長三角地區PM2.5區域性污染時空變化特征

張懿華

上海市環境監測中心, 上海 200235

細顆粒物(PM2.5)是指環境空氣中空氣動力學直徑小于等于2.5 μm的顆粒物，對人體健康、大氣能見度以及氣候變化均有較大影響. 我國于2013年起在全國范圍內開展PM2.5近地面監測，結果顯示，我國PM2.5污染呈明顯的區域性分布特征[1-3]，與社會經濟、人口、產業等要素的分布密切相關[4-8]；同時，區域內PM2.5污染具有較強的關聯性，區域間的污染傳輸對長時間、大范圍的重污染過程有重要貢獻[9-13]. 為有效應對和改善區域性大氣污染，《重點區域大氣污染防治“十二五”規劃》中明確劃分了“三區十群”重點區域，并要求京津冀、長三角、珠三角地區將PM2.5納入考核指標[14].

長三角地區作為我國三大超大型城市群之一，經濟發展程度和城市化程度均較高，人口密集，產業齊全，大量的人為污染排放導致ρ(PM2.5)較高[15]. 在三大重點區域中，長三角地區ρ(PM2.5)高于珠三角地區，低于京津冀地區[16-17]，并在PM2.5化學組成和來源[18-21]、影響污染物形成和傳輸的氣象條件[22-23]、顆粒物對人體健康的影響[24-25]、典型區域污染事件的分析和模擬[26-27]等方面積累了較多的研究成果. 長三角獨特的地理位置使得該區域PM2.5污染事件形成機制復雜、影響因素眾多，秋冬季冷空氣過程將北方上游地區的污染物傳輸至長三角地區，可導致ρ(PM2.5)迅速上升[28-30]，海陸風將東部海域的濕氣帶至陸地，從而進一步影響大氣化學反應過程[31-32]，此外密集的城市群產生的熱島效應通過改變局地微氣象對PM2.5污染產生影響[33-35].

隨著《大氣污染防治行動計劃》的全面實施和推進，我國PM2.5污染改善顯著[36-38]，長三角地區ρ(PM2.5)也同步下降[39-40]. 但僅從ρ(PM2.5)變化的角度無法全面反映PM2.5區域性污染的變化趨勢，而關于區域性污染判定方法和劃分標準的研究也較為鮮見.高曉榮等[41]以3個及以上站點出現污染、污染起止日期相同并且持續3 d或以上作為廣東省區域污染過程的判定條件. 曹鈺等[42]基于長三角地區冬季觀測數據，將至少一個省份中超過50%的城市日均ρ(PM2.5)達到污染等級作為PM2.5區域污染日的判別標準，但廣東省的研究結果不適用于長三角地區.曹鈺等[42]的研究僅考慮了污染較重的冬季，且沒有進一步開展分等級的區域污染劃分. 因此，該研究以2015-2020年長三角地區41個地級及以上城市PM2.5地面監測數據為基礎，建立適用于長三角地區的不同等級PM2.5區域污染劃分標準，分析了6年內長三角地區PM2.5區域污染的狀況和變化趨勢，并針對PM2.5重度區域污染開展了時空變化和網絡特征分析，以期為合理評價區域大氣污染防治工作的成效以及區域大氣聯防聯控策略的制定提供科學依據.

1 研究方法

1.1 數據來源與評價方法

該研究中長三角地區是指上海市、江蘇省、安徽省和浙江省的41個地級及以上城市(見表1)，基于41個城市的國控空氣自動監測站的城市評價點數據進行長三角地區空氣質量分析. 該研究所使用的ρ(PM2.5)數據均來自中國環境監測總站國家城市環境空氣質量監測網(https://air.cnemc.cn:18007)，城市國控空氣自動監測站嚴格按照國家環境空氣質量監測的相關技術規定和要求[43-44]進行. 2018年，生態環境部發布《環境空氣質量標準》(GB 3095-2012)修改單，將標準中ρ(PM2.5)為標準狀態下的濃度修改為監測時大氣溫度和壓力下的濃度，該研究為了保證長時間序列的ρ(PM2.5)數據具有可比性，均采用標準狀態下的濃度數據.

表1 長三角地區41個地級及以上城市列表Table 1 The 41 cities at prefecture level and above in the YRD

在41個城市ρ(PM2.5)日均數據的基礎上，依據HJ 633-2012《環境空氣質量指數(AQI)技術規定》[45]計算城市日PM2.5分指數級別. 江蘇省、安徽省和浙江省的ρ(PM2.5)平均值為各省地級及以上城市ρ(PM2.5)的算數平均值.

1.2 PM2.5區域污染等級劃分

該研究參照《環境空氣質量預報成效評估方法技術指南》[46]中關于區域性污染程度的界定，以5個連片地級及以上城市作為區域污染的空間范圍判定標準，同時與HJ 633-2012《環境空氣質量指數(AQI)技術規定》[45]一致，以自然日作為區域污染的時間判定單位，制定了適用于長三角地區的PM2.5區域污染定義及等級劃分：①輕度區域污染. 1個自然日內，區域內5個以上連片城市出現PM2.5污染，其中，中度污染城市數≤4個，其余城市為輕度污染. ②中度區域污染. 1個自然日內，區域內5個以上連片城市出現PM2.5污染，其中重度及以上污染城市數≤4個；當沒有城市出現重度及以上污染時，中度污染城市不少于5個. ③重度區域污染. 1個自然日內，區域內5個以上連片城市出現PM2.5污染，且達重度及以上污染等級城市不少于5個.

1.3 社會網絡分析

社會網絡分析法(social network analysis, SNA)是在數學方法、圖論方法等基礎上演化而來的一種針對“關系數據”的定量分析方法，用于描述關系模式并探究該關系模式對結構中成員或整體的影響，最初多應用于社會學領域，現已被引入經濟發展、地緣政治、生態環境等多個領域的關系結構分析[47-49]. 社會網絡分析法有眾多用于衡量和研究關系數據的指標，該研究選取以下幾個核心指標開展研究[50-51]：①網絡密度. 網絡密度即整個網絡中實際擁有的關系數與最多可能擁有的關系數之比，網絡密度越高，網絡中節點的空間聯系越強. ②網絡中心性. 中心性描述的是網絡節點在整個網絡中居于怎樣的中心地位，該文選取最常用的度數中心度、接近中心度和中間中心度3個指標來刻畫網絡中心性. 度數中心度最簡單直觀，是與該節點直接相連的其他節點數量；接近中心度是一種針對不受他人控制的測度，如果一個節點與網絡中其他所有節點的“距離”都很短，則該節點具有較高的接近中心度；中間中心度測量的是節點對資源的控制程度，如果一個節點處于許多其他點對的捷徑上，就認為該節點具有較高的中間中心度.③子群聚類. 該研究采用的CONCOR法是一種迭代相關收斂法，通過對一個矩陣中各行(或列)之間的相關系數進行重復計算，最終產生一個僅由1和-1組成的相關系數矩陣，從而進行子群劃分. 上述所有社會網絡分析方法均采用UCINET 6.0軟件進行計算.

2 結果與討論

2.1 長三角地區ρ(PM2.5)時空變化特征

由圖1可見，2015-2020年長三角地區三省一市年均ρ(PM2.5)均呈逐漸下降的趨勢. 2020年，上海市、江蘇省、安徽省和浙江省年均ρ(PM2.5)分別為34、40、41和27 μg/m3，較2015年分別下降了35.8%、31.0%、25.5%和42.6%，長三角地區PM2.5污染狀況改善較為明顯. 李莉等[40]研究表明，實施《大氣污染防治行動計劃(2013-2017)》后，在強減排方案下長三角地區年均ρ(PM2.5)降幅為24.3%±7.7%，至2017年ρ(PM2.5)可降至43.4～70.1 μg/m3. 筆者研究中2017年長三角地區三省一市年均ρ(PM2.5)為39～56 μg/m3，明顯低于李莉等[40]的模擬結果，表明長三角地區的減排力度超過了《大氣污染防治行動計劃(2013-2017)》目標. 盡管氣象條件會對ρ(PM2.5)產生一定的影響，但對于5年以上的時間跨度，氣象條件的變化對污染物濃度的影響相對較小[52]. Ding等[39]研究也顯示，人為污染物排放的減少是長三角地區PM2.5改善的主導因素.

圖1 2015—2020年長三角地區三省一市ρ（PM2.5）年均值Fig.1 Annual average ρ(PM2.5) of Shanghai, Jiangsu Province, Anhui Province and Zhejiang Province in YRD from 2015 to 2020

截至2020年，長三角地區三省一市年均ρ(PM2.5)并未全部達到GB 3095-2012《環境空氣質量標準》二級標準限值(35 μg/m3)，2015-2020年個別省(市)在個別年份中出現年均ρ(PM2.5)反彈或持平的現象.受2020年新冠肺炎疫情防控影響，大氣污染源排放強度顯著降低. 有研究表明，與新冠肺炎疫情前相比，減排導致新冠肺炎疫情期間長三角地區ρ(PM2.5)下降了37%～55%[53]，與2019年同期相比降低了30%以上，但仍出現了日均ρ(PM2.5)較高的情況[54]. 綜上，長三角地區仍面臨著ρ(PM2.5)全面達標的壓力和持續改善的挑戰.

從41個城市年均ρ(PM2.5)箱型圖(見圖2)可以看出，2015-2020年長三角地區各城市ρ(PM2.5)整體呈下降趨勢，除2017年較2016年有所波動外，其余年份各城市整體ρ(PM2.5)均較前一年出現不同幅度的下降. 其中，2015-2018年41個城市的ρ(PM2.5)最低值隨平均濃度逐年下降，但ρ(PM2.5)最高值并未同步下降，表明長三角地區各城市PM2.5污染改善程度不一致；2019-2020年，ρ(PM2.5)最低值、最高值和平均值均呈下降趨勢，表明長三角地區PM2.5污染出現整體性、區域性的改善. 2015-2020年41個城市年均ρ(PM2.5)最高值與最低值之間的差值范圍為35～46 μg/m3，可見區域內各城市年均ρ(PM2.5)仍存在較大差異.

圖2 2015-2020年長三角地區41個城市年均ρ（PM2.5）箱型圖Fig.2 Box plot of annual average ρ(PM2.5) in 41 cities of YRD from 2015 to 2020

2015-2020年長三角地區41個城市ρ(PM2.5)熱力圖如圖3所示. 由圖3可見，長三角地區ρ(PM2.5)呈北高南低的分布特征，與衛星反演結果[4]一致. 其中，ρ(PM2.5)高值區主要集中于安徽省北部與江蘇省西北部，與該地區的地理位置和污染排放情況有關.秋冬季北方冷空氣南下是導致長三角地區出現PM2.5污染的主要天氣形勢之一[55]，長三角西北部地區是北方污染氣團隨冷空氣擴散南下輸送的第一站，同時該地區冬季有采暖，排放強度高于長三角其他地區[56]，因此更易出現PM2.5重污染事件，造成區域西北部ρ(PM2.5)較高的情況[57]. 此外，2015-2020年長三角地區大部分城市的ρ(PM2.5)改善幅度都較大，但安徽省的阜陽市、淮南市和池州市ρ(PM2.5)降幅均較小甚至有所上升，需加強關注.

圖3 2015-2020年長三角地區41城市年均ρ（PM2.5）熱力圖Fig.3 Heat map of annual average ρ(PM2.5) in 41 cities of YRD from 2015 to 2020

2.2 不同等級PM2.5區域污染天數

根據1.2節中PM2.5區域污染等級劃分方法，2015-2020年長三角地區PM2.5區域污染天數比例為16.9%～35.9%(見表2)，2015-2019年污染天數比例均在25%以上，2020年可能受新冠肺炎疫情影響，PM2.5區域污染天數大幅減少，且輕度、中度和重度污染天數均為統計時段內最少. 其中，2015-2020年輕度污染天占總污染天數的比例在50%～60%之間，中度污染天占比在27%～36%之間，重度污染天占比在9%～19%之間，PM2.5區域污染以輕度污染為主，不同年份之間中度和重度污染天數的占比差異較大，輕度、中度和重度污染天數均呈波動下降趨勢.

表2 長三角地區PM2.5區域污染天數統計Table 2 Statistics of PM2.5 regional pollution days in YRD

由表2可見：2017年PM2.5區域污染天數較2016年有所增加，與ρ(PM2.5)年變化趨勢一致，但重度污染天數較2016年減少了5 d，表明2017年雖然長三角地區整體ρ(PM2.5)有所反彈，但極端的區域性重污染過程卻有所減少；而2018年長三角地區整體ρ(PM2.5)有所下降，PM2.5區域污染天數也較2017年減少了23 d，但重污染天數卻較前一年增加了7 d，表明2018年長三角地區年均ρ(PM2.5)呈改善趨勢，但區域性的重污染過程并未見明顯改善. 綜上，與僅分析ρ(PM2.5)變化相比，劃分區域污染等級的方法能揭示更多的空氣質量變化特征，并能從多個維度反映一定區域范圍內污染水平的變化趨勢.

2015-2020年長三角地區不同等級PM2.5區域污染天數的月變化情況如圖4所示. 由圖4可見，長三角地區PM2.5區域污染主要集中出現于秋冬季，12月、1月和2月污染天數較多，且這3個月的中度和重度污染天數也較多. 此外，從月變化中也可以發現，長三角地區PM2.5污染程度逐年減輕，表現為秋冬季污染天數逐年減少、春夏季未出現污染月份增多的特征，2015年每個月均出現了PM2.5區域污染日，而2019年6-9月以及2020年5-9月未出現PM2.5區域污染日，PM2.5區域性改善趨勢明顯.

圖4 2015-2020年長三角地區PM2.5區域污染天數的月分布情況Fig.4 Monthly PM2.5 regional pollution days in YRD from 2015 to 2020

2.3 PM2.5重度區域污染特征

2.3.1 持續時長及影響范圍

一般長三角地區的PM2.5重度區域污染持續時間較長、影響范圍較廣，為進一步掌握重度區域污染特征，該研究針對PM2.5重度區域污染日統計了重度污染持續天數，以及重度及以上污染城市數量，結果如表3、4所示.

表3 長三角地區PM2.5重度區域污染持續天數Table 3 Durations of heavy PM2.5 regional pollutions in YRD

由表3可見，長三角地區PM2.5重度區域污染持續時間主要在1～2 d之間，但極端情況下也會發生持續5 d以上的重度污染過程. 2015-2020年持續時間最長的重度污染過程出現在2018年1月16-22日，出現連續7 d的重度區域污染過程. 2019年和2020年，長三角地區沒有出現4 d及以上的連續重度污染過程，再次說明PM2.5區域性污染改善效果顯著.需要指出的是，該研發僅統計了連續的PM2.5重度區域污染天數，可能一次區域性污染過程中還會出現中度或輕度污染，因此無法代表每年實際出現的PM2.5區域性污染過程的數量.

由表4可見，除2017年外，PM2.5重度區域污染日長三角地區PM2.5達重度及以上污染等級的城市數量多數少于15個，2016年、2017年和2018年分別有1、2和2 d出現了20個以上城市PM2.5達到重度及以上污染的情況. 其中，2017年12月31日長三角地區共計28個城市出現PM2.5重度及以上污染，占全部城市數量的68%，為統計期間重度污染城市數量最多的一天. 2019年和2020年，長三角地區未出現16個以上城市PM2.5重度污染的情況，從污染范圍的角度來看，長三角地區PM2.5區域性污染也呈現明顯的改善趨勢.

表4 長三角地區PM2.5重度區域污染天頻數分布情況Table 4 Frequency distribution of heavy PM2.5 regional pollution days in YRD

2.3.2 空間關聯性

2015-2020年長三角地區共計出現84個PM2.5重度區域污染日，84個重度污染日中各城市出現的不同等級污染天數如圖5所示. 由圖5可見：徐州市和滁州市的污染天數最多，均達84 d，即84個PM2.5重度區域污染日這2個城市均出現了PM2.5超標，且41個城市中徐州市是出現PM2.5重度污染日最多的城市；PM2.5超標天數最少的為黃山市，僅出現了17 d，此外出現污染天數較少的城市均位于浙江省. 綜上，41個城市中30個城市總污染天數超過了65 d，表明長三角地區出現PM2.5區域重度污染時，城市之間具有較強的關聯性，且污染主要集中在蘇皖滬地區.

圖5 PM2.5重度區域污染天各城市不同等級的污染天數Fig.5 Pollution days of different cities in heavy PM2.5 regional pollution days

84個PM2.5重度區域污染日不同城市同步出現PM2.5超標的天數如圖6所示. 由圖6可見，長三角地區中北部城市同步超標天數較多，其中位于東部沿海的連云港市、鹽城市、南通市、上海市等一線城市同步超標天數相對較少，與其他城市的污染同步性較弱，主要與這幾個城市地理位置靠海有關，易受海上清潔空氣的影響. 研究[58]表明，來自海上的氣團所含的ρ(PM2.5)明顯低于來自內陸的氣團；基于氣流軌跡的潛在源區分析也顯示，與內陸城市相比，東北部區域對上海市ρ(PM2.5)的貢獻明顯低于西北部區域[59]. 此外，安徽省六安市的同步超標天數也少于其周邊城市，可能與當地的污染排放強度以及地形特征有關. 綜上，長三角南部城市的污染同步性明顯弱于北部，但個別城市(如杭州市和紹興市)與北部城市的同步超標天數明顯多于周邊城市.

圖6 PM2.5重度區域污染日不同城市同步超標天數熱力圖Fig.6 Heat map of simultaneous pollution days between different cities in heavy PM2.5 regional pollution days

2.3.3 城市網絡結構分析

該研究針對84個PM2.5重度區域污染日41個城市的日均ρ(PM2.5)計算Spearman相關系數矩陣，并基于0.01置信度下的顯著相關性進行二值化處理后，利用社會網絡分析方法開展長三角地區PM2.5重度區域污染日的城市網絡結構分析.

結果表明：出現PM2.5重度區域污染時，長三角地區城市網絡實際關系數為754，城市網絡密度為0.459 8，即城市之間的污染聯動關系已占全部聯動關系的46%左右；網絡密度水平相對較高，表明城市之間PM2.5污染的相互影響較強，聯動關系較緊密.

為進一步揭示不同城市在城市網絡中的角色和作用，采用CONCOR方法對長三角地區的41個城市進行子群聚類劃分，并計算了各子群中城市的度數中心度、接近中心度和中間中心度的平均值，結果如表5所示.

表5 長三角地區PM2.5重度區域污染日城市子群聚類及中心性指標Table 5 Urban subgroup clustering and centrality indexes in heavy PM2.5 regional pollution days in YRD

由表5可見：長三角城市可劃分為4個子群. 以連云港市為代表的子群1主要包括蘇皖北部的9個城市，該子群的度數中心度和接近中心度均偏低，說明子群1中的城市受長三角區域內的影響較小、相對獨立；同時，子群1中各城市ρ(PM2.5)較高，中間中心度相對較低，可能對長三角其他地區有一定的傳輸影響. 以寧波市為代表的子群2主要包括長三角地區沿海的13個城市，該子群的度數中心度和接近中心度均較高，受區域內其他城市影響較大，并且中間中心度偏高，說明該子群中的城市位于PM2.5污染的傳輸路徑上. 以安慶市為代表的子群3主要包括安徽省中南部的7個城市，該子群中的城市主要位于長三角內陸地區，度數中心度、接近中心度和中間中心度均為4個子群中最低，說明該子群中的城市不僅污染獨立性強，受長三角區域內影響較小，同時也不處于主要的污染傳輸通道上，對長三角其他城市影響也較小. 以南京市為代表的子群4主要包括長三角中部及南部的12個城市，與子群3相反，子群4的度數中心度、接近中心度和中間中心度均為4個子群中最高，表明子群4中的城市處于整個城市網絡的中心位置，受區域內污染傳輸影響較大. 綜上，子群1城市的PM2.5污染較重并對長三角地區內其他城市有一定的輸送影響，對于長三角PM2.5重度區域污染的影響較大；子群2和子群4受區域內輸送影響較大，揭示了長三角地區東路沿海和中路兩條污染輸送通道，對于PM2.5區域污染防控有一定的指示作用.

3 結論

a) 2015-2020年，長三角三省一市年均ρ(PM2.5)逐步下降，降幅均在25%以上. 區域內不同城市ρ(PM2.5)差異較大，41個城市年均ρ(PM2.5)最高值與最低值的差值為35～46 μg/m3，呈北高南低的分布特征，其中ρ(PM2.5)高值區主要集中于區域西北部.

b) 2015-2020年，長三角PM2.5區域污染天數比例為16.9%～35.9%，以輕度污染為主，不同年份中度和重度污染日占比差異較大，且集中出現在秋冬季，2015-2020年輕度、中度和重度污染天數均呈波動下降趨勢；與2015年相比，2019年和2020年PM2.5區域污染日分別減少了38和69 d，并且2015年每個月均出現污染日，2019年和2020年6-9月未出現污染日，表明長三角地區PM2.5污染改善明顯.

c) 2015-2020年長三角地區共計出現84個PM2.5重度區域污染日，重度污染持續天數以及達重度及以上污染的城市數量均顯示，2019-2020年長三角PM2.5重度區域污染改善明顯. 出現PM2.5重度區域污染時，長三角中北部城市具有較強的污染關聯性.

d) 城市網絡分析結果顯示，PM2.5重度區域污染日長三角地區城市網絡密度水平較高，城市間的聯系緊密，并且可劃分為4個城市子群. 以連云港市為代表的子群1位于長三角北部，受區域內輸送影響較小，但PM2.5污染重且對區域內其他城市有一定的輸送影響；以寧波市為代表的子群2和以南京市為代表的子群4受長三角區域內輸送影響較大，并指示了東路沿海和中路兩條污染輸送通道；以安慶市為代表的子群3位于長三角內陸地區，污染獨立性強，受長三角區域內輸送影響較小，同時對長三角其他城市影響也較小.

致謝：感謝中國環境監測總站、江蘇省環境監測中心、安徽省生態環境監測中心和浙江省生態環境監測中心提供的數據支持.