基于摻鉺晶體的光量子存儲和調控*

周湃 李霞霞 邢雪燕 陳宇輝 張向東

(北京理工大學物理學院,先進光電量子結構設計與測量教育部重點實驗室,納米光子學與超精密光電系統北京市重點實驗室,北京 100081)

1 引言

隨著技術的進步,人們對于光子、原子和分子等量子系統的觀測和調控能力有了巨大的提升.通過對量子疊加態和量子糾纏態等非經典態的精細調控,人們提出了量子計算、量子通信和量子精密測量等一系列新的技術思想.這些技術在計算速度、信息安全能力和測量靈敏度等多方面都展現出了相對于經典技術的原理性優勢[1,2],在未來科技發展、國防和經濟建設上將可能產生顛覆性的影響,因而引起了各國政府和跨國公司的關注.

為了實現這些遠景目標,人們在多種物理系統上開展了探索研究,包括了從光子[3]、原子[4,5]、電子自旋[6]和核自旋[7]等自然量子比特,到超導線路比特[8]和半導體量子點[9]等人工量子比特的多種體系.目前看來,不同的體系在實現不同的量子功能上各有各的優勢.例如光子系統,尤其是波長1.5 μm 的光子特別適合用于基于光纖網絡的量子信號傳輸;此外,超導量子比特可以構建量子邏輯門,并且易于集成,在實現量子處理器上有著很大的優勢[8];電子自旋或者核自旋則擁有很長的相干時間,非常適合用于構建量子存儲器[10].

然而,一個具有實用意義的量子系統,一般都需要同時具備上面所述功能中的幾個.比如說,一個由兩臺量子計算機組成的小型量子網絡就會同時涉及到量子信息的產生、處理、同步、傳輸以及存儲.遺憾的是,與集成電路中電子基本可以實現大部分運算功能的情況不同,目前在量子信息領域的應用中尚未發現可以同時兼備上述所有功能的體系,而且,在已知范圍內找到這樣材料的希望也非常渺茫.因此,人們提出利用多種材料體系組成雜化量子系統(hybrid quantum systems),通過結合不同材料的優勢來實現復雜的量子信息處理功能[11-13].圖1 所示為一些代表性的量子系統在組成雜化量子系統時各自具有的優勢,以及各個不同系統之間可能的互聯技術[13].近年來,關于雜化量子系統這一領域的研究發展非常迅速,產生了許多新的學科交差方向.雖然目前還沒有一種材料在所有的指標上都明顯優于其他系統,但是兼顧其中某幾項關鍵性的功能是可能的.在單一材料體系上實現盡可能多的量子功能,除了會帶來原理上的簡單和設計上的方便以外,還會在大規模應用當中展現出極大的成本優勢,對于量子信息的發展具有重要的意義.

圖1 若干代表性量子體系的特征參數[13].不同材料在圖中的位置是根據該體系本身的相干時間(x 軸)和工作頻率(y 軸)排列的.例如,核自旋和電子自旋在低溫下具有較長的相干時間;超導量子比特、量子機械系統和微波光子腔與傳統電磁波有很強的耦合作用;同時通信波段的光子在信息的長距離傳輸方面具有無可比擬的優勢Fig.1.Blocks of hybrid quantum systems[13].Some typical systems with different functionalities are placed in the diagram according to their coherence time (x axis) and their excitation frequencies (y axis).For example,nuclear spins and electron spins feature with their long coherence time;superconducting qubits,quantum mechanical systems and microwave cavities can be strongly coupled to electromagnetic fields in radio or microwave frequencies;and photons at telecom wavelengths are unparalleled in sending information over long distance.

摻雜鉺離子的晶體材料正是這樣一個可以實現多種關鍵量子信息處理功能的硬件平臺.這是由它本身的材料特性決定的.具體來說,摻鉺的晶體材料具有以下優勢:1)首先,鉺離子在1.5 μm 波段處存在光學吸收.這是鉺離子的獨特優勢,使得基于它開發的系統可以和現有的光纖網絡兼容,有巨大的應用前景.2)具有很長的光學相干時間和自旋相干時間[6].稀土元素摻雜晶體最突出的特點之一就是具有很長的相干時間,鉺作為稀土元素的一種當然也不例外;而這一特性在許多的量子技術中(量子存儲、量子頻率轉換等)都是至關重要的.3)具有豐富的自旋能級結構[14].這些能級結構可與微波或射頻波段的電磁波發生耦合,因而除了光學技術以外,還可以基于電學手段實現多種精細的相干操控.4)作為一種固態材料,可以方便地進行器件的加工.特別在面向大規模集成應用對器件的微型化需求時,固態平臺更是具有天然的優勢.5)鉺離子在晶體中非均勻線寬和均勻線寬的差別較大.這代表著在信息處理技術中,可以方便地使用波長復用技術,實現多模應用,從而提高信息處理的帶寬[14].此外,摻鉺晶體還具有不存在空間擴散導致的退相干效應、光譜性質穩定等許多優點.摻鉺晶體上述的這些特性,使得它在實現多功能的雜化量子系統上存在很大的優勢.本文將結合摻鉺晶體的性質,討論其在量子信息技術關鍵節點中的應用,主要包括其在量子存儲、量子頻率轉換、量子光源以及量子邏輯處理器等方面的應用進展,并著重對其中的關鍵問題進行分析和討論.

2 光量子存儲

量子存儲—將光的量子態存儲到物質當中,然后根據應用需求再以光的形式將量子態讀取出來—是眾多光量子技術的共性基礎技術,在確定性單光子源、量子精密測量和量子計算等多個領域都有著至關重要的作用,被研究人員認為是一種“全方位”的量子器件[10,15].特別是隨著近幾年量子計算和長距離量子通信的快速發展,研制量子存儲器的重要性變得更加迫切;因為無論是量子計算機之間的信號同步,還是長距離量子通信所需的量子中繼,一個高效率、長相干存儲時間的量子存儲器都是必不可少的.

摻鉺晶體正是構建量子存儲器的優選材料之一.前面已經提到,稀土摻雜晶體相對于其他材料最突出的優勢之一就是具有很長的相干時間.相干時間指的是電子被激發以后可以保持在某種相干疊加狀態的時間長度.目前稀土材料中實現的自旋相干時間最長可達6 h[16],為所有材料之最.這一紀錄由澳大利亞國立大學的Sellars 研究小組[16]在2015 年利用 ZEFOZ (zero first-order Zeeman effect)技術在銪(Eu)摻雜的YSO 晶體中實現.另外,由于光纖在信號的低損耗傳輸上具有無以倫比的優勢,未來的全量子網絡大概率還將依托于光纖網絡建立,而稀土鉺元素在1.5 μm 處的輻射峰與光纖低傳輸損耗的窗口完全匹配,對于構建兼容光纖網絡量子存儲器的重要性是不言而喻的.因此,國際上已有許多研究組一直都致力于發展基于摻鉺晶體的量子存儲器.鉺離子在不同材料體系中的相干特性也得到了較為廣泛的研究,已經有多個綜述文章具體地討論了摻鉺晶體在不同溫度和磁場下的光量子存儲特性[6,17,18].讀者可以在相關文獻中獲得關于摻鉺晶體許多的材料特性,本文將不再重復這些內容,而是著重討論近期在基于摻鉺晶體量子存儲中采用的一些新的技術方案.

2.1 延長相干存儲時間

在低溫下,稀土離子的退相干主要是由周圍環境中的磁噪聲導致的.組成晶體的各種離子自身都會具有磁偶極矩(電子自旋磁偶極矩或者核自旋磁矩),在有限溫度下這些磁矩會發生無規則的抖動而產生環境磁噪聲,如圖2(a)所示.假設某個時刻在激光場的作用下,某個位置離子被激發,并且和其他離子處于一種相干疊加的狀態;那么對于這個被我們觀測的離子來說,周圍環境的磁偶極矩抖動會導致本地的磁場發生微小的變化 ΔB,進一步會使得目標離子的躍遷頻率發生變化 Δω.由于磁擾動是隨機無規則的,Δω也是無規則的;隨著時間的遷移,躍遷頻率上的微小變化會逐步累積,整體效果相當于給該離子疊加上了一個隨機的相位,進而導致該離子不能再和其他離子繼續保持相干疊加的狀態,這就是一般所說的退相干.如果環境磁場變化為 ΔB,對于有電子自旋的系統來說,躍遷頻率的變化范圍在 ΔB·μe;對于只有核自旋的原子來說,頻率變化的范圍在 ΔB·μn,其中μe=9.2-24J/T 是電子玻爾磁子,μn=5.01-27J/T 是核磁子.從數值上可以看出,由電子自旋相互作用導致的退相干一般要比核自旋導致的噪聲在數值上大一千倍左右;正因如此早期對稀土摻雜晶體相干特性的研究都主要集中在沒有電子自旋的鐠(Pr)和銪(Eu)等離子上(具有偶數個電子的稀土離子被摻雜到晶體材料后,在晶體場的作用下會形成一個等效電子磁矩為零的能級).為了保證較長的相干時間,在選擇宿主晶體的時候應該盡量保證晶體材料的所有構成元素都只具有很小的核自旋.而對具有電子自旋磁矩的稀土離子,比如鉺離子,在實驗室獲得的相干時間相對而言都要短一些[6].由鉺離子之間的電子自旋相互作用導致的磁噪聲是限制摻鉺晶體材料應用到量子存儲上的重要原因之一.

圖2 晶體材料中磁噪聲導致的退相干效應 (a)晶體中的離子本身都具有電子自旋磁矩或者核自旋磁矩.溫度不為零時,這些磁矩會發生無規則的抖動,從而改變我們觀測的某個離子的局域磁場,使得它的躍遷頻率發生變化 Δ ω .(b)電子自旋的塞曼效應.對于自旋 S =1/2 的電子系統,在外加磁場的情況下,能級會發生劈裂,自旋能級之間的躍遷頻率ω 也是隨外加磁場而變化的.由塞曼效應導致的能級劈裂是線性的.(c)鉺離子的超精細能級相互作用.對于167Er 離子來說,其電子自旋哈密頓量除了包含塞曼效應項,還存在電子自旋和核自旋的超精細相互作用項 I ·A·S .167Er 完整的自旋哈密頓量應為H=μeB·g·S+I·A·S+I ·Q·I +μnB·I,其中 g 是電子的塞曼矩陣,Q 是電四極矩陣,gn=-0.1618 是核g 因子.在存在超精細相互作用時,離子能級結構對外界磁場變化的響應會變成非線性的,使得在某些特殊的外加磁場下躍遷頻率對磁場變化的一階導數為零,?ω/?B=0Fig.2.Magnetic decoherence in crystals.(a) Ions that form a crystal possess electron spins or nuclear spins,which are cartooned as small magnets here.With environment temperature above zero,these magnets vibrate around their lattice positions.As a result,a vibrating magnetic field is added to the local field of a targeted ion and its transition frequency is changed by an amount of Δ ω .(b) Zeeman effect of electron spins.For electrons with spin S =1/2,applying a magnetic field splits the energy levels.The transition frequency ω is linear to the applied magnetic field.(c) Illustration of the hyperfine structure of erbium ions.For 167Er ions that possess both electron spins and nuclear spins,the spin Hamiltonian is H =μeB·g·S+I· A ·S+I ·Q·I +μnB·I ,whereμe is the Bohr magneton,B is the applied magnetic field,g is the Zeeman g-matrix,A is the hyperfine matrix,Q is the electric quadrupole matrix,μn is the nuclear magneton,and gn=-0.1618 is the nuclear g factor.Due to the hyperfine interactions,the transition frequency ω is no longer a linear function of the applied magnetic field,which leads to ? ω/?B=0 at some specific magnetic field.

要提高摻鉺晶體的相干時間,最直接的方法是降低系統的工作溫度,這樣磁場的擾動自然就會減小.當然,降低溫度的方法無論是對于電子自旋系統還是核自旋系統都是普遍適用的.另外一種方法是給材料施加一個強的磁場,鉺離子的電子自旋在外加的強磁場下會保持更為固定的指向,更不容易發生抖動,從而大大減小了環境的磁場噪聲 ΔB.利用此方法,研究者們在1.5 K 溫度和7 T 外加磁場的條件下,在摻鉺硅酸釔晶體(erbium doped yttrium orthosilicate,Er:YSO)測得其光學激發態的相干時間為 4 ms,已經接近了其光學激發態11 ms 的壽命[19].受限于激發態的自發輻射壽命,要進一步延長相干時間,則需要利用鉺離子光學基態的超精細能級結構,這就需要用到鉺的同位素167Er.最近,澳大利亞Sellers 研究小組[20]在167Er:YSO材料上,利用7 T 的強磁場將鉺離子的磁取向凍結,大大減小了鉺離子自旋磁矩抖動,從而減小環境磁場噪聲 ΔB,獲得了1.3 s 的相干時間.

這些方法的思路都是通過減小外界的磁場擾動 ΔB來延長相干時間,也可以從另外的角度,通過降低離子對磁抖動響應的敏感程度來延長相干時間,這正是ZEFOZ 的技術思想[21].對于一般鉺離子的電子自旋能級來說,當存在外加磁場時,由于塞曼(Zeeman)效應,簡并的自旋能級會發生劈裂,如圖2(b)所示.這種情況下鉺離子躍遷頻率對磁場變化的一階響應不為零,?ω/?B/=0,離子對環境磁噪聲的響應就在 ΔB·μe量級.值得注意的是,鉺的同位素167Er 除了具有電子自旋S以外,還具有核自旋I,電子自旋和核自旋的相互作用導致了能級的超精細結構(hyperfine structure).這種相互作用會導致在某些特定的外加磁場條件下,離子能級結構對外界磁場變化的響應變得非線性,此時其對外界磁噪聲的一階響應為零,?ω/?B=0,如圖2(c)所示.這表示如果能找到這樣一種特定方向、特定強度的磁場,那么體系對外界磁擾動會變得非常不敏感,有利于獲得超長的相干時間.如何在三維空間中找到這樣一個特殊的磁場,正是ZEFOZ 技術的難點.目前ZEFOZ 技術目前也只在Pr[21],Eu[16,22]和鐿(Yb)[23]少數幾種稀土元素中實現.國際上也有一些研究組正在開展將ZEFOZ 技術應用到167Er 摻雜的晶體材料上的相關研究[24-26];一旦實現,預期獲得的相干時間將超過1 s.由于這樣的相干時間是在通信波段獲得的,其對于建立兼容現有光纖網絡的量子存儲器十分重要.然而,目前這方面工作的困難主要還是在于167Er 離子能級的復雜度.對于已經利用ZEFOZ技術實現量子存儲的Pr,Eu 和Yb 來說,它們都具有非常簡單的超精細能級結構,然而167Er 離子在晶體中的等效電子自旋為S=1/2,核自旋為I=7/2,這意味著其光學能級會劈裂成16 個超精細能級;這些能級兩兩之間的躍遷都不是完全禁閉的,可能存在的躍遷有120 個.這種復雜度的提升對使得對167Er 自旋哈密頓量的參數測量十分困難[25-27],如何精確地測量出其能級分布以及各個躍遷的躍遷強度仍然依賴實驗方案的精細化.

2.2 零磁場下的量子存儲

超精細相互作用雖然使得167Er 的能級結構異常復雜,但也帶來了一些獨特的優勢—在零磁場下,167Er 超精細能級之間的所有躍遷都是ZEFOZ躍遷.如圖3 所示為零磁場下167Er 基態能級隨外加磁場的變化圖,在 ΔB很小的情況下,這些能級曲線在B=0 處的曲率都為零,能級間所有的躍遷對外界磁噪聲的一階響應全部滿足?ω/?B=0 .

這樣一種條件最顯而易見的優勢首先體現在實現的困難程度上.在三維空間中找到一個特定的ZEFOZ 磁場不僅需要依托超導磁體,還需要借助于精細的測量和控制技術,難度較大.相對來說,實現零磁場只需要利用高導磁率金屬屏蔽地磁場即可,技術難度大大降低.另外,零磁場工作條件還意味著對超導技術的兼容(一般外加磁場都會影響到材料的超導特性),大大便利了微波波段的量子存儲器的研制[25].超導量子比特是目前量子計算平臺非常有希望的競爭者之一[28,29],其工作波段主要在10 GHz 左右的微波波段;研制微波波段的量子存儲器可以實現多種依賴于寄存器的量子算法,對于拓展量子計算機的能力具有重要的意義.但是,微波波段的量子存儲器面臨的困難比光量子存儲器更多,主要因為微波量子存儲器要求存儲介質本身和微波有較強的相互作用,這使得基于核自旋的量子存儲器都難以勝任這一工作(核自旋磁矩只有電子磁矩的千分之一);另一方面,基于電子自旋的量子存儲器雖然可以和微波實現較強的耦合,但是其相干存儲時間往往又難以滿足需求[30].同時,由于超導電路對磁場的敏感性,上文所述的需要外加磁場的ZEFOZ 技術也很難應用到超導體系中.

摻雜167Er 的晶體材料則有望在這方面取得突破.對167Er 來說,在零磁場下超精細能級主要是由電子自旋和核自旋的相互作用I·A·S導致.這表示基態的超精細能級本質上是電子自旋的一種線性疊加態,可以和微波光子發生較強的相互作用.另外在相干時間方面,從圖3(b)可以看出,零磁場附近的能級全部滿足?ω/?B=0,基態能級間的躍遷都具有ZEFOZ 的特性.因此,零磁場下的167Er 離子不僅可以和微波有較強的相互作用,還可以保持較長的相干時間,有望在一個和超導量子比特兼容的平臺下實現微波波段的量子存儲.目前,通過在零磁場下尋找鉺離子的ZEFOZ 躍遷,已經實現的相干時間為1.6 ms[31],遠高于之前在零磁場下觀測到的50 μs 的相干時間[32].如圖3(b)所示,雖然167Er 在零磁場下的躍遷都是ZEFOZ躍遷,但是一些躍遷具有更加平緩的二階導數?2ω/?B2,對應更長的相干時間.然而,目前在實驗上觀測到的零磁場躍遷都不是最優的ZEFOZ躍遷[31],我們還是希望能找到一個不僅二階導數平緩,而且和微波也有較強耦合的躍遷能級.目前人們對167Er 超精細能級的了解還不足以給出準確的預測,要在零磁場下利用ZEFOZ 躍遷實現長時間量子存儲,還有待于對其超精細能級的進一步細化測量.對于S=1/2和I=7/2 的167Er 離子來說,這仍然是一個較為困難的事情.值得一提的是,上述1.6 ms 的相干時間是在3 K 的溫度下獲得的[31];實驗數據表明,隨著溫度的下降(比如降到mK 級別),這一相干存儲時間還可以大幅提高[31].我們認為零磁場下摻鉺晶體的存儲特性還有很大的探索空間.

圖3 167Er:YSO 晶體的基態能級在外加磁場下的變化情況 (a) 167Er:YSO 的16 個超精細能級隨外加磁場的變化情況,其中b 和c 標記了圖(b)和(c)對應的區域;(b)箭頭b 對應區域的能級變化情況;(c)箭頭c 對應區域的能級變化情況Fig.3.Hyperfine structure of 167Er:YSO as a function of applied magnetic field.(a) The ground state of 167Er:YSO consists of 16 hyperfine energy levels,all of which show nonlinear behaviour around B =0 .Letter b and c indicate the regime of panel (b) and (c).(b) Zoomed picture of energy level as indicated by b in panel (a).(c) Zoomed picture of energy level as indicated by c in panel (c).

2.3 摻鉺晶體的微納量子存儲

類似于現代計算機技術和信息網絡技術對集成電路的依賴,未來的全量子網絡應用[32,33]也需要處理高復雜度的各種問題,必然也會對量子存儲器提出小型化、集成化的需求.器件集成化的優勢在于可以用非常小的體積實現盡可能多的功能,并且具有可靠性高、成本低、便于大規模生產等優點.在全量子網絡的構建中,可集成的量子存儲器不僅可以處理大量節點的同步通信問題,更可以與現有的光波導、集成光源等器件進行互聯,具有廣闊的應用前景.

目前,基于稀土摻雜晶體可集成量子存儲器的研究還處于探索階段[34],主要的技術思路包括兩類,見圖4.一種方式是直接在晶體材料上進行微納加工.主要采用的工藝方法包括離子擴散[35-37]、激光直寫[38,39]和聚焦離子束刻蝕[40,41]等,如圖4(a) —圖4(c)所示.2011 年,加拿大卡爾加里大學的研究小組利用離子擴散技術,在鈮酸鋰晶體材料上制備出波導結構,實現了對糾纏光子的量子存儲[36];2019 年,美國加州理工的研究小組通過在Er 摻雜的 YSO 晶體上直接用聚焦離子束刻蝕的方法加工出了一維光子晶體腔結構,實現了單光子的量子存儲[40];2020 年,中國科學技術大學的研究小組通過在銪(Eu)摻雜的YSO 晶體上利用激光直寫制備波導的方式,實現了按需讀取的量子存儲[38,39].這種直接在晶體上進行加工的方式雖然可以用于研究單個微納光量子存儲器的性能特性,但是其局限性在于難以集成多種復雜的光學結構.不同于成熟度非常高的硅基光芯片,如何在摻雜晶體上制備光分束器、光耦合器等器件,并實現不同器件間的片上互聯等問題仍然缺乏成熟的解決方案,還有待更深入且持續的研究.

圖4 基于摻鉺晶體可集成量子存儲器的主要技術方案 (a) 在鈮酸鋰晶體材料上通過離子擴散制備波導結構的量子存儲器[37];(b) 利用聚焦離子束刻蝕技術在 YVO 晶體上制備一維光子晶體結構的存儲器[41];(c)采用激光直寫技術在 YSO 晶體上制備波導結構的存儲器[38];(d) 在 YSO 晶體上制備硅基光子學結構的存儲器[42]Fig.4.On-chip erbium quantum memories:(a) Quantum memory based on erbium-and titanium-indiffused lithium-niobate waveguide[37];(b) nanophotonic quantum memory by using focued-ion-beam to fabricate a one-dimensional photonic cavity in a YVO crystal[41];(c) waveguide memory fabricated by femtosecond-laser micromachining on the surface of a YSO crystal[38];(d) quantum memory comprised of an amorphous silicon (αSi) waveguide on a YSO crystal[42].

另一種方法是把硅材料結構引入到摻鉺晶體中.利用傳統硅基集成光學的研究成果,在稀土鉺摻雜晶體上制備1.5 μm 波段的硅基光學結構,通過硅材料和稀土摻雜晶體構成的雜化體系來構建量子存儲器.2021 年美國加州理工大學的研究小組通過在摻鉺的YSO 晶體上沉積非晶硅(αSi)并制作硅波導和一維光子晶體腔,利用鉺離子的斯塔克頻移效應(Stark shift)實現了電調制的多功能量子存儲[42].這種基于硅和晶體材料復合體系(hybrid system)的技術方案最突出的優勢在于可以充分利用硅基光子學的研究成果,可集成性極好,并且有望最終實現和現有硅基光學芯片的互聯,具有巨大的應用前景.此外,這種方法還避免了對摻鉺晶體材料的加工,很大程度上減少了由于微納加工而引入的晶體缺陷,有希望獲得接近于塊狀晶體材料的相干時間.然而,對于這種硅基復合材料體系來說,其易于集成的特性是由硅材料高折射率帶來的,因此也伴隨著一個很大的缺點:光場大部分都被局域在硅材料內,從而使得光場不能有效地和稀土離子發生相互作用,如圖4(d) 所示.這樣不僅使得對稀土離子的相干操控變得困難(需要更強的光場來實現相干操作),還限制了存儲效率的提高(只有很少部分的光會被稀土離子吸收).

綜上所述,在構建基于摻鉺晶體的可集成量子存儲器上,直接對晶體進行加工的方式可集成性較差,而集成性良好的硅基復合結構不能有效地使光場和鉺離子發生相互作用.由于這些因素的限制,已有的可集成量子存儲器在許多參數指標上都遠落后于在非集成系統上的實驗結果:在相干存儲時間這一指標上,現有的集成量子存儲器基本都處于ns 或者是μs 級別[36,37,41],低于塊狀晶體材料中ms 甚至s 級別的相干時間;而對圖4(d)所示的硅基復合材料體系的微納量子存儲器來說,其存儲效率只有0.4%[25],也遠遠低于塊狀晶體材料的40%的實驗數據[43].

除了常見的YSO 和YVO 晶體以外,研究者們還積極發掘其他材料體系來構建集成量子存儲器.而其中一個非常有代表性的材料是摻鉺鈮酸鋰薄膜材料[44].鈮酸鋰晶體具有卓越的電光和非線性光學性質,被認為是光子學中的“硅”材料.特別是隨著近期絕緣體上鈮酸鋰薄膜(lithium-niobateon-insulator,LNOI)制備技術的商業化,基于鈮酸鋰薄膜材料平臺的集成光子學研究獲得了飛速的發展[45,46].國際上已有多個研究者嘗試將鉺離子摻雜到鈮酸鋰薄膜材料上[47-50],并進行量子存儲的相關研究[44,51,52].這一方面的研究工作才剛剛起步,鉺離子(特別是167Er)在鈮酸鋰薄膜材料中的各種特性參數還需要通過進一步的實驗測量給出.而薄膜材料除了鈮酸鋰以外,其他的摻鉺薄膜材料,比如Er2O3[53,54]等也展現出了很好的應用場景.

另外,研究者們對基于摻鉺光纖構建量子存儲器的可行性進行了深入的探索[55-60].光纖已經深入影響我們生活的方方面面,各種相關技術已經高度成熟.可以說,如果能有技術手段將摻鉺晶體優良的相干特性移植到摻鉺光纖上來,那么光纖將是最理想的材料.2015,加拿大卡里加爾大學Tittel研究小組[55]在20 m 長的摻鉺光纖上將與790 nm光子糾纏的1.5 μm 的光子存儲起來.隨后,他們進一步在摻鉺光纖上實現了帶偏振自由度光量子態的存儲,讀取保真度為99.6%[56];考慮到光網絡中不同的器件可能具有不同的工作波長,他們還在1.5 μm 的摻鉺光纖量子存儲器和794 nm 的晶體量子存儲器之間實現了量子糾纏.值得一提的是,目前基于摻鉺光纖的量子存儲器都是基于原子頻率梳(atomic frequency comb)的存儲技術構建的.原子頻梳技術需要將原子的非均勻展寬制備成周期性的梳狀吸收結構,通過這些離子對光的吸收實現存儲功能,并通過周期性不同頻率的離子之間的相干自發輻射來實現信號的讀取;目前已經實現弱相干態光子源、宣布式單光子源、糾纏光子對等光量子態的存儲[18].該存儲技術具有多模以及寬帶存儲的優勢,而光纖中鉺離子較大的非均勻展寬更是將原子頻率梳存儲技術在多模應用上的優勢充分展現出來.2016 年,加拿大Tittel 研究小組[58]進一步在摻鉺光纖中實現了時域帶寬接近800 個模式的量子存儲.最近,電子科技大學的研究小組不僅深入研究了摻鉺光纖在mK 溫度中的量子存儲特性[59],還在該光纖中通過制備5 個10 GHz 寬的原子頻率梳吸收帶,實現了1650 個模式的量子存儲[60].

正如量子比特的可集成性是量子計算展現強大算力的重要條件,雖然現在微納量子存儲的研究還處于起步階段,但是要滿足未來全量子網絡應用的需求,集成化似乎是一個必然的方向,這還有待研究者們在原理、材料和工藝上的進行系統探索才能形成一個有效的解決方案.

3 量子頻率轉換器

目前構建量子計算硬件平臺較為成熟的當屬超導量子比特系統,特別是在大規模集成化以及集成工藝這兩個重要指標上,超導比特都展現出了遠勝于其他系統的優勢[8,12].類似于現在的互聯網給社會帶來的深刻影響,如果能夠把多個量子計算機連接起來組成一個全量子網絡,其中可能蘊涵的應用前景將是難以估量的[32,33,61].然而超導量子比特的工作波段一般在幾個GHz 的微波頻率上,如果直接用微波通道將量子計算機進行互聯,則需使得整個傳輸通道都處在mK 的溫度之下(根據熱平衡下的玻爾茲曼統計分布,當微波頻率為10 GHz時,需要把溫度降到100 mK 以下才可以有效減少熱噪聲).2020 年3 月,蘇黎世聯邦理工學院在首次實現量子計算機互聯的技術方案中就是用一個5 m 長的mK 級別低溫管道將兩個超導量子比特計算機連接起來[62],這是國際首個量子計算機網絡.這樣的組網互聯方案對促進相關領域的研究有著非常重要的意義,但是由于高昂的成本和復雜的工藝,很難被推廣應用.考慮到現有的光纖網絡技術可以在1.5 μm 波段實現低噪音的遠距離傳輸,如果能夠研制出將單個微波光子轉換成單個可見光光子的量子頻率轉換器,將對微波光子的傳送需求轉移到對1.5 μm 光子傳送上來,對量子信號的傳送就相對簡單得多[63].因此,隨著量子計算技術的發展,單個微波光子轉換成單個可見光光子的量子頻率轉換器也逐漸成為量子網絡技術的一個關鍵節點[61,64].可以說,電光轉換在傳統信息網絡具有什么樣的地位,那么量子頻率轉換器也將在量子信息的應用中具有類似的地位.

這樣一種頻率轉換要求高的轉換效率、低的轉換噪聲以及足夠的工作帶寬等.目前,在實現微波光子到可見光光子的量子轉換上,研究者們已經提出了許多可能的技術方案,主要的研究系統包括非線性電光材料、光機械系統、磁光材料、里德伯原子系統以及摻鉺晶體材料等[61,64],但是仍然沒有系統在所有的性能參數上都滿足量子頻率轉換的需求,一些關鍵的技術問題仍然有待深入研究解決.在所有的這些系統中,目前轉換效率最高的是光機械系統[65,66],其量子轉換效率高達47%[66],即有近一半的概率將輸入的單個微波光子轉換成可見光光子輸送出去;但是這一方案的局限在于光機械系統本身較低的振動頻率而導致的較大的熱噪聲和較窄的工作線寬(kHz 級別).

摻鉺晶體在1.5 μm 處有非常好光學特性,同時具有電子自旋的鉺離子和微波光子有較強的相互作用,因而非常適合用于將微波光子轉換到通信波段的光子.新西蘭奧塔哥大學Longdell[25]教授研究組提出了一種非常簡潔的技術方案,可實現量子效率為100%的低噪聲頻率轉換.首先,利用摻鉺晶體存在光學躍遷和微波躍遷且非均勻線寬較窄的特點(Er:YSO 的光學吸收線寬約為400 MHz,微波線寬約為5 MHz[25]),通過使材料工作在共振吸收頻率附近,便可獲得非常大的非線性效應.進一步,通過使用光學腔和微波腔同時增強摻鉺晶體和微波光子、可見光光子之間的相互作用,便可實現量子效率為100%的低噪聲頻率轉換(圖5(a))[63].相對于其他的系統,這一方案的優點首先在于結構簡單,容易器件化;另外,與光機械系統中需要極低的溫度保證系統處在機械振動的基態不同,摻鉺晶體只需要把環境冷卻到微波頻率GHz 對應的溫度即可,在低噪聲工作方面有較大的優勢.2016 年,Jevon Longdell 研究小組[67]利用loop-gap 微波腔在微波波段增強光和物質的相互作用,在摻鉺晶體上實現了效率為 1 0-12的微波光子到可見光光子的轉換;隨后他們通過進一步把光學腔引入到系統中,將轉換效率提高到了 1 0-5的水平(圖5(b))[68].在他們的實驗中,限制其轉換效率的主要因素是其4 K 的工作溫度,在這一溫度下,5 GHz 微波信號對應鉺離子的兩個躍遷能級之間的電子布居數幾乎是相等的.如果可以進一步降到mK 溫度以下,那么所有的電子都會被冷卻到自旋基態,材料的非線性將大大增強.計算表明,在100 mK 的溫度下,其轉換效率可以直接提高到80%[69].當然,在mK 溫度下的實驗將面臨一系列技術上的困難[70],包括泵浦光帶來的熱效應,以及如何在極低溫下調節腔頻等,但是目前并沒有發現原理上的不可行性,摻鉺晶體仍然是量子頻率轉換的優選材料.

圖5 基于摻鉺晶體量子頻率轉換 (a) 一種實現微波光子到1.5 μm 光子的量子轉換器.摻鉺晶體提供實現頻率轉換所必需的電光非線性,然后分別用光學腔和微波腔來增強在各自波段的光和物質相互作用.這樣一種技術方案原則上可以在低噪聲的條件下實現量子效率為100%的頻率轉換[63].(b) 基于摻鉺晶體的量子頻率轉換實驗,實現量子效率為 1 0-5 的頻率轉換[68]Fig.5.Quantum transducer based on erbium doped crystal.(a) Apparatus for quantum conversion between microwave photons and 1.5 μm optical photons.Both a microwave cavity and an optical cavity are used to enhance the lightmatter interactions in their corresponding frequency regimes.Together with the large non-linearity provided by erbium ions,a low-noise and 100%-efficiency conversion can be expected [63].(b) Quantum conversion from microwave photons to optical photons[68].The quantum efficiency is 1 0-5 .

此外,近期也有其他一些較為巧妙的技術方案被提出來.比如說,利用化學組分的晶體進行頻率轉換的研究[69].在實現頻率轉換的過程中,關鍵是獲得盡可能大的非線性效應.這個可以通過提高鉺離子的摻雜濃度來實現;當摻雜濃度提高到100%時,也就變成我們所說的化學組分晶體了.這樣的晶體無論是和微波還是和光的相互作用都非常強,可望實現很高的轉換效率,但是目前對相關材料特性的了解還有所欠缺,還有待進一步的研究分析[69].另外,也有研究工作通過在摻鉺晶體中制備微納結構,探討摻鉺晶體和機械振動的耦合作用[71],這一方面雖然處于起步階段,但是仍然十分值得關注.

4 摻鉺晶體的單光子源

單光子源是量子信息技術的核心資源之一,理想的單光子源不僅是量子密鑰分發等量子通信技術的基礎,在實現光量子計算方面也有重大的應用前景[72-75].由于量子信號無法被復制和放大,如何克服光量子信號在傳輸過程中的損耗仍然是目前量子信息的研究重點之一.在實際應用時,這些攜帶信息的光子信號最終還是要在不同的物理終端之間傳輸的,現有的大多數單光子光源的發光波段都不在光纖的低損耗窗口處.例如,部分高亮度量子點(InGaAs,CdSe 等)的輻射峰在500—1000 nm之間[76],但對應光纖傳播損耗在8—1 dB/km 之間;而在常用的1.5 μm 波段處,光纖的傳播損耗只有0.2 dB/km.這代表著傳播50 km 的距離,后者的信號要比前者強 1 04倍.正因為如此,人們一直都嘗試在光纖低損耗的通信波段窗口開發單光子源,在一些體系上也取得了可喜的進展,如InAs/InP量子點等[75,77].

摻鉺的固體材料雖然經常被用于制作激光光源和放大器,但是在摻鉺晶體中實現單光子輻射在技術上仍然是十分具有挑戰性的.困難首先體現在如何在晶體中把單個離子分離出來.摻雜晶體中鉺離子相互之間的距離很小(例如,濃度為1 ppm的Er:YSO 中,相鄰兩個鉺離子之間的距離約為40 nm),即使在光束被聚焦到衍射極限的情況下,被激發的鉺離子數目也是巨大的,如圖6(a)所示.2018 年,普林斯頓大學 Thompson 研究小組[78]克服了這一困難,通過在低濃度Er:YSO 晶體上制備微納光學腔的方法,首次觀測到鉺離子的單光子輻射,在固態系統中實現了1.5 μm 的單光子源,如圖6(b)所示.其基本的技術思路如下:首先,利用微納光學腔結構,將光場局限在很小的空間范圍內,使得能和光場發生相互作用的離子數目大大減小.然而即便如此,這一數字仍然是相當可觀的,還需要進一步利用光譜技術再把單個鉺離子挑出來.具體來說,該實驗中Er:YSO 的均勻線寬約為5 MHz,隨機地分布在4 GHz 的非均勻線寬內;這意味著通過窄線寬的激光光譜技術,可選擇性地激發其中約千分之一的離子(5 MHz/4 GHz≈10—3).通過這種空間分辨和光譜分辨相結合的技術,就可以最終鎖定單個鉺離子,如圖6(a)所示.然而,即使成功地把單個鉺離子分離出來,如何使用光學手段探測到單個鉺離子的輻射仍然是個問題,因為鉺離子中1.5 μm 的光躍遷對應的是電子在4f 能級上的躍遷,和光場的相互作用強度很弱.這里就涉及到了光學微腔的另外一個重要作用—Purcell效應.一個離子向外輻射光子的躍遷強度和該離子所處的環境是緊密相關的,當離子處在一個共振的光學腔內部,其輻射光子的概率會大大增加,這即是所謂的Purcell 效應.這里的微納光學腔除了可以把單個離子隔離出來以外,還大大地增強光和鉺離子的相互作用,最終實現單光子的輻射探測.

圖6 基于摻鉺晶體的單光子輻射 (a) 空間分辨和光譜分辨相結合的技術方法.上圖,一般的聚焦光束會和多個鉺離子發生相互作用,不同顏色的鉺離子在1.5 μm 附近具有不同的輻射波長.左下圖,利用微納光學結構可以將光場有效地束縛在微納尺度,大大減小和光場發生相互作用的鉺離子.右下圖,在一個微納光學腔中和光場發生相互作用的鉺離子數目仍然很多,不同發光波長的鉺離子構成了該材料的非均勻線寬,通過利用窄線寬的激光(小于單個鉺離子的均勻線寬),便可以選擇性的單獨激發紅色的鉺離子(其他顏色的鉺離子由于頻率失諧而沒有被激發),從而實現單個鉺離子的探測.(b) 上圖,在Er:YSO 摻雜晶體上制備硅的光子晶體腔;下圖,鉺離子的單光子輻射,不同鉺離子的輻射頻率略有不同[78]Fig.6.Single photon sources based on erbium doped crystal.(a) Single ion detection by combining spatial and spectral resolutions.Upper panel,illustration of a large amount of ions inside a crystal interact with a focused laser beam.Dots with different color indicate that erbium ions have slightly different transition frequency around 1.5 μm.Bottom left,using nanophotonic structure to further confine the optical mode can largely reduce the number of interacting ions;bottom right,if at the same time introducing a narrow-frequency window to pick specific ions in the inhomogeneous line,one can isolate single erbium ions,e.g.,using a narrow-frequency laser that is resonant with the red ions to saturate the homogeneous line while leaving ions with other colors non-excited.(b) Top,illustration of a silicon waveguide patterned with photonic crystal cavities on the top of a Er:YSO crystal.Bottom,photoemission spectra of single erbium ions that have slightly different frequency around 1.5 μm[78].

5 離子間相互作用

在論述摻鉺晶體的量子存儲時候曾提到,由于鉺離子具有電子自旋,并且電子自旋磁矩間的相互作用要遠大于核自旋,所以摻鉺晶體相對于摻銪晶體等材料往往都具有更短的相干時間.一般情況下,鉺離子之間的這樣一種相互作用都被簡單地看成退相干的來源之一.但是,只有在鉺離子之間的相互作用不受控的情況下,這樣一種相互作用才會產生退相干效應,如果能夠操控離子和離子間的相互作用,那么這樣的一種相互作用就可以作為一種資源來利用.

在光激發下,鉺離子間相互作用主要是通過偶極相互作用傳遞的,其基本過程如下:當多個鉺離子和1.5 μm 的激光發生相互作用時(為簡單起見,假設所有離子的光躍遷頻率都是相同的,并且和激光的頻率共振),某個離子在某個時刻會和一個光子發生相互作用被激發到激發態;在考慮鉺離子間的相互作用后,由于光學基態和光學激發態擁有不同的自旋磁矩,磁矩的改變會導致相鄰離子處的磁場發生變化,從而改變相鄰離子的光學躍遷能級,使得這些離子和入射激光不再處在原來共振的狀態.這樣就實現了利用一個離子控制另一個離子的功能,和里德伯原子體系中常見的光子阻塞效應是類似的[79].摻雜離子之間的相互作用在任何情況下都是存在的,而只有當離子間相互作用的強度超過單個離子的均勻展寬時,這樣的相互作用就是可區分和可利用的.早在2002 年,研究者們就認識到,由于稀土離子優異的相干特性,通過離子間的相互作用,可實現量子邏輯門的操作[80];2005 年,Longdell 等[81]首次在Eu:YSO 稀土系統中演示了不同離子之間的可控相位操縱;稀土固體量子比特的概念也逐漸引起了人們的關注[82].

鉺離子之間的電子自旋相互作用要遠大于Eu 等離子中的核自旋相互作用,對于量子邏輯門的操作來說,這或將是個優勢.強的相互作用表示相距較遠的離子之間也可以發生關聯作用,從而增大可被利用的量子比特數目,而量子比特的可拓展性正是量子計算最重要的指標之一.最近,普林斯頓大學Thompson 研究小組[83]在操控多個鉺離子比特上獲得了重要的進展.他們前期發展的空間分辨和光譜分辨相結合的技術,已經可以實現單個離子的探測;通過對這一技術的改進,目前已經通過結合微波和光學的相干探測技術,在Er:YSO 中實現了同時鎖定和操縱6 個鉺離子(圖7(a)).更進一步地,有望通過利用鉺離子間的相互作用實現各種量子邏輯門的操作,演示量子計算的功能.這也是摻鉺晶體和微納光學技術相結合的新興研究方向.

鉺離子間的相互作用除了在量子信息有重要的應用以外,還可以幫助我們更加深入地研究物理中的多體問題,特別是在非平衡態下的多體問題.多體問題因其豐富的內涵和廣泛的應用前景,一直以來都是凝聚態物理研究的重點內容,在熱學、電學、磁學等領域產生了包括超流體、超導、鐵磁等影響深遠的研究方向.然而,在光學的多體問題上,由于光學系統天然就是一個開放的系統—存在光輸入和輸出,同時又是一個非平衡系統—電子在光激發下偏離熱平衡態,其復雜度更甚于傳統的多體系統,因此人們在光學多體問題的理解上遠不如熱學、電學和磁學的多體問題.目前,對于光學多體系統可能存在的本征相變的發掘和認識還十分有限.20 世紀70 年代,人們開始認識到光多體系統存在一個本征的雙穩相[84,85],隨后在若干材料中觀測到了這樣一種現象[86-88].2021 年,人們在研究Er:YSO 晶體的透射實驗時發現,光學多體系統中存在著一個本征的不穩定相(intrinsic optical instability)[89],此時材料的響應不再具有時間不變性,即使輸入光絕對穩定,其光學響應不能再用一個時域上穩定的函數來表示(圖7(b)).不同于常見的非穩定相,這種不穩定相是不需要引入外界正反饋的,而是量子系統本身就具有的一種狀態.這樣一種新的光和物質相互作用相可能應用到真隨機數的產生、信息的安全傳輸以及混沌激光器的研制等方面.

圖7 基于鉺離子間相互作用的量子調控 (a) 利用空間分辨和光譜分辨技術,在Er:YSO 晶體上實現了對6 個鉺離子的相干操控[83];(b) 由于鉺離子間的相互作用而導致的本征光學不穩相[89].Fig.7.Quantum manipulation based on erbium-erbium interactions:(a) Combining spatial resolution of nanophotonics and spectral resolution of narrow-frequency laser,six erbium ions can be addressed and controlled independently[83];(b) intrinsic optical instability due to ion-ion interactions[89].

考慮這樣一種多體相互作用后,離子的發光行為相互之間存在關聯,而不再是一個個相互獨立的發光事件.在如何利用鉺離子間的相互作用這一課題上,還存在很多新奇的發展空間.例如,當離子間相互作用滿足一定條件時,相鄰離子之間更加傾向于發生一種集體的量子躍遷(colletive quantum jump),即某個離子偶然發生的躍遷行為會顯著提高相鄰離子發生躍遷的概率,從而導致它們雪崩式地跟著躍遷[90];在另外一種條件時,多個離子組成的系綜甚至可以被當作單個原子看待[91],其輻射特性和單個原子的輻射特性相同,這意味著可以用原子系綜來模擬單原子系統,從而實現基于原子系綜的單光子源[92].這些都是很有意義、很新穎的研究方向,還有待研究進一步落實.

6 結論

量子信息是量子力學和信息科學結合的新興領域,有可能對人類社會的進步產生變革性的影響.如何利用量子比特來進行信息的處理、傳輸和存儲都需要我們開發全新的技術手段來應對.同時不同的量子體系在實現不同的量子功能時都有自己獨特的優勢,如何將這些各具優勢的材料平臺結合起來,充分發揮其應用潛力是量子信息領域的重要研究內容.

摻鉺晶體材料作為一種固態材料,容易實現器件的集成化,同時具有1.5 μm 波段的輻射峰,與現有光纖網絡技術兼容,在現代的網絡技術中已然占據了十分重要的位置.在面向未來的量子信息應用中,摻鉺晶體材料也在信息處理的多個關鍵節點,特別是在組建全量子網絡探索中,展現出來巨大的應用潛力:由于其具有很長的光學相干時間和自旋相干時間,并且具有豐富的超精細能級結構,使得摻鉺晶體在量子存儲、量子頻率轉換、單光子光源和微納光量子器件等方面都有著很大的應用前景.同時,鉺離子之間較強的相互作用也可以作為一種資源,用于研制量子邏輯器件和研究量子多體問題.對摻鉺晶體材料中的相干控制過程、退相干原理和離子間相互作用機制的研究,將有利于量子信息和量子光學領域的發展.