程度的改變，且再生劑RA-1的作用更加顯著。

圖5 90 ℃各瀝青試樣黏度值Fig.5 Viscosity values of various asphalt samples at 90 ℃

圖6 135 ℃和160 ℃各瀝青試樣黏度值Fig.6 Viscosity values of various asphalt samples at 135 ℃ and 160 ℃

2.3 流變性質

2.3.1 動態剪切流變(DSR)試驗

按照Superpave規范高溫PG分級溫度，選定52 ℃、58 ℃、64 ℃、70 ℃和76 ℃作為DSR試驗溫度。新瀝青、老化瀝青以及代表不同融合程度的再生瀝青試樣的復數剪切模量(G*)、相位角(δ)以及抗車轍因子(G*/sinδ)隨溫度變化的測試結果分別如圖7～圖9所示。

圖7 各瀝青試樣G*隨溫度變化趨勢Fig.7 Variation trends of G* with temperature for various asphalt samples

由圖7可知，RH-1再生瀝青的G*與新瀝青在各溫度下十分接近，其余五種再生瀝青的G*介于新瀝青與老化瀝青之間，這說明再生劑、新瀝青在老化瀝青中發生了擴散，且老化瀝青中不同層位的G*呈梯度變化趨勢，距離新舊瀝青界面越遠，G*越大，證明了再生過程中存在融合再生梯度現象。相同擴散位置處，RH-1、RH-2、RH-3瀝青試樣的G*均小于RH-a、RH-b、RH-c瀝青試樣，同樣表明，相對于SK-90新瀝青，再生劑RA-1對老化瀝青有更好的再生效果。

隨著溫度的升高，所有瀝青試樣的G*均逐漸減小，表明瀝青剪切變形總阻力逐漸減小，宏觀表現為瀝青的黏稠度變小，其中老化瀝青G*的減小速率最大，新瀝青G*的減小速率最小，不同融合程度再生瀝青G*的減小速率介于兩者之間，并且G*減小的速率隨著溫度升高而逐漸變緩，表明溫度對復數剪切模量的影響逐漸變小。

圖8顯示，6種混溶后的再生瀝青在各溫度下測試得到的δ基本介于新瀝青與老化瀝青之間，且隨再生劑/新瀝青擴散位置的深入，相應層位的再生瀝青δ總體呈減小趨勢。除新瀝青、RH-1、RH-a外，其他瀝青試樣的δ值與LH試樣變化規律相似，δ隨測試溫度的升高而增大，表明剪切變形總阻力中的彈性分量變小，黏性分量變大，瀝青的黏性性質變得突出，并且溫度對δ的影響顯著。新瀝青、RH-1、RH-a的δ值變化規律相近，均分別在不同的溫度處出現峰值，這說明新舊瀝青交界處相鄰的層位中，再生劑與新瀝青的擴散程度很高，再生瀝青的性質與新瀝青、再生劑相似，老化瀝青的性能基本得以恢復。

圖8 各瀝青試樣δ隨溫度變化趨勢Fig.8 Variation trends of δ with temperature for various asphalt samples

圖9列示了不同溫度下各瀝青G*/sinδ的測試結果。可以看出，G*/sinδ的變化趨勢與圖7中的G*相似，所有瀝青試樣的G*/sinδ隨溫度升高均逐漸降低，各層位混溶形成的再生瀝青的G*/sinδ均位于新瀝青和老化瀝青之間。在相同層位處，再生劑擴散后形成的RH-1、RH-2、RH-3瀝青試樣G*/sinδ均小于RH-a、RH-b、RH-c瀝青試樣，且RH-1的G*/sinδ與新瀝青的結果十分接近。

圖9 各瀝青試樣G*/sin δ隨溫度變化趨勢Fig.9 Variation trends of G*/sin δ with temperature for various asphalt samples

2.3.2 彎曲梁流變(BBR)試驗

在給定溫度下，低的勁度模量(S)和高的蠕變速率(m)值對瀝青的低溫抗裂性能更有利[20]。本文選取-18 ℃與-24 ℃ 2種試驗溫度，對不同擴散位置處的各瀝青試樣的低溫抗裂性能進行對比分析。不同溫度下BBR試驗結果如圖10～圖13所示。

圖10 -18 ℃各瀝青試樣S與時間(t)對數關系Fig.10 Logarithmic relationship between S and time at -18 ℃ for various asphalt samples

圖11 -18 ℃各瀝青試樣m值與時間(t)對數關系Fig.11 Logarithmic relationship between m and time at -18 ℃ for various asphalt samples

圖12 -24 ℃各瀝青試樣S與時間(t)對數關系Fig.12 Logarithmic relationship between S and time at -24 ℃ for various asphalt samples

圖13 -24 ℃各瀝青試樣m值與時間(t)對數關系Fig.13 Logarithmic relationship between m and time at -24 ℃ for various asphalt samples

由圖10和圖12可見，各瀝青試樣的S隨加載時間的延長而逐漸減小。由再生劑擴散再生得到的RH-1、RH-2及RH-3瀝青的S均小于原樣新瀝青，而由新瀝青再生得到的RH-a、RH-b及RH-c瀝青的S均介于新瀝青和老化瀝青之間。

由圖11和圖13可見，各瀝青試樣的m值隨時間的延長而逐漸增大。不同溫度下8種瀝青的m值有比較明顯的區別，這與瀝青老化性質的改變以及再生劑的類型有關。-18 ℃下，再生劑擴散形成的RH-1瀝青的m值最大且對時間的敏感性最高，RH-1、RH-2及RH-3瀝青的m值均大于原樣新瀝青，在加載后期新瀝青m值與RH-3瀝青十分接近。由新瀝青擴散形成的RH-a、RH-b及RH-c瀝青的m值及其增長速率均介于新瀝青與老化瀝青之間。m值可視為瀝青低溫狀態下勁度模量對變形的響應能力，據試驗結果可知，再生劑再生瀝青低溫下對變形的響應能力強于新瀝青，新瀝青再生瀝青的響應能力大于老化瀝青而小于新瀝青，并且隨著再生劑/新瀝青擴散位置的深入，新瀝青再生瀝青的響應能力逐漸降低。-24 ℃條件下，8種瀝青的m值隨加載時間的變化規律與-18 ℃下的結果相似，但-24 ℃時各種瀝青的m值相對更低，且不同瀝青試樣的曲線更為接近。

BBR試驗結果表明，RA-1型再生劑、新瀝青在老化瀝青中均發生了擴散并與其混溶，改善了老化瀝青的低溫抗裂性能，但隨擴散位置的深入，老化瀝青低溫性能恢復程度降低。同時，在試驗所取的三個層位處，由再生劑擴散后形成的再生瀝青低溫性能優于新瀝青、新瀝青再生瀝青以及老化瀝青，這反映出再生劑在老化瀝青中具有較強的擴散能力，再生劑中的小分子物質對恢復和改善老化瀝青的低溫抗裂性能具有明顯的作用。

2.4 感溫性

目前各國研究人員普遍采用針入度指數(PI)、針入度黏度指數(PVN)、黏溫指數(VTS)以及復數模量指數(GTS)等評價瀝青的感溫性[21]。為準確表征不同溫度區間內各瀝青試樣的感溫性，本文采用PI表征不同瀝青中溫區的感溫性，采用GTS表征中高溫區的感溫性，用VTS表征高溫區的感溫性。其中：GTS根據公式(1)由各瀝青不同溫度下的復數剪切模量試驗結果回歸獲得，GTS絕對值越小，即對應的回歸直線斜率越小，復數剪切模量隨溫度變化的幅度越小，瀝青感溫性越低；VTS根據公式(2)由回歸分析獲得，VTS絕對值越小，表示瀝青材料感溫性越小。

lg lgG*=GTS·lgT+C

(1)

式中：G*為復數剪切模量，Pa；T為試驗溫度，K；C為回歸系數；GTS為復數模量指數。

lg lg (η·103)=VTS·lgT+n

(2)

式中：η為黏度，Pa·s；T為試驗溫度，K；n為回歸系數；VTS為黏溫指數。

新舊瀝青及各層位再生瀝青的PI、GTS以及VTS測試結果如圖14所示。

圖14 不同溫度區間瀝青感溫性等級Fig.14 Temperature sensitivity grades of asphalts at different temperature ranges

從圖14可知，在中溫區，新舊瀝青及不同擴散層位處6種再生瀝青的感溫性由大到小排序為：JZ>RH-1>RH-2=RH-a>RH-3>RH-b=RH-c>LH。中高溫區排序為：JZ>RH-a>RH-b>RH-1>RH-3>RH-c>RH-2>LH。高溫區排序為：RH-1>RH-3>LH>RH-2>RH-a>RH-b>RH-c>JZ。

在中溫區，RH-1是3個層位6種再生瀝青中感溫性最高的，與新瀝青非常接近。在中高溫區，對應擴散位置處的再生劑再生瀝青GTS絕對值略小于新瀝青再生瀝青，但差距很小，并且無論是新瀝青再生瀝青還是再生劑再生瀝青，其GTS絕對值都介于新瀝青與老化瀝青之間，說明兩者都增大了老化瀝青在中高溫區的感溫性。在高溫區，由再生劑再生的瀝青VTS絕對值略大于新瀝青，而新瀝青再生的瀝青VTS絕對值介于新瀝青和老化瀝青之間，同樣說明再生劑/新瀝青增大了老化瀝青高溫區的感溫性，也間接反映出再生劑比新瀝青對老化瀝青具有更好的性能恢復作用。此外，3個溫度區間下的結果總體表現出，離新舊瀝青界面越遠，混溶形成的再生瀝青感溫性減小，越接近老化瀝青，反映再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散程度呈現梯度下降的趨勢。

2.5 再生劑/新瀝青擴散行為研究

2.5.1 溫度對再生劑/新瀝青擴散能力的影響

固定擴散時間為6 h，130 ℃、140 ℃、150 ℃、160 ℃、170 ℃和180 ℃ 6個溫度下各位置處再生瀝青試樣的布氏黏度隨溫度的變化規律如圖15、圖16所示。

圖15 再生劑再生瀝青黏度值隨溫度變化趨勢Fig.15 Variation trend of viscosity versus temperature for rejuvenated asphalt with RA-1

圖16 新瀝青再生瀝青黏度值隨溫度變化趨勢Fig.16 Variation trend of viscosity versus temperature for rejuvenated asphalt with SK-90

由圖15、圖16可知，在130～160 ℃內，試管內上、中、下3層再生瀝青的黏度隨溫度的升高均逐漸降低，在160 ℃達到最低，之后隨溫度的升高各層再生瀝青的黏度轉而呈增大趨勢。分析其原因，在一定范圍內提高溫度，加速了再生劑、新瀝青分子的布朗運動，有助于再生劑/新瀝青向老化瀝青中的擴散，利于新舊瀝青的融合以及老化瀝青性能的恢復；而當溫度過高時，由于再生劑的揮發以及瀝青的進一步老化等原因，對老化瀝青的性能恢復效果產生抵消作用，導致各分層處再生瀝青的黏度在160 ℃達到最小值后又出現一定程度的反彈。實體工程中，普通熱拌瀝青混合料在拌合樓的生產溫度一般控制在160 ℃左右，可見，這一生產溫度有助于再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散，促進新舊瀝青之間的融合。同時，應重視對拌和溫度的控制，避免溫度過高，影響再生劑/新瀝青對老化瀝青性能的恢復效果，對再生瀝青性能不利。

2.5.2 時間對再生劑/新瀝青擴散能力的影響

固定溫度為160 ℃，1 h、2 h、3 h、4 h、5 h、6 h和10 h 7個擴散時間下各位置處再生瀝青試樣的布氏黏度隨時間的變化規律如圖17、圖18所示。

圖17 再生劑再生瀝青黏度值隨擴散時間變化趨勢圖Fig.17 Variation trend of viscosity versus time for rejuvenated asphalt with RA-1

圖18 新瀝青再生瀝青黏度值隨擴散時間變化趨勢圖Fig.18 Variation trend of viscosity versus time for rejuvenated asphalt with SK-90

圖17、圖18表明，在前6 h內，無論是再生劑還是新瀝青，各擴散位置處的再生瀝青黏度值隨擴散時間的延長均呈降低趨勢，且黏度降低速度很快，6 h后變化趨于穩定。從本質上分析，一種物質在另一種物質中擴散的源動力主要是濃度差。隨擴散時間的延長，再生劑/新瀝青在老化瀝青各層中的濃度梯度逐漸減小，導致再生劑/新瀝青的擴散速率隨之降低，因此，各層位再生瀝青的黏度降低速率減小。由上述結果可知，再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散是一個持續的過程，本文研究中只考慮了6 h的擴散時間，而實體工程中，再生瀝青路面從施工到投入運營，再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散及產生的融合會持續較長時間，具體的持續時間則取決于材料類型及外界條件。

3 結 論

(1)隨再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散，混溶形成的各層位再生瀝青相應的針入度、軟化點、延度及黏度均得到不同程度的恢復。

(2)DSR試驗表明，新舊瀝青界面以下3個層位處的再生瀝青在不同溫度下的復數剪切模量(G*)、相位角(δ)、抗車轍因子(G*/sinδ)總體都介于新老瀝青相應指標之間，且隨擴散深度的增大，各層位再生瀝青的G*與G*/sinδ呈增大趨勢，而δ呈減小趨勢；BBR試驗表明，再生劑擴散形成的三段再生瀝青蠕變勁度(S)小于新瀝青，蠕變速率(m)值大于新瀝青，而新瀝青擴散形成的三段再生瀝青S與m值均介于新、老瀝青之間。

(3)相對于老化瀝青，再生劑/新瀝青與老化瀝青經擴散混溶形成的再生瀝青在中溫、中高溫及高溫 3個區段的感溫性均增大，且離新舊瀝青界面越遠，再生瀝青感溫性越小。

(4)隨再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散，形成的不同層位再生瀝青各項性能指標呈現梯度變化趨勢，表明再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散濃度逐層降低，擴散速率逐層減小。

(5)相比于SK-90瀝青，低黏度、小分子含量高的RA-1型再生劑在老化瀝青中的擴散能力更強，對老化瀝青的再生效果更好。

(6)在一定程度上提高拌和溫度和延長擴散時間有助于促進新舊瀝青的融合，但拌和溫度不宜超過160 ℃，避免再生劑揮發或瀝青老化對舊瀝青性能恢復產生不利影響；再生劑/新瀝青在老化瀝青中擴散6 h后，再生瀝青性能從顯著變化到趨于平緩，實體工程中，再生劑/新瀝青在老化瀝青中的擴散以及兩者的融合是一個長期持續的過程。