李青妤 胡婷莛# 陳 楠 王 齊 饒品華 段玉森 黃辰宇
(1.上海工程技術大學化學化工學院,上海 201620;2.上海市環境監測中心,上海 200235;3.北方工業大學建筑與藝術學院,北京 100114)
人類的健康問題與其生存的大氣環境越來越息息相關。有關研究表明,空氣中的細小顆粒物可誘發或加重各個系統的疾病[1]。近年來,快速的城市化發展使我國區域性的大氣顆粒物污染問題日益突出,不斷威脅著人類的健康。據《中國移動源環境管理年報(2020)》顯示,移動源污染已成為我國大中城市空氣污染的重要來源,是造成細顆粒物污染的重要原因。城市地區因為其街區樓房構造復雜、交通量活躍等因素的特殊性,往往更容易造成復雜的可吸入顆粒物滯留情景,人們可能長期暴露在高濃度的大氣顆粒物環境中。因此,掌握城市道路大氣顆粒物濃度分布情況和識別對應的影響因素對于城市大氣污染防治至關重要。
與監測網絡稀疏的固定式監測器相比,移動式空氣污染監測增加了監測空間和時間的靈活性,采樣頻率高,有更密集的數據覆蓋范圍,能靈敏地捕捉大氣顆粒物濃度的短時變化,直觀表征本地污染源在城市環境中的污染貢獻[2-9]。目前國內外越來越多的學者利用移動監測設備對城市街區大氣污染物進行系列研究。VAN DEN BOSSCHEAB等[10]計算驗證了時間調整后的移動測量值與固定站測量值之間有中等至較強的相關性;吳家穎等[11]以電車為移動監測設備的載體,使用平面面積指數和迎風面積指數研究了PM2.5濃度與都市結構的相互關系;ZWACK等[12]利用自建函數AR模型評估氣象和交通對移動源空氣污染物濃度的聯合影響;SHI等[13]開發土地利用回歸模型估計香港特別行政區細小顆粒物的空間變化;周巖等[14]探究了典型街區的大氣顆粒物濃度分布特征;王占永等[15]利用自行車移動監測設備在上海某區域內進行了7 d的觀測,揭示了路邊PM2.5和CO濃度的時空變化特征。
總體來說,目前的移動監測鮮有針對特定高密度街區微環境內大氣顆粒物的分布規律和影響因素開展長期監測與系統分析。此次監測選擇了秋季對上海市中心的某高密度街區實施了多次(大氣顆粒物、溫濕度)走航監測,實測時間涵蓋了早晚高峰時段,并且通過固定站和移動監測設備監測數據對比,分析目標街區大氣顆粒物的時空分布特征及其影響因素,為后期大氣顆粒物精細化治理、提升街區空氣品質和街區規劃水平提供科學的依據。
上海市黃浦區占地面積20.46 km2,常住人口65.38 萬[16],人口密度達3.2萬人/km2,PM2.5是影響該區空氣質量首要污染物之一,PM2.5為首要污染物天數占污染總天數的24.4%[17]。黃浦區擁有眾多現代化國際性商業街區,同時也是上海市歷史文化資源豐富的區域,傳統里弄、新式住宅、商貿中心、文旅地標與政治機關的集合,使其擁有網絡密集、功能完善、景觀建設多樣的道路形貌。本研究圍繞上海市黃浦瑞金空氣質量固定監測站(簡稱固定站)選擇了12條橫穿城市核心區、人口熱點地區的街道(見圖1)作為監測區域,包含1條高架道路、3條單行道和3條城市主干道。

圖1 移動監測路線
本研究在2019年秋季進行了6次走航監測,監測工況見表1。監測時段的選擇基于以下考慮:(1)上海市總體空氣質量為優,城市大氣顆粒物背景值較低時,街區內大氣顆粒物濃度的細微變化易被監測到,為影響因素的識別創造了條件。(2)天氣晴朗,規避降水等自然因素的干擾。(3)覆蓋了早晚高峰和非高峰時段,盡可能地涵蓋了工作日人們日常外出活動的時間。

表1 移動監測工況
本研究自主搭建了適用于街區大氣顆粒物走航監測的物聯網移動監測系統,利用監測車搭載自主集成小型監測設備開展走航監測,監測高度約1.8 m,貼近行人的呼吸環境,監測設備具體參數見表2。

表2 監測設備及其參數
1.3.1 大氣顆粒物傳感器校正
監測前首先利用固定站的監測設備進行了儀器對比測試。固定站利用微量振蕩天平元件(TEOM)作為質量傳感器的TEOM 1045儀器監測PM10濃度,TEOM 1045-F儀器監測PM2.5濃度。本研究采用的大氣顆粒物傳感器是基于激光散射法原理進行采樣和傳輸數據。
通過SPSS線性擬合校正后得到式(1)。
Y=0.589X1-0.145X2+12.392
(1)
式中:Y為校正后PM2.5質量濃度,μg/m3;X1為自測PM2.5質量濃度,μg/m3;X2為自測空氣相對濕度,%。
經校正后數據對比分析,移動監測設備與固定站監測數據基本吻合,確保了大氣顆粒物傳感器測量結果滿足準確性和精確度要求,同時證明了移動監測能以高空間分辨率繪制城市空氣質量,且基本能代表空氣污染的長期空間格局[18-19]。
1.3.2 車速敏感性測試
大氣顆粒物傳感器進氣口的設計規避了移動監測過程中風的干擾,為進一步確定設計的有效性,在監測區域內選擇了一條環境空曠、四周無污染源的道路,分別以20、30 km/h的車速勻速行駛經過該路段,同時將車停在該道路旁5 min(即車速為0 km/h)。監測數據對比表明,3種車速下監測的大氣顆粒物平均質量濃度為0.1~0.8 μg/m3。驗證了儀器進氣口的設計能有效規避車速對監測結果的影響。
由于氣象和污染的長途運輸,空氣質量背景值每天都在變化,通常采用時間或空間平滑來減少外界污染源輸入導致的大氣變化[20-21]。本次研究中,移動監測設備采樣的時間間隔是固定的,因此選擇利用保持時間變化率的時間平滑來估算街區顆粒物濃度背景值。在本組數據中,大氣顆粒物濃度變化較大的數值被視為高頻信號,采用快速傅立葉變換的低通濾波算法,過濾去除高頻信號來實現曲線平滑,得到背景擬合值。再將背景擬合值與同時段固定站的平均數據進行對比,以9月20日、10月31日為例,對比結果見圖2。固定站9月20日測得的PM2.5低于背景擬合值,10月31日PM2.5和PM10均遠高于背景擬合值,9月20日PM10接近于背景擬合值。在大氣顆粒物濃度低于和接近于背景擬合值的情形下,由外界因素引起的大氣顆粒物濃度峰值波動更能被監測到,因此較低的背景擬合值可為識別街區中污染影響因素提供條件;反之,背景擬合值較高會掩蓋街區中大氣顆粒物的細微變化,導致局部污染源不易被識別。

圖2 背景擬合值與固定站大氣顆粒物質量濃度對比
由表3可見,除9月20日PM2.5和11月6日PM10外,固定站測得大氣顆粒物質量濃度比街區微環境背景擬合值高出8.1%~242.6%。長江三角洲等重點區域內各省市PM2.5存在明顯相互影響,且受區域外污染源影響大,外來源對上海市PM2.5年均濃度貢獻較大[22]。當外來污染源經過城市上空,位于5樓樓頂的固定站更能及時反饋污染物帶來的大氣顆粒物濃度變化,加之污染氣團被高大建筑阻擋,不易進入近地面街區,近地面的街區微環境受此類污染的影響不大,因此固定站測得大氣顆粒物濃度總體高于街區微環境顆粒物背景擬合值。

表3 固定站大氣顆粒物質量濃度高于街區微環境背景擬合值的平均幅度
為探討大氣污染物的輸入,研究選取固定站測量值較高的3 d,利用HYSPLIT軌跡模型進一步研究了大氣中氣團和粒子運動軌跡。9月19日自北向南由境外遠距離傳輸而來的大氣團,穿過內蒙古、吉林省后到達太平洋海域,在海洋洋流作用下,氣流方向改變,由東北向西南方向運動至上海市,攜帶了外來污染物在城市上方聚集停留。10月31日,大氣由西北向東南方向遷移,經過河南省、安徽省、江蘇省的多個城市后抵達上海市,11月1日該氣團繼續往西運動,在太平洋海面上“掉頭”形成海陸風,將原本吹向海洋的污染物又重新帶回長三角地區,造成城市大環境背景值升高。
基于實測結果分析,結合路況和街區形態識別出4類影響道路局部大氣顆粒物濃度變化的因素。
2.2.1 機動車污染源
車輛的行駛速度與空氣污染物排放濃度密切相關,交通擁堵時,車速緩慢,PM2.5、PM10排放濃度顯著高于非擁堵時段[23]。本研究中平均車速小于5 km/h的路況被定義為交通擁堵,通過監測平臺速度記錄和隨車監測報告來看,交通擁堵通常發生在主干道、狹窄十字路口或是等信號燈時,此時交通密度增大,汽車尾氣在空氣中聚集,大氣顆粒物濃度急劇上升。普通機動車PM2.5、PM10分別上升0.9~26.7、2.9~50.5 μg/m3。
大型機動車的排量比普通機動車大,且多用柴油做燃料,更容易產生煙塵和細顆粒物,據統計貨車大氣顆粒物排放量占汽車總量的90.1%,柴油車排放量分擔率超過95%[24]。因此,大型機動車PM2.5、PM10上升幅度均高于普通機動車,分別上升2.4~38.5、5.0~57.3 μg/m3。
2.2.2 揚 塵
揚塵、顆粒物在風力作用下極易擴散,增加了道路塵負荷[25]。在實測區域內存在兩處施工現場,現場施工原料、施工設備和加工過程均暴露在戶外,PM2.5、PM10分別上升9.3~12.3、5.7~27.2 μg/m3,其中PM10上升更明顯。
道路清掃作業會將原本沉積在地面上的浮塵再次揚起,氣流作用細顆粒物從粉粒體中分離飛揚,PM2.5和PM10濃度均有明顯的升高,特別是在峽谷型道路中,更容易形成極高峰值。PM2.5、PM10分別上升5.1~16.2、21.3~57.3 μg/m3,其中PM10上升更明顯,說明道路中懸浮顆粒物以PM10為主,這與前人通過數值模擬研究所得出的結論[26]吻合。
2.2.3 街區形態
車輛在十字路口受交通信號燈限制易造成短時滯留,頻繁起步而排放的高濃度汽車尾氣在街區內聚集。同時,十字路口拐角處的水平渦旋會將主干道上的大氣顆粒物帶入輔道[27],導致廢氣排放量升高。十字路口PM2.5、PM10分別上升1.0~11.0、2.8~25.2 μg/m3。
在監測區域內擁有3條單行道,道路寬度≤3.5 m,歸為狹窄道路。狹窄道路在高峰時段容易造成交通擁堵,加之道路兩側高大的居民樓在一定程度上抑制了空氣對流,使汽車尾氣在峽谷內滯留,引起街區整體大氣顆粒物濃度增高。狹窄道路PM2.5、PM10分別上升2.2~4.5、6.1~18.3 μg/m3。
城市高架作為重要的交通樞紐橫跨于主干道交匯上方,蓋狀的特殊結構讓高架下的空間在垂直方向上受到“蓋子效應”的影響[28]。高架橋會阻攔裹挾著大氣顆粒物向上運動的氣流,其無法擴散便回落至高架橋下。城市高架PM2.5、PM10分別上升1.9~35.4、6.2~53.0 μg/m3。針對實測中出現的高架橋下大氣顆粒物濃度反而降低的情況,根據許曉秦[29]的研究分析,三維峽谷街道受垂直風向的影響在高架側面形成再循環區域,導致污染物濃度降低。
在本次研究中,林蔭道道路微環境的大氣顆粒物含量偏高,PM2.5、PM10分別上升1.0~14.4、2.4~28.4 μg/m3。根據段棟文[30]的研究分析,該區域內林蔭道兩旁種植的均為喬木,高度達數十米,離污染源較遠,在近地面范圍內屏蔽大氣顆粒物的效果不佳,且喬木樹冠較大、植物孔隙率低,不僅會降低區域風速,樹冠還會將污染物往下壓,不利于顆粒污染物的擴散。
2.2.4 社會因素
加油站中存在揮發性強、化學活性高的油氣,會與其他污染物形成固態、液態或兩者并存的二次細顆粒物。因此,監測車駛入加油站加油時,大氣顆粒物濃度會上升,PM2.5、PM10分別上升6.0、6.6 μg/m3。
街區中存在醫院、學校等公共場所,會發生規律性人流、車流聚集的情景,場所周圍移動污染源的增多,易引發擁堵導致大氣顆粒物上升。PM2.5、PM10分別上升0.9~13.8、5.9~44.4 μg/m3。
對比分析早晚高峰與非高峰時段大氣顆粒物質量濃度分布,限于篇幅以10月31日部分時段PM2.5為例,結果見圖3。早晚高峰時段多條街道出現了高濃度大氣顆粒物污染;相同路段,早晚高峰時段大氣顆粒物濃度比非高峰時段高。出行時間集中、交通密度增大、移動污染源增多、擴散條件差,是早晚高峰時段大氣顆粒物濃度整體上升的主要原因。

圖3 10月31日部分時段PM2.5分布
在高峰時段內對目標街區進行了2~3次走航,單次監測時長為30~60 min。采集數據量較大,加上監測日天氣良好、交通出行量穩定,結果能一定程度上反映工作日街區內的大氣顆粒物濃度變化特征。監測區域的早晚高峰監測結果見表4。晚高峰時段PM2.5均值均高于非高峰時段。9月20日非高峰時段PM2.5均值比早高峰時段高,11月1日則結果相反,因為光化學氧化反應對PM2.5中二次組分的形成有顯著的促進作用[31],9月20日為初秋,日出時間較早,光化學作用強烈,有大量的二次有機氣溶膠生成,增加了非早高峰時段PM2.5濃度,11月1日步入深秋,光化學作用弱,不易生成二次組分。

表4 監測區域早晚高峰與非高峰時段PM2.5質量濃度
街區空間內的大氣顆粒物濃度與背景值、污染源瞬時排放量和擴散條件息息相關。(1)大氣團裹挾污染物遷移,引起城市上空大氣顆粒物濃度升高,此時街區微環境內大氣顆粒物濃度受環境背景值影響。當背景值較低時,街區內大氣顆粒物濃度變化和影響因素易被監測和識別。(2)機動車污染源對環境大氣顆粒物濃度貢獻最大,其中柴油車是需要重點控制大氣顆粒物排放的對象。早晚高峰時段,交通密度增大,道路上大氣顆粒物濃度更容易出現峰值。(3)戶外施工和道路清掃引起的揚塵在機械力和風力作用下向周圍擴散,導致大氣顆粒物濃度上升,其中PM10上升更明顯。(4)街道峽谷構造影響大氣顆粒物擴散;城市高架抑制地面道路機動車的尾氣垂直擴散;十字路口拐角處受水平渦旋和上升渦旋的作用,易引起大氣顆粒物濃度升高;樹木過高和過密會降低風速,阻礙顆粒物垂直方向上的擴散。
在今后的研究中一方面應增加不同情景下的監測,如在休息日或是選擇在不同氣象條件下進行監測,從而擴大樣本,更合理地總結顆粒物濃度分布;另一方面,進一步量化機動車的數量和類型、街區形態參數。