壓水堆核燃料破損在役化學(xué)診斷

□林清湖 徐天鳳

壓水堆核電廠燃料包殼的完整性對(duì)核電廠的安全、穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)運(yùn)行起著至關(guān)重要的作用。目前，國內(nèi)外部分核電廠采用在線燃料棒破損性狀分析系統(tǒng)，利用在線放射性γ射線活度測量儀實(shí)時(shí)探測反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)的關(guān)鍵核素，結(jié)合破損分析程序，實(shí)現(xiàn)核燃料破損狀態(tài)的在線診斷[1]。然而，在線燃料棒破損性狀分析系統(tǒng)成本高，監(jiān)測點(diǎn)固定，多數(shù)核電廠未安裝，且最終需人工取樣化學(xué)分析進(jìn)行確認(rèn)，僅起輔助作用。人工取樣化學(xué)分析監(jiān)測核素種類多、能量分辨率好、取樣點(diǎn)選擇性廣，特征核素可重點(diǎn)分析比對(duì)，與歷史分析數(shù)據(jù)進(jìn)行趨勢(shì)分析，對(duì)核燃料破損狀態(tài)診斷準(zhǔn)確性和可靠性更高。本文擬研究壓水堆核燃料破損在役化學(xué)診斷方法，對(duì)核燃料包殼破損識(shí)別、破損時(shí)間、破損變化、破損定位、破損尺寸、破損數(shù)量等進(jìn)行診斷，為破損核燃料帶“傷”運(yùn)行或回堆重復(fù)利用提供技術(shù)決策依據(jù)，為停堆后核燃料破損啜吸檢測提供更明確的方向和指導(dǎo)作用。

一、燃料破損特征核素

壓水堆核電廠燃料元件受中子轟擊而裂變，會(huì)產(chǎn)生多種放射性核素，燃料包殼破損，其裂變放射性核素會(huì)釋放進(jìn)入反應(yīng)堆一回路冷卻劑中，破損特殊核素主要包含以下三種：

裂變氣體：85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe

碘同位素：131I、132I、133I、134I、135I

裂變固體產(chǎn)物：134Cs、137Cs

(一)裂變氣體。燃料芯塊中受中子轟擊發(fā)生裂變，產(chǎn)生多種放射性氣體，尤其是惰性氣體85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe。隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行時(shí)間的累積，燃料棒內(nèi)聚集的放射性氣體也會(huì)隨著增加，燃料棒間隙可容氣體聚集的空間有限。一旦燃料包殼有破損，裂變氣體逸出進(jìn)入反應(yīng)堆主系統(tǒng)中，引起反應(yīng)堆冷卻劑特征裂變氣體放射性比活度的增加。

(二)碘同位素。燃料芯塊的裂變產(chǎn)生多種放射性碘的同位素，主要有131I、132I、133I、134I、135I，尤其是131I，半衰期較長，且γ射線能量強(qiáng)度較大，易在放射性γ能譜化學(xué)分析中監(jiān)測到。

(三)裂變固體產(chǎn)物。燃料芯塊受中子輻照裂變除產(chǎn)生放射性裂變氣體和碘同位素外，還產(chǎn)生多種放射性的固體裂變產(chǎn)物，如134Cs、137Cs、239Np、132Te、95Zr、95Nb等。燃料元件包殼完整或微小破口，固體裂變產(chǎn)物一般不會(huì)進(jìn)入一回路冷卻劑中。發(fā)生較大破損時(shí)，固體裂變產(chǎn)物才有可能進(jìn)入一回路冷卻劑中，故固體裂變產(chǎn)物可作為燃料元件大破口的關(guān)鍵特征核素。

二、破損診斷

(一)鈾沾污。放射性碘同位素134I用作判定沾污鈾的特征核素，可用來做UO2的靈敏指示劑[2]。新燃料組件投運(yùn)時(shí)，如果一回路冷卻劑中的134I比活度發(fā)生異常，較其它碘同位素比活度高出許多，燃料包殼外表面有鈾沾污。但在反應(yīng)堆壽期中或壽期末，134I放射性比活度明顯增加，則可能是包殼有破口，使UO2從燃料包殼內(nèi)沖刷進(jìn)入到反應(yīng)堆堆芯中。

(二)破損識(shí)別。放射性裂變氣體及放射性碘同位素易通過滲透、擴(kuò)散作用釋放到一回路中，當(dāng)燃料元件發(fā)生破損，一回路中的裂變氣體和放射性碘同位素的放射性比活度會(huì)顯著增加。當(dāng)燃料包殼發(fā)生較大破損時(shí)，固體裂變產(chǎn)物可能通過破口進(jìn)入到反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)中，導(dǎo)致反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)固體裂變產(chǎn)物放射性比活度增加。通常將反應(yīng)堆冷卻劑中裂變氣體、碘同位素及固體裂變產(chǎn)物作為燃料包殼完整性評(píng)價(jià)的關(guān)鍵特征核素。

(三)破損時(shí)間。壓水堆核電廠正常運(yùn)行期間，反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)要求定期人工取樣化學(xué)分析總γ放射性活度和γ能譜分析，通過對(duì)整個(gè)燃料循環(huán)周期進(jìn)行長期分析跟蹤裂變產(chǎn)物的放射性活度，并進(jìn)行趨勢(shì)分析，結(jié)合反應(yīng)堆操作和反應(yīng)堆冷卻劑γ劑量率監(jiān)測道實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)，可以預(yù)測燃料包殼破損發(fā)生的大致時(shí)間。當(dāng)反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)放射性參數(shù)異常時(shí)，采用增加取樣分析頻率和取樣點(diǎn)，并進(jìn)行趨勢(shì)分析，以確定是新的燃料組件發(fā)生破損還是由原來已破損燃料組件的破口尺寸增大，或者是由于運(yùn)行操作原因所引起[3]。

(四)破損定性。壓水堆核電廠核燃料破損識(shí)別，常規(guī)采用以下經(jīng)驗(yàn)方法：

1.壓水堆燃料元件完整的“凈堆”，凈化系統(tǒng)下泄穩(wěn)定，功率瞬變和穩(wěn)定運(yùn)行監(jiān)測不到放射性裂變產(chǎn)物的峰釋放。采用反應(yīng)堆冷卻劑中的131I、133I、133Xe經(jīng)驗(yàn)典型值進(jìn)行半定量診斷，比活度分別小于37MBq/t、37MBq/t、370MBq/t，且131I/133I放射性比活度之比約為0.1。

2.燃料可靠性指標(biāo)(FRI)小于或等于19Bq/g，則基本可以確定在穩(wěn)態(tài)下該堆芯沒有燃料缺陷。

3.燃料元件包殼異常破損時(shí)反應(yīng)堆冷卻劑放射性比活度的變化呈上升趨勢(shì)。

4.燃料元件發(fā)生小破損時(shí)，反應(yīng)堆冷卻劑的放射性比活度只會(huì)在功率劇裂變化過程中的短時(shí)間內(nèi)才明顯變動(dòng)，131I/133I放射性比活度之比大約為1，133Xe/135Xe放射性比活度之比大于3。

5.燃料元件發(fā)生大破損時(shí)，131I/133I放射性比活度之比大約為0.6，133Xe/135Xe放射性比活度之比在0.9～3之間，所有裂變產(chǎn)物的放射性比活度顯著變化，特別是長周期特征核素239Np、132Te、95Zr、95Nb可以明顯監(jiān)測得到。

6.破損發(fā)生在燃料棒的上部氣腔時(shí)，反應(yīng)堆冷卻劑裂變氣體放射性比活度增加，而當(dāng)破損發(fā)生在活性段部位時(shí)，放射性碘同位素活度增加[4]。

(五)破損定位。壓水堆核燃料經(jīng)中子輻照產(chǎn)生固體裂變產(chǎn)物134Cs和137Cs，沉積在燃料元件包殼內(nèi)壁上，其沉積量與燃料棒的燃耗有關(guān)，且134Cs和137Cs的泄漏率相同[5～6]。通過人工取樣化學(xué)分析反應(yīng)堆冷卻劑中的134Cs和137Cs放射性比活度，計(jì)算134Cs和137Cs放射性比活度的比值，可以確定破損燃料棒的燃耗，再與預(yù)先通過物理分析方法計(jì)算的對(duì)應(yīng)的燃料棒的燃耗相比較，可以大致得出破損燃料棒在堆芯中的位置和區(qū)域。當(dāng)破損出現(xiàn)在同一個(gè)燃料組件或相同燃耗區(qū)域的燃料棒時(shí)，此方法較可靠。但當(dāng)不同的燃耗區(qū)域都有破損發(fā)生時(shí)，134Cs和137Cs的放射性比活度之比主要取決于高燃耗的破損燃料棒，此方法可能不準(zhǔn)確[4]。采用人工取樣化學(xué)分析方法，為提高分析準(zhǔn)確性，避免短周期核素的影響，待測樣品需存放一段時(shí)間讓其衰變?cè)龠M(jìn)行測量。

(六)破損數(shù)量。燃料組件破損，反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)放射性水平增加，采用一回路放射性劑量的增加量除以一回路系統(tǒng)中單根燃料棒破損產(chǎn)生的平均放射性劑量，可簡單估算破損燃料棒的數(shù)量。反應(yīng)堆功率、反應(yīng)堆運(yùn)行方式、破損大小等對(duì)各裂變產(chǎn)物進(jìn)入到冷卻劑中影響極大[7]，提高計(jì)算準(zhǔn)確性，需利用物理分析模型模擬計(jì)算。法國原子能委員會(huì)(CEA)開發(fā)了燃料棒破損分析程序SADDAM，利用物理分析模型和經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式，由惰性氣體在不同功率下份額釋放確定燃料棒破損的數(shù)目[8]。CEA研制一回路源項(xiàng)分析程序PROFIP[9]，可模擬放射性裂變產(chǎn)物在核燃料內(nèi)的演變、遷移和在一回路中的變化行為，同時(shí)可以通過計(jì)算得到單根燃料棒破損引起的放射性裂變產(chǎn)物比活度和釋放份額。通過人工取樣化學(xué)分析計(jì)算得出的一回路裂變產(chǎn)物的比活度或釋放份額與由分析程序PROFIP計(jì)算的單根燃料棒破損引起的放射性裂變產(chǎn)物比活度或釋放份額相除，估算破損燃料棒的數(shù)量。

三、結(jié)語

壓水堆核電廠燃料破損化學(xué)在役診斷方法實(shí)現(xiàn)不停堆診斷核燃料性能和狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)核燃料破損發(fā)生的時(shí)間、破損識(shí)別、破損尺寸、破損定位和破損數(shù)量等信息的估算，為核燃料帶“傷”運(yùn)行提供技術(shù)決策，指導(dǎo)停堆換料啜吸試驗(yàn)的燃料組件檢測的數(shù)量和區(qū)域。