基于IrMn/Fe/Pt 交換偏置結構的無場自旋太赫茲源*

朱照照 馮正 蔡建旺

1) (中國科學研究院物理研究所，磁學國家重點實驗室，北京 100190)

2) (中國科學院大學，物理科學學院，北京 100049)

3) (中國工程物理研究院微系統與太赫茲研究中心，成都 610200)

4) (中國工程物理研究院電子工程研究所，綿陽 621999)

與目前商用的太赫茲源相比，自旋太赫茲源具有超寬頻譜、固態穩定以及成本低廉等優點，這使其成為下一代太赫茲源的主要研究焦點.但使用自旋太赫茲源時，通常需要外加磁場使鐵磁層的磁化強度飽和，才能產生太赫茲波，這制約了其應用前景.基于此，本文制備了一種基于IrMn/Fe/Pt 交換偏置結構的自旋太赫茲波發生器，通過IrMn/Fe 中的交換偏置場和Fe/Pt 中的超快自旋流注入與逆自旋霍爾效應相結合，在無外加磁場下產生了強度可觀的太赫茲波.在IrMn 和Fe 的界面中插入超薄的Cu，可以使Fe 在厚度很薄時零場下實現飽和磁化，并且其正向飽和場最高可達—10 mT，從而進一步提升無場下的太赫茲發射效率.零場下出射的太赫茲波的動態范圍超過60 dB，達到可實用化的水平.通過旋轉樣品，發現產生的太赫茲波的偏振方向也會隨之旋轉，并且始終沿著面內垂直于交換偏置場的方向.此外，在此交換偏置結構的基礎上，引入了一層自由的鐵磁金屬層Fe，設計了一種以IrMn/Fe/Pt/Fe 為核心結構的自旋閥太赫茲源，發現產生的太赫茲強度在兩層鐵磁層反平行排列時比平行排列以及不引入自由鐵磁金屬層時均大約提升了40%.結果表明，基于IrMn/Fe/Pt 結構的自旋太赫茲信號源可在無外場下產生可觀的太赫茲信號，并且其強度可通過引入自由鐵磁金屬層進一步增強，偏振方向也可通過旋轉樣品進行調控，這些優點使其有望在下一代太赫茲信號發生器中發揮重要的作用.

1 引言

太赫茲(THz)波是指頻率從0.1—10 THz，介于毫米波與紅外光之間的電磁波.太赫茲波具有許多獨特性質，如透射性強、安全性好、光譜分辨能力強等，這些性質賦予太赫茲波廣泛的應用前景，包括太赫茲雷達和通信、光譜和成像、無損探傷、安全檢測等方面[1].由于太赫茲波具有許多重要的應用，獲得穩定且高性能的太赫茲源，尤其是太赫茲脈沖源，一直都是研究的重點.目前太赫茲脈沖源主要是基于飛秒激光器驅動，通過將飛秒激光脈沖照射到電光晶體 (如 ZnTe，GaP，LiNbO3等)、光電導天線或空氣等離子體等特殊介質上，從而輻射太赫茲脈沖[2].飛秒激光脈沖驅動電光晶體產生太赫茲是基于非線性的光整流效應，此法產生的太赫茲強度可實用，但其頻譜寬度不大，且電光晶體價格昂貴.光電導天線是由高阻的半導體襯底加上兩個金屬電極構成，兩個電極之間施加直流偏置電壓，飛秒激光脈沖照射電極之間的空隙產生自由電子和空穴對，它們在偏置電壓的作用下形成時間尺度為皮秒的脈沖電流，從而輻射出太赫茲脈沖，光電導天線產生的太赫茲脈沖強度較高，但頻譜寬度有限，且需要外加偏置電壓，價格也較高.當高功率的飛秒激光脈沖聚焦于空氣產生等離子體，同樣會輻射出太赫茲脈沖，此方法產生的太赫茲脈沖強度高且頻譜寬，但需要大功率的飛秒激光器和額外的BBO 晶體，系統非常復雜和昂貴.

由上可知，現有常規的太赫茲脈沖產生方法都有一定的局限性.因此，發展寬頻譜、高效率、低成本、固態便攜式的太赫茲脈沖發生器，具有重大的意義.2013 年，Kampfrath 等[3]設計了一種新型太赫茲源，稱為自旋太赫茲源.與傳統非自旋太赫茲源相比，自旋太赫茲源利用電子自旋這一額外的自由度，在鐵磁/非磁的異質結構中通過自旋相關效應產生了超寬帶(0—30 THz)并且偏振可以通過外磁場調節的太赫茲脈沖信號.然而自旋太赫茲源的太赫茲產生效率，比商用ZnTe 晶體低約兩個數量級.由于自旋太赫茲脈沖主要通過以下3 個過程來產生[4]:1)飛秒激光脈沖照射鐵磁/非磁異質結構并與之相互作用從而激發超快自旋流;2)超快自旋流從鐵磁層注入非磁層，并在非磁層中通過自旋軌道耦合轉換為瞬態電荷流;3)非磁金屬中的瞬態電荷流時間尺度為亞皮秒，并向外輻射太赫茲脈沖.所以基于這3 個過程來對自旋太赫茲源的發射效率進行優化.經過長時間的嘗試和努力，研究者們對于自旋太赫茲源的光學激發性能[5，6]、超快自旋輸運性能[4，7-9]以及太赫茲的出射性能[10-12]都進行大幅度提升，成功將太赫茲產生效率及功率提升至商用太赫茲源的水平.

盡管目前基于鐵磁/非磁異質結薄膜的自旋太赫茲源無論是在太赫茲脈沖產生效率、頻譜寬度還是成本等多個方面都達到了商業應用的標準.但目前自旋太赫茲源要想產生太赫茲波，基本都需外加磁場，使鐵磁層的磁化強度飽和.而引入外加磁場發生裝置會降低自旋太赫茲源的使用便捷性，從而阻礙其應用前景.雖然在磁性隧道結中，利用釘扎層實現了無需外加磁場的自旋太赫茲發射[13]，但其強度較弱，無法應用于實際測量.因此能否設計出一種無外加磁場輔助、且高效實用的自旋太赫茲源就成了亟需解決的問題.本文設計了一種基于IrMn/Fe/Pt 三層膜結構的自旋太赫茲源，通過引入反鐵磁IrMn 層，利用其與Fe 界面的交換耦合而形成的交換偏置磁場[14]來取代外磁場，再通過Fe/Pt 中的超快自旋流注入與逆自旋霍爾效應相結合的過程，成功在無外場下實現了太赫茲脈沖的產生.在IrMn 和Fe 的界面中插入超薄的Cu，可以使Fe 在厚度很薄時具有100%的剩余磁化強度，從而使其在無場下的太赫茲發射效率進一步提升，并且其正向飽和場最高可達—10 mT，遠高于地磁場.零場下出射的太赫茲波的動態范圍超過60 dB，已達到商用水平.此外，通過引入一層自由鐵磁金屬Fe，制備了一種基于IrMn/Fe/Pt/Fe 結構的自旋閥自旋太赫茲源，其太赫茲發射強度在兩層Fe 的磁化強度呈反平行排列時有大幅提升.最后，設計了一個集成到太赫茲發射系統的樣品旋轉托，用于無外場下IrMn/Fe/Pt 樣品的旋轉，發現產生的太赫茲波的偏振方向也會隨之轉動，并且始終垂直于面內交換偏置場的方向，這使其有望在下一代太赫茲信號發生器中發揮重要的作用.

2 實驗過程

本文采用直流磁控濺射方法，在(111)取向的MgO 單晶襯底上生長了以Pt/IrMn/Fe/Pt 為核心結構的多層膜，其中下層Pt 厚度固定為1.5 nm，用于誘導IrMn(厚度為6 nm)形成立方(111)織構;Fe 的厚度范圍在1—2.5 nm 之間;上層Pt 的厚度為1.8 nm，不僅可以將來自Fe 的超快自旋流轉化為電荷流還可以防止Fe 被氧化.濺射系統的背底真空小于4×10—5Pa，濺射氣壓0.35 Pa，所有金屬層的濺射速率范圍都在0.4—0.7 ?/s (1 ?=0.1 nm).為誘導出樣品的交換偏置場，所有樣品都在外加一個面內50 mT 的偏置磁場下于250 ℃真空退火20 min.樣品的磁性采用振動樣品磁強計(VSM)測量.

本文采用標準的太赫茲時域光譜裝置用于產生和檢測太赫茲脈沖波形.所使用的飛秒激光脈沖為線偏振，脈沖寬度100 fs，中心波長800 nm，重復頻率為80 MHz，照射于交換偏置結構上的功率為900 mW.在實驗中，為了避免襯底對于太赫茲波的吸收，飛秒激光脈沖沿z軸從樣品的襯底側垂直表面入射，如圖1(a)所示.Fe 的磁矩方向由交換偏置場方向確定，在這里定義為y軸.根據逆自旋霍爾效應的關系表達式，從薄膜表面發射的太赫茲電場信號偏振方向沿x軸，并且通過電光采樣檢測.所有測量均在室溫下進行.此外，還配備了集成到太赫茲發射系統中的面內電磁鐵(磁場范圍為±500 mT)以及面內樣品旋轉系統來研究太赫茲發射隨著外磁場以及樣品的角度的依賴關系.

3 實驗結果與討論

根據前人的研究[4]，對于結構為鐵磁/非磁異質結薄膜的自旋太赫茲源，太赫茲發射效率在金屬層的厚度超過一定的臨界厚度(4 nm 左右)會隨著厚度增大而大幅度衰減.但為了保證樣品的交換偏置性能，反鐵磁金屬IrMn 層厚度至少需6 nm[14]，而這就已經超過了太赫茲信號衰減的臨界厚度，因此需要減薄其余的金屬層厚度來保證THz 的發射強度.圖1(b) 給出了樣品MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Fe(1.5 nm)/Pt(1.8 nm)在外場沿交換偏置方向上的磁滯回線.可以看出雖然樣品具有高達70 mT 的交換偏置場(符合交換偏置場隨鐵磁金屬厚度呈反比例變化的關系)，但鐵磁金屬層厚度過薄時，其缺陷也會隨之增多從而使矯頑力和飽和場增大.最直觀的反映就是磁化曲線發生傾斜并且在零場時樣品的剩余磁化強度無法達到100%，而由于自旋太赫茲源產生的太赫茲信號和鐵磁金屬的磁化強度成正比，因此會嚴重影響零場下的太赫茲發射性能.為了解決這個問題，在IrMn和Fe 的界面上插入了0.4 nm 的Cu 分隔層來減少界面處的缺陷和局域形核點[15，16]，制備了MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(1.5 nm)/Pt(1.8 nm)樣品，其磁化曲線如圖1(b)所示，可以看到磁化曲線的方形度得到的明顯的改善，盡管交換偏置場下降到了27 mT，但樣品在零場下剩磁比達到了100%，這為在無場下得到可觀的太赫茲信號打下了堅實的基礎.并且考慮到樣品已經在250 ℃下進行過退火處理，這說明其交換偏置場的截止溫度應該高于250 ℃，因而也具有良好的熱穩定性.

隨后對樣品進行了太赫茲發射性能測試，圖2(a)給出了樣品MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(2 nm)/Pt(1.8 nm)在外磁場為0 時的太赫茲電場波形圖，可以看出在零場下測量到了非常可觀的太赫茲信號.為了能夠定量表示樣品的太赫茲發射強度，將峰-峰間的強度差定義為太赫茲脈沖振幅[17].圖2(b)給出了樣品的太赫茲脈沖振幅隨著外磁場的變化的曲線，基本和具有交換偏置Fe 的磁化翻轉行為一致，并且其太赫茲振幅的正向飽和場為—10 mT，遠大于地磁場，符合真正的無場應用標準.根據自旋太赫茲波的發射理論[3]，當飛秒脈沖激光照射到鐵磁金屬上會激發出自旋向上和向下的非平衡載流子，由于鐵磁金屬中多數和少數自旋的遷移率不同，最終會在界面處產生自旋極化流并且往非磁層中進行擴散，最后通過非磁層中的逆自旋霍爾效應將注入的自旋流轉化為電荷流，用公式可以表示為

圖2 MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(2 nm)/Pt(1.8 nm)無外場下的太赫茲脈沖信號 (a);太赫茲脈沖振幅隨外場的變化關系(b);由圖(a)得到的傅里葉譜圖(c)Fig.2.THz emission signals of MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(2 nm)/Pt(1.8 nm) samples without external field(a);magnetic dependence of the THz amplitude(b);Fourier spectra obtained from the data in Fig.(a) (c).

其中θSHE代表非磁層的自旋霍爾角，js代表自旋流的運動方向，由于js始終沿著z軸，最后產生的電荷流jc及產生的太赫茲信號就只和鐵磁金屬的磁化強度M有關，而這也和測量結果一致.圖2(c)為圖2(a)的傅里葉頻譜結果，由于受到激光脈沖寬度以及電光采樣ZnTe 晶體的限制，只能得到0—3 THz 的頻譜圖，但可以看到產生的太赫茲動態范圍達到了60 dB，基本達到商用太赫茲時域光譜儀的水平.

隨后改變了鐵磁金屬層的厚度，研究了Fe 的厚度(tFe)分別為1，1.5，2 和2.5 nm 的太赫茲脈沖振幅隨外場的變化關系，如圖3(a)所示.可以看出當tFe＞ 1 nm 時，樣品在零場下具有相同的太赫茲脈沖振幅，并且交換偏置場隨著tFe的增大而逐漸減小，但正向飽和場在2 nm 時為最優.而當Fe 厚度為1 nm 時，此時其形貌會發生從均勻薄膜到不均勻島狀結構轉變[18]，從而嚴重影響其磁性，導致無法觀測到太赫茲信號.綜合考慮，認為2 nm厚度的Fe 最有利于無場下的太赫茲信號產生.此外，還改變了Cu 分隔層和上層Pt 的厚度，發現樣品的太赫茲發射效率會隨著Cu 和Pt 厚度的增大而小幅增大，如圖3(b)所示.以上結果可以定性地用如下物理圖像來解釋[4]:自旋太赫茲脈沖電場強度可以近似認為由樣品鐵磁層對飛秒激光脈沖的吸收率(P)、自旋流在非磁金屬中轉化為電荷流的效率(θSHEjs)以及電荷流轉化為電磁輻射的效率(Z)所決定，并且與PθSHEjsZ成正比.當樣品金屬層厚度較厚時，P與Z都和非鐵磁金屬層厚度的倒數呈正相關關系.從樣品結構可知多層膜的厚度由反鐵磁IrMn 主導，因此適當變化鐵磁金屬和其他非磁金屬的厚度對P和Z都影響不大.此外，當把Fe 上層的Pt 層去除，換之以5 nm 的SiO2保護層后，發現樣品無法產生太赫茲信號，這說明IrMn 層對于太赫茲波的產生是沒有貢獻的.由于IrMn 也具有較大的自旋霍爾角以及較高的電阻率，說明鐵磁/反鐵磁界面不利于超快自旋流的產生和傳輸，而只有與Fe 相鄰的Pt 才會對θSHEjs產生貢獻，并且Pt 厚度越大，θSHEjs越大，從而產生的太赫茲強度越大.

圖3 (a) tFe=1，1.5，2 和2.5 nm 時，MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(tFe nm)/Pt(1.8 nm) 樣品太赫茲脈沖振幅隨著外場的變化曲線;(b) tFe=1.5 nm 時，不同Cu 和Pt 厚度下其太赫茲脈沖振幅隨外場的變化曲線;(c) MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(2.5 nm)/Pt(1.8 nm) 與MgO(111)/Fe(1.5 nm)/Pt(1.8 nm) 的太赫茲脈沖信號對比Fig.3.(a) THz amplitude as a function magnetic field for the MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(tFe nm)/Pt(1.8 nm)samples，where tFe=1，1.5，2，and 2.5 nm;(b) comparison of the magnetic dependent THz amplitude in 1.5 nm Fe with different thickness of Cu and Pt;(c) effect of 6 nm IrMn layer on THz signals.

最近有研究表明[19，20]，在具有鐵磁/非磁/鐵磁結構的自旋太赫茲源中，當兩層鐵磁層的磁化強度反平行時，兩層鐵磁層同時向非磁層注入的自旋流將轉換成同向電荷流相互疊加，從而增強太赫茲強度.受到這些工作的啟發，在基于交換偏置結構樣品的基礎上，上層Pt 上又生長一層自由的鐵磁金屬層Fe，設計了以IrMn/Fe/Pt/Fe 為核心結構的自旋太赫茲信號發生器.并且為了使兩層Fe 實現完全的脫耦，還在Fe 和Pt 的界面處插入了1 nm的Cu 分隔層，最終制備了結構為MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(1.5 nm)/Cu(1 nm)/Pt(1.8 nm)/Fe(2 nm)/SiO2(5 nm)自旋閥太赫茲信號發生器.圖3(c)給出了其產生的太赫茲振幅隨著外場的變化關系曲線，可以看出兩層Fe 的磁化翻轉曲線已經完全實現分離，而在零場下當兩層鐵磁金屬反平行排列時，其產生的太赫茲振幅絕對值比平行排列以及不引入自由鐵磁金屬層時均了提升40%左右.還需強調的是，利用和前面提到的鐵磁金屬層反平行排列可以提升太赫茲發射效率類似的原理，如果在上方Fe 層再添加一種與Pt 自旋霍爾角相反的材料(如W)，就可以在上層Pt 兩側同時注入自旋流，并且其產生的電荷流也可以相干疊加，從而進一步提升無場下太赫茲的發射效率[4]，這也是下一步優化的目標.

最后，將展示具有交換偏置的自旋太赫茲源在偏振調控上的巨大優勢.在通常的自旋太赫茲發射過程中，由于太赫茲脈沖偏振方向總與鐵磁金屬磁化方向垂直，如(1)式所示.因此人們往往通過施加一個足夠讓鐵磁金屬飽和磁化的可旋轉的外加磁場，來調控太赫茲波的偏振方向.而在這里，利用了交換偏置的等效磁場來取代外磁場，從而只需要旋轉樣品就可以實現對太赫茲波的偏振方向進行調控.為了實現這個目標，設計了一個集成到太赫茲發射系統的樣品面內旋轉托，將具有交換偏置的樣品進行旋轉，在不同的面內轉角(φ)下測量了樣品發射的太赫茲在x和y方向上的分量，φ定義為交換偏置場在面內與x軸的夾角.圖4(a)和4(b)給出了在φ=0°和=90°時太赫茲發射信號，為反映太赫茲波偏振方向的旋轉，同時測量了太赫茲波在偏振方向沿x和y方向兩個方向的結果，發現只有極化方向沿著垂直于交換偏置的太赫茲波才能被觀測到.圖4(c)給出了兩個偏振方向的太赫茲波振幅隨著φ的變化曲線，結果可以用標準余弦函數進行擬合，表明對于具有交換偏置場的自旋太赫茲源，只需簡單的旋轉樣品就可以對太赫茲的偏振方向進行調控.將x和y方向上的太赫茲分量合成為矢量，可獲得不同轉角方向下的太赫茲波形，如圖4(d)所示.從圖4(d)可以看出，旋轉樣品，出射的線偏振太赫茲波的偏振方向也會隨之旋轉，進一步提高其實用性.

圖4 MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(2 nm)/Pt(1.8 nm)在 φ=0°(a)和 φ=90°(b)時偏振方向分別沿x 和y 方向的太赫茲脈沖信號;(c)太赫茲脈沖偏振方向沿x 和y 方向的分量隨 φ 的變化關系，實線代表用cos 函數進行擬合的結果.(d)不同 φ 下，太赫茲脈沖的矢量分布示意圖Fig.4.THz emission signals with x-directional andy-directional polarization for the MgO(111)/Pt(1.5 nm)/IrMn(6 nm)/Cu(0.4 nm)/Fe(2 nm)/Pt(1.8 nm) sample at φ=0° (a) and φ=90° (b)，respectively;(c) x-directional andy-directional polarization THz pulse amplitude as a function of φ .Solid lines in (c) are fitting curves using a cosine function;(d) distribution of THz emission signals vector at different φ .

4 結論

設計了一種基于IrMn/Fe/Pt 異質結構的無場自旋太赫茲波發生器，利用反鐵磁層IrMn 與Fe 界面的交換耦合而形成的交換偏置磁場來取代外磁場，在零場下產生了可觀的太赫茲信號.其出射的太赫茲波的動態范圍超過60 dB，達到可實用化的水平.為了提高樣品在無場下的發射性能，可以在IrMn 和Fe 的界面中插入超薄的Cu 減小Fe的矯頑力和飽和場，從而使Fe 在零場下的剩磁比達到100%，并且其正向飽和場最高可達—10 mT，完全達到無場應用的標準.將樣品繞著其法線方向旋轉，發現產生的太赫茲波的偏振方向也會隨之轉動并且始終垂直于面內交換偏置場的方向.此外，通過引入一層自由鐵磁金屬Fe，制備出一種基于IrMn/Fe/Pt/Fe 結構的自旋閥自旋太赫茲源，其太赫茲發射強度在兩層Fe 的磁化強度呈反平行排列時會有大幅提升，預估其結構設計上還有很大優化空間.結果表明基于IrMn/Fe/Pt 三層膜結構的自旋太赫茲源不僅可以在無外場下產生可觀的太赫茲信號，并且偏振方向可以通過旋轉樣品來進行調控，假以時日有望在下一代太赫茲信號發生器中發揮重要的作用.