氘氚冰籽晶的形核行為

張偉光 張凱奮 夏立東 黃鑫 周曉松 彭述明? 施立群

1) (復旦大學,核物理與離子束應用教育部重點實驗室,上海 200433)

2) (中國工程物理研究院核物理與化學研究所,綿陽 621900)

為了實現激光約束核聚變(ICF)的自持聚變目標,對靶殼內氘氚冰的質量提出了極其苛刻的要求,冰層內表面和靶殼的同心度要求大于99.9%,冰層內表面均方根粗糙度(RMS)優于1 μm.高質量的冷凍氘氚靶建立在靶殼內高質量氘氚冰層的前提之上.單晶是冰層的最好形態,在靶殼內獲得氘氚冰籽晶是基礎條件.本文通過采用逐漸降低升溫速率的臺階控溫方法,開展了充氣微管內保留籽晶的研究,揭示了充氣微管內保留籽晶的形核機理,實驗結果表明,利用充氣管口可保留穩定、單一的籽晶,在相同的過冷度下,當氘氚籽晶c軸方向與充氣管軸向平行時,生長速度較c軸垂直于充氣管軸向時的速度慢約1—2個量級,為獲得高質量的籽晶從而形成高質量的氘氚冰提供了參考和支撐.

1 引言

氚是實現聚變能源的核心燃料,基于可控核聚變的電站的能源被公認為是未來世界能源問題的重要解決途徑之一,由于聚變的極端高溫、高壓等條件,對科學、技術與工程都帶來了極大的挑戰.在氫同位素可以發生聚變反應的各種組合中,由于氘氚聚變反應截面最大,在現有驅動器的能力條件下,是最可行的方式.對于慣性約束聚變(inertial confinement fusion,ICF)來說,由于冷凍氘氚靶的可等熵壓縮和對激光能量要求最低,因此,冷凍氘氚靶是其首選靶型.冷凍氘氚靶是利用低溫技術將氘、氚燃料定量注入靶殼內,并在靶殼內表面形成厚度均勻、表面粗糙度低的氘氚冰層.對于冷凍氘氚靶的研究,國內外已開展了數十年的研究,美國雖然尚未實現自持核聚變,但已具備了冷凍氘氚靶的制備能力,建立了基于精密控溫的氘氚冰籽晶形核、可控生長和氘氚冰均勻化技術,為了實現美國國家點火設施(national ignition facility,NIF)的聚變實驗要求,其5.0版冷凍氘氚靶的技術指標為:靶殼材質選用輝光放電等離子體碳氫(glow discharge plasma,GDP)或高密度碳(high density carbon,HDC);靶殼內氘氚比為50∶50,冰層厚度在70—100 μm之間,冰層內表面和靶殼的同心度要求大于99.9%;冰層內表面粗糙度(RMS)優于1 μm,打靶時刻靶殼內中心氣體密度需要為0.3 mg/mL(低于三相點溫度1.3—1.5 K)[1?8].通過開展過冷度、降溫速率等對靶殼內氘氚熔體中籽晶形成的影響規律研究,獲得氘氚冰籽晶形核機制,掌握籽晶形核方法,為高質量氘氚冰的可控生長和β均化效應研究提供基礎條件.

2 實驗方法及條件

該實驗在涉氚操作低溫裝置上開展,微管充氣工作原理如圖1所示.背光成像裝置(如圖2所示)用于對氫同位素液體的注入、形核等過程的實時觀察和檢測.

圖1 微管充氣工作原理示意圖,藍色區域表示低溫區Fig.1.Schematic of micro-tube fill principle.Blue area indicates the cryogenic zone.

圖2 背光成像裝置示意圖Fig.2.Schematic of backlit imaging device.

實驗使用的靶殼直徑約800 μm,靶殼壁厚約50 μm,充氣微管內徑約30 μm,基于“燃料室和充氣靶室分別獨立控溫,利用溫度控制實現燃料可控注入”的方式[3?5,9],實現氫同位素可控注入至靶殼中[3?5,10?12],并保持一定的液體量.其中的包容球腔為無氧銅材質,內徑為10mm,如圖3所示.

圖3 靶殼裝配示意圖 (a)實驗樣品裝配總圖,紅色細管表示靶球充氣管,綠色細管表示靶室充He管;(b)帶充氣管的GDP微球實物照片Fig.3.Diagrammatic drawing of target assembly:(a) General assembly drawing of experimental sample.The red tube is the fill tube of D-T,and the green is the fill tube of He.(b) Picture of GDP target with fill tube.

將一定量的D-T (常溫下25%D2-50%DT-25%T2)注入至靶殼中,在靶殼中形成氘氚液體.充氣過程采用的燃料罐體積為27 mL,D-T混合氣的初始壓力(300 K)為27.85 kPa,取氣的氘氚原子比為46∶54,充氣、冷凍、籽晶形核全過程中,靶室的導熱氦氣壓力為175 Pa (20 K).

3 實驗結果

3.1 D-T體系三相區間

快速冷凍至18 K,靶殼內部所有液體都變成D-T冰,隨后以0.5 mK/min的速度進行緩慢升溫,直至靶殼內D-T冰全部液化,獲得初始熔化溫度和初始結晶溫度(三相點溫度).在19.554 K時,冰層表面已經開始出現液體.在19.643 K時,冰層幾乎全部液化,只在頂部位置保存固體微粒.

實驗測得D-T冰的初始熔化溫度為19.554 K,5次測得的冰層完全熔化溫度分別為19.643,19.645,19.642,19.636和19.657 K,平均值為19.645 K,計算獲得D∶T=46∶54體系的三相區間溫度為(91±7) mK (k=2),三相點溫度較理論計算 (D∶T=1∶1)差約145 mK.

3.2 重結晶保留籽晶

3.2.1 靶殼壁上保留籽晶

實驗步驟如下:1)快速冷凍在靶殼內形成D-T冰,再逐漸回溫至接近三相點溫度,使得D-T冰大部分熔化;2)逐漸減小升溫速率至1 mK/min,使D-T冰在降低1 mK時體積增加,升高1 mK時體積減小;3)采用階梯升溫方式,以每步1 mK逐漸升高靶殼溫度,以控制冰層熔化速度;4)冰層在靶殼內頂部位置保留,當籽晶長度約為10 μm時開始恒溫;5)當籽晶可維持10 min不發生變化時,認定為在靶殼內獲得了籽晶,否則重復整個過程.靶殼內氘氚冰熔融保留籽晶的過程如圖4所示.

圖4 靶殼內氘氚冰熔融保留籽晶演化過程 (a) D-T燃料層速凍至18.5 K;(b) 緩慢升溫至三相區,19.621 K;(c) 階梯緩慢升溫至19.640 K,冰層幾乎全部融化;(d) 繼續降低升溫速率,在得到微小籽晶時恒溫保持19.642 KFig.4.Formation of melted residual seed crystal in the target:(a) Target with D-T rapid-cooling to 18.5 K;(b) temperature rised slowly to the three-phase region,19.621 K;(c) slowly rises in step to 19.640 K,almost all the ice has melted;(d) slow cooling untill the ice is small enough in the target and maintain the temperature at 19.642 K.

實驗中發現,當靶殼內晶體的長度(沿球面)小于100 μm尺度時,冰層會加速熔化,在晶體長度小于10 μm時,即使快速降溫50 mK,也難以維持,最終將導致固體全部液化.

3.2.2 充氣管內保留籽晶

重復3.2.2節實驗步驟,在完成第4步后,持續保持1 mK的溫度振蕩,當靶殼內冰層剛好全部熔化時,充氣管內仍保留一部分氘氚冰（圖5）,并且在溫度增加1 mK時,固液界面將沿充氣管向遠離靶殼方向移動,降低1 mK時,固液界面向靶殼方向移動,氘氚冰籽晶得以在充氣管內保留.

圖5 籽晶保留在充氣管內,靶球溫度19.405 KFig.5.Formation of D-T ice melted residual seed crystal in the fill tube (T=19.405 K).

3.3 氘氚冰籽晶的擴展生長

圖6為充氣管內保留的籽晶在19.405 K下的擴展生長過程,根據固液界面的擴展情況結合充氣管的尺寸,計算的籽晶面擴展速度和體積增加速度如表1和圖7所示.

圖6 充氣管保留籽晶的擴展生長過程(19.405 K),紅色箭頭所指為固-液界面Fig.6.Expansion of the seed grains in the tube (19.405 K),the red arrows show the solid-liquid interface.

從表1和圖7可以看出,在19.405 K,過冷度約為68 mK的條件下,充氣管內可以保留籽晶,體系溫度增加1 mK,籽晶會減小(融化),維持在19.405 K時,籽晶在生長驅動力作用下則會長大.籽晶的生長在充氣管中會隨著管道直徑逐漸變小,面擴展速度會逐漸增加,而籽晶體積的增加速度隨之會逐步降低,最終趨于平穩.

圖7 籽晶面擴展速度和體積增加速度Fig.7.Expansion rate of the seed plane and the volume increase rate.

表1 熔體中籽晶面擴展速度和體積增加速度Table 1.Expansion rate of the seed plane and the volume increase rate.

根據尹劍[13]推算的DD晶體F面的生長速度約為每秒數十微米,充氣管內保留的籽晶結構為hcp結構,當固液界面為較光滑的凸界面(球面)時,其c軸平行于充氣管軸向,生長取向為沿(0001)面擴展生長,生長前沿擴展速度為2—10 μm/s.實驗中觀察到另一種形態,即充氣管中固液界面為平面,固體前端表現為錐面(如圖8所示)(概率較低,約為10%),其籽晶的c軸垂直于充氣管軸向,在該模式下充氣管內籽晶擴展生長速度極快,1 s之內就進入靶殼,晶體前沿面擴展速度為300—400 μm/s.

圖8 充氣管內籽晶的其他形態(c軸平行充氣管軸向)Fig.8.Expansion of seed retained in the tube (c axis is parallel to the axis of the tube).

4 討論部分

根據Souers[14]給出的團簇熔點溫度與三相點溫度的經驗公式

式中,Tc為團簇的熔點溫度,θ為體系三相點溫度,N為團簇的原子或分子數.

根據體積估算,100 μm的D-T晶體體積約為1 × 10–6mL,需要的過冷度約為300 mK,而維持更小尺寸的晶粒要求過冷度更高,但此時又會造成整個熔體過冷度過大,導致均勻形核,形成大量的小籽晶,與保留單一、穩定的籽晶相沖突.因此,通過該方法獲得高質量的籽晶(直徑為微米量級)顯得不可行.

根據非均勻形核理論,為了獲得質量較好的晶體或單晶,就要求控制成核率,防止不受控成核,因此,非均勻成核將是重要的環節.針對ICF靶來說,其D-T燃料被包覆在一球殼之內,由于氫同位素與GDP材質之間的接觸角約180°,即完全浸潤,因此,靶殼內表面先天存在一個固液界面,從微觀角度來看,其冷凍結晶過程可采用平底襯上的晶體生長的模型來分析:襯底(靶殼壁)上的表面凹陷(靶殼制備過程中形成)能有效地增加晶體與襯底間的界面面積(胚團在表面凹陷內形成),因而能有效地降低胚團的形成能,甚至能使胚團(在凹陷中的)在過熱或不飽和的條件下保持穩定[15].

針對帶充氣微管的靶殼,微管注入口可以看作是靶殼內表面上最大的凹陷,采用柱孔模型(如圖9所示)進行分析討論,柱腔中胚團的形成能為:

圖9 表面凹陷的柱孔模型.f,亞穩流體相;s,固體坯團;o,平底襯;r,柱孔半徑;h,固體高度;θ,三相交界接觸角Fig.9.Cylindrical hole model with a recessed surface.f,metastable fluid;s,solid cluster;o,object carrier;r,radius of hole;h,solid height;θ,angle of contact.

其中,m為接觸角的余弦值,γsf固液界面能.隨著充氣管距離靶殼內表面深度h的增加,ΔG總是減小的,胚團將自發增長,等價于籽晶生長.充氣管口處引起的籽晶的形成能最低.在籽晶曲率半徑、熔體接觸角相同的情況下,充氣管與靶殼形成的凹界面對籽晶形成將產生一定的催化效果,成核效能更高,能使D-T胚團(充氣管中)在過熱或不飽和的條件下保持穩定.結合D-T體系的自加熱效應,充氣管中的溫度梯度相較靶殼中的更小,因此,要在充氣管中保留一個晶粒是最可幾的.在體系降溫過程中,最有可能在充氣管口形成單一籽晶,與美國LLNL實驗室采用的籽晶形成方式基本一致.

針對hcp結構的晶體,在沉積或晶體形核過程中,其c軸傾向于平行于溫度梯度方向.在D-T體系中由于氚的β衰變和自吸收的熱效應,使得靶殼中的溫度會略高于充氣管和周邊環境,形成了靶殼內在半徑方向上的溫度梯度;充氣管遠端與包容球腔直接接觸,其接觸傳熱與He氣對流傳熱的導熱率的差別,導致充氣管內氘氚冰溫度較靶殼內的低,形成了充氣管軸向上的溫度梯度,對于充氣管橫截面,其溫度梯度為沿徑向由外向內,充氣管內溫度高于充氣管外壁溫度,與理論模擬結果一致.充氣管內的兩種溫度梯度存在一定競爭關系,因此,充氣管內形成的氘氚籽晶的c軸平行于充氣管軸向,沿溫度梯度優先形成,與實驗中獲得的概率高度一致.

隨著籽晶不斷向靶殼內擴展,隨著充氣管靠近靶殼,其橫截面的半徑和壁厚隨之減小并趨于平衡.當接近靶殼時,充氣管內固液界面的溫度梯度逐漸減小,即生長驅動力—過冷度也將逐漸減小,因此,晶體生長速度會降低并趨于穩定.

根據包容球腔內充氣管的尺寸,估算D-T晶體體積在10–5—10–6cm3之間,維持該體積的溫度約為19.485—19.554 K,較理論三相點溫度過冷約200—240 mK.而我們體系的實際過冷度約為160 mK,與理論推算也基本一致.

5 結論

通過本文的研究,可以得到以下主要結論.

1) 實驗獲得D-T體系(D∶T=46∶54)的三相區間溫度為(91±7)mK(k=2),三相點溫度較理論計算(D∶T=1∶1)差約145 mK.

2)充氣管與靶殼之間的通道,符合“非均勻形核的柱孔模型”,充氣管與靶殼形成的凹界面對籽晶形成將產生催化效果,增加成核效能,使D-T胚團(充氣管中)在靶殼內氘氚液體過熱或不飽和的條件下保持穩定,通過此形核機制,在充氣管內可獲得穩定、單一的氘氚冰籽晶.

3) 通過對氘氚籽晶在充氣管內的擴展速度的分析,發現籽晶在充氣管中存在c軸方向分別與充氣管軸向平行和垂直的兩種狀態.通過生長擴展行為評估得出,在相同的過冷度下,D-T籽晶c軸方向與充氣管軸向平行時,其將沿(0001)面擴展生長,前沿擴展速度為2—10 μm/s,較c軸方向與充氣管軸向垂直狀態,擴展生長速度低約1—2個量級.

籽晶形核的基礎認識,將為冷凍氘氚靶內氘氚冰的可控生長提供基礎認識和技術指導.