恩施地區市售硒食品重金屬污染及健康風險評估

李俐 雷生姣 薛華 廖美林

摘 要：目的：了解恩施地區市售硒食品中重金屬鉛（Pb）、鎘（Cd）、汞（Hg）、砷（As）的污染情況，開展健康風險評估。方法：在恩施地區采集本地產硒食品包括谷物類、食用菌類、豆類、肉類、蛋類和茶葉類，采用相應國家標準規定的方法測定Pb、Cd、Hg、As重金屬元素含量，采用美國環保署健康風險評估模型對本地居民經此6類食品攝入Pb、Cd、Hg、As的人體健康風險進行描述。結果：恩施地區市售6類硒食品中，重金屬污染物均有較高的檢出率，但重金屬的超標率不高，不同種類的食品受重金屬污染程度也不一樣;6類食品的多種重金屬復合風險值均小于1。結論：恩施地區市售6類硒食品不同程度上受到了Pb、Cd、Hg、As的污染，但總體污染程度較低，經膳食途徑攝入6類硒食品重金屬整體上是安全的，不存在膳食攝入風險或風險較低。

關鍵詞：硒食品;恩施;重金屬;污染;風險評估

Heavy Metal Pollution and Health Risk Assessment of Commercially Available Selenium Food in Enshi Area

LI Li1，2， LEI Shengjiao1*， XUE Hua2， LIAO Meilin2

（1.College of Biological and Pharmaceuticals Sciences of China Three Gorges University， Yichang 443002， China; 2.Enshi Public Inspection and Testing Center， Enshi 445000， China）

Abstract： Objective： To understand the pollution of lead （Pb）， cadmium （Cd）， mercury （Hg） and arsenic （As） in commercially available selenium food in Enshi area， and to carry out health risk assessment. Methods： Local selenium foods including cereals， edible fungi， beans， meat， eggs and tea were collected in Enshi， and the contents of Heavy metals Pb， Cd， Hg and As were determined by the methods stipulated in the corresponding national standards. Environmental Protection Agency （EPA） health risk assessment model was used to describe the health risks of Pb， Cd， Hg and As in local residents. Results： In the 6 kinds of commercially available selenium food in Enshi area， the detection rate of heavy metal pollutants is high， but the over-standard rate of heavy metal is not high， and the degree of heavy metal pollution in different kinds of food is also different. The combined risk values of various heavy metals in 6 kinds of food were all less than 1. Conclusion： The 6 kinds of commercially available selenium food in Enshi area were polluted by Pb， Cd， Hg and As in different degrees， but the overall pollution degree was low. Dietary intake of heavy metals in 6 kinds of selenium foods is generally safe， and there is no risk of dietary intake or low risk.

Keywords： selenium food; Enshi; heavy metals; pollution; the risk assessment

硒是人體必需的微量元素之一，硒元素作為谷胱甘肽過氧化物酶的必需組成部分在人體中發揮著保護細胞膜、抗癌、延緩衰老、預防心腦血管疾病等作用。缺硒會導致機體功能障礙，引發各種疾病，如心血管疾病、克山病、大骨節病及免疫力缺陷病等40多種疾病[1-2]。隨著社會經濟的發展和人們健康意識的增強，硒食品被人們當作膳食補硒的主要來源[3]。富硒土壤可能伴生部分重金屬富集現象，因此對富硒地區的硒食品開展重金屬污染評價很有必要[4]。近年來，恩施州堅持把硒產業的發展作為富民強州的主要產業，并將硒食品精深加工納入了恩施州“十四五”規劃的重要內容。為了了解恩施地區市售硒食品的重金屬污染水平，通過對恩施地區市售硒食品中鉛（Pb）、鎘（Cd）、汞（Hg）和砷（As）4種重金屬元素進行檢測分析，并采用美國國家環境保護局建立的非致癌污染物風險評估方法，評估硒食品中重金屬污染狀況對人體健康帶來的風險。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

采集的樣品主要是2020年8月至2021年5月恩施州內超市、農貿市場在售硒食品，共采集谷物類樣品30份，食用菌類樣品14份，豆類樣品7份，肉類樣品10份，蛋類樣品14份，茶葉類樣品18份。

1.2 檢驗方法與評價標準

1.2.1 Se含量的檢測

按照《食品安全國家標準 食品中硒的測定》（GB 5009.93—2017）[5]氫化物原子熒光光譜法測定總硒含量，經測本實驗所有樣品均有Se檢出。

1.2.2 Pb、Cd、Hg、As含量的檢測

按照《食品安全國家標準 食品中多元素的測定》（GB 5009.268—2016）[6]電感耦合等離子體質譜法測定Pb、Cd、As的含量，按照《食品安全國家標準 食品中總汞及有機汞的測定》（GB 5009.17—2014）[7]原子熒光光譜分析法測定Hg的含量。

1.2.3 污染物限量評價

依據《食品安全國家標準 食品中污染物限量》（GB 2762—2017）[8]中規定的Pb、Cd、Hg和As的限量值進行評價，按照GB 2762—2017的要求，限量指標對制品有要求的情況下，干制品的污染物限量應該以相應新鮮食用菌中污染物限量結合其脫水率或濃縮率折算。本研究中干食用菌的脫水率由生產商提供。

本研究中國家標準未規定的限量值參照行業標準，豆類中的Hg和As的限量值依據《糧食（含谷物、豆類、薯類）及制品中鉛、鉻、鎘、汞、硒、砷、銅、鋅等八種元素限量》（NY 861—2004）[9]進行評價，茶葉中的Cd、Hg和As的限量值依據《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量》（NY 659—2003）[10]進行評價。各類食品中Pb、Cd、Hg和As的限量值見表1。

1.3 質量控制

實驗室檢驗通過質控樣、空白值、平行樣和加標回收率等手段進行質量控制。此外，實驗室通過參加國家和省級組織的能力驗證以保證檢測數據的準確性。

1.4 數據統計

采用Excel表格進行數據統計。

1.5 健康風險分析

采用美國國家環境保護局建立的非致癌污染物風險評估方法目標危害系數法（Target Hazard Quotient，THQ）進行健康風險分析[11]，THQ法可同時評價單一重金屬的健康風險和多種重金屬復合暴露的健康風險。該方法假定污染物吸收劑量等于攝入劑量，以人體攝入污染物劑量與參考劑量的比值作為評價標準。單一重金屬風險計算公式為：

（1）

重金屬對人體健康的影響一般是由多種元素共同作用的結果，常用TTHQ值表示多種重金屬復合風險，多種重金屬復合風險計算公式為：

（2）

式中各參數含義及數值見表2。

2 結果與分析

2.1 各類食品中Pb含量分析

采集93份各類食品中，茶葉類的Pb檢出率最高，為100.0%，6類食品中Pb的總均值為0.222 mg/kg，總檢出率為47.7%，均未有超標情況，見表3。

2.2 各類食品中Cd含量情況

采集93份各類食品中，食用菌類、豆類和茶葉類的Cd檢出率最高，均為100.0%，食用菌類有超標情況，超標率為7.1%，其余5類食品沒有超標情況，6類食品中Cd的總均值為0.316 mg/kg，總檢出率為67.8%，總超標率為1.2%，見表4。

2.3 各類食品中Hg含量情況

采集93份各類食品中，食用菌類和茶葉類的Hg檢出率最高，分別為57.1%和41.2%，6類食品中Hg的總均值為0.007 mg/kg，總檢出率為18.1%，均未有超標情況，見表5。

2.4 各類食品中As含量情況

采集93份各類食品中，食用菌類和茶葉類的As檢出率最高，均為100.0%，6類食品中As的總均值為0.072 mg/kg，總檢出率為74.9%，國家和行業部門暫未出臺蛋類As的限量標準，其余5類食品均未有超標情況，見表6。

2.5 各類食品風險評估結果

由公式（1）和（2）計算得到的6類恩施地區市售硒食品4種重金屬的THQ及TTHQ值如表7所示。6類硒食品的單一重金屬THQ值均<1，其中谷物類、豆類、蛋類中Hg和蛋類中Cd的THQ值均為0。相比較而言，谷物類中Cd的THQ值略高，為0.155。6類硒食品的多種重金屬復合風險TTHQ值均<1，相比較而言，谷物類的TTHQ值略高，為0.243。

3 結論與討論

從整體來看，恩施地區市售硒食品中重金屬總體污染程度較低，基本符合食品安全國家標準和農業行業標準關于污染物限量的要求。6類硒食品中僅食用菌類有Cd超標情況，在檢出率方面谷物類Cd和As的檢出率較高;食用菌類Pb、As的檢出率較高;豆類Cd的檢出率較高;肉類As的檢出率較高;蛋類As的檢出率較高;茶葉類Pb、Cd、Hg、As檢出率均比較高。查閱近年來國內相關文獻報道結果顯示，食用菌類Cd超標情況較為常見，基本為干制食用菌，谷物類Cd和As的含量均值分別為0.014～0.121 mg/kg、0.015～0.100 mg/kg;食用菌類Pd和As的含量均值分別為0.022～0.260 mg/kg、0.027～0.125 mg/kg;豆類Cd的含量均值為0.001～0.091 mg/kg;肉類As的含量均值為0～0.018 mg/kg;蛋類As的含量均值為0.019～0.049 mg/kg;茶葉類Pb、Cd、Hg、As的含量均值分別為0.640～1.090 mg/kg、0.039～0.336 mg/kg、0.013～0.044 mg/kg、0.054～0.210 mg/kg[13，17-26]。對比其他地區結果來看，恩施地區硒食品中食用菌類Cd超標種類同為干制食用菌且超標率較低，與其他地區結果有相似之處;谷物類Cd和As的含量均值處于其他地區的中間水平;食用菌類Pd的含量均值處于其他地區的中間水平，As的含量均值高于其他地區;豆類Cd的含量均值處于其他地區的中間水平;肉類和蛋類As的含量均值處于其他地區的中間水平;茶葉類的Pb、Cd、Hg、As的含量均值均處于其他地區的中間水平。

同時，本研究參照美國環保署健康風險評估模型對恩施地區市售硒食品的Pb、Cd、Hg、As進行了健康風險評價，無論從單一重金屬風險還是多種重金屬復合風險來看，經膳食途徑攝入6類硒食品重金屬整體上是安全的，不存在膳食攝入風險或風險較低，其中茶葉類在食用過程中主要飲用浸泡液，Pb、Cd、Hg、As的溶出率都比較低，因此通過飲茶攝入重金屬元素的量遠低于測定值，不會影響人體健康。

本研究中的食物消費量數據主要來源于2021年《中國統計年鑒》，未針對本次評估進行專項膳食消費量調查，不能精確地代表恩施本地居民消費水平，風險大小重要因素是膳食攝入量，膳食攝入量的缺失是當前制約硒食品風險評估和風險程度判定的主要問題，也是今后需要開展的研究。目前恩施地區的硒食品發展還處于起步階段，本研究采集的樣本量相對較少，是對恩施地區硒食品重金屬污染情況的初探，可以科學引導人們安全消費，還為硒食品產業的發展和后續開展精準評估及時掌握硒食品中重金屬污染情況以及對人群健康影響提供參考。

參考文獻

[1]SMITHKN.Reliable sources;the role of selenium？[J].Environmental Nutrition，2020，43（6）：2.

[2]TANJ A，ZHU W Y，WANG W Y，et al.Selenium in soil and endemic diseases in China[J].The Science of The Total Environment，2002，284（1/3）：227-235.

[3]楊旭，董文賓.富硒食品的研究進展[J].食品安全質量檢測學報，2017，8（6）：2091-2097.

[4]任海利，高軍波，龍杰，等.貴州開陽地區富硒地層及風化土壤地球化學特征[J].地球與環境，2012，40（2）：161-170.

[5]國家衛生和計劃生育委員會，國家食品藥品監督管理總局.食品安全國家標準 食品中硒的測定：GB 5009.93—2017[S].北京：中國標準出版社，2017.

[6]國家衛生和計劃生育委員會，國家食品藥品監督管理總局.食品安全國家標準 食品中多元素的測定：

GB 5009.268—2016 [S].北京：中國標準出版社，2016.

[7]國家衛生和計劃生育委員.食品安全國家標準 食品中總汞及有機汞的測定：GB 5009.17—2014[S].北京：中國標準出版社，2014.

[8]國家衛生和計劃生育委員會，國家食品藥品監督管理總局.食品安全國家標準 食品中污染物限量：GB 2762—2017[S].北京：中國標準出版社，2017.

[9]中華人民共和國農業部.糧食（含谷物、豆類、薯類）及制品中鉛、鉻、鎘、汞、硒、砷、銅、鋅等八種元素限量：NY 861—2004[S].北京：中國農業出版社，2004.

[10]中華人民共和國農業部.茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量：NY 659—2003 [S].北京：中國農業出版社，2003.

[11]張小紅，趙青，路興樂.濱州市谷物及蔬菜中鉛、鎘、總砷暴露量及風險評估[J].中國衛生檢驗雜志，2021，31（7）：877-879.

[12]國家統計局.中國統計年鑒2021[EB/OL].（2021-11-28）[2022-01-03].http：//www.stats.gov.cn/tjsj/ndsj/2021/indexch.htm.

[13]龔艷，彭立軍，王明銳，等.基于背景值研究的湖北省香菇重金屬風險評估[J].農產品質量與安全，2017（2）：33-38.

[14]夏珍珍，彭茂民，鄭丹，等.湖北省茶葉中吡咯里西啶生物堿污染概況及健康風險評估[J].農產品質量與安全，2021（4）：23-29.

[15]程加遷，王俊平.蔬菜水果重金屬膳食暴露評估中風險權重的確定方法[J].食品科學，2018，39（1）：47-52.

[16]吳佳佳.《中國居民營養與慢性病狀況報告（2020年）》發布[N].經濟日報，2020-12-24（4）.

[17]王彩霞，郭蓉，程國霞，等.陜西省谷物中重金屬污染狀況及健康風險評估[J].衛生研究，2016，45（1）：35-38.

[18]張永發，鄺繼云，謝茵，等.海南省農產品重金屬污染評價與特征分析[J].中國土壤與肥料，2018（5）：169-176.

[19]楊洋，操基玉，陳棟，等.安徽省六安市2013—2016年各類食品中重金屬鉛鎘暴露量及風險評估[J].中國熱帶醫學，2019，19（7）：671-674.

[20]付鵬鈺，張書芳，周昇昇，等.2010年河南省部分食品中重金屬污染狀況分析[J].中國食品衛生雜志，2014，26（4）：391-393.

[21]周鴻，王艷敏，陳建華，等.2010年江西省食品中重金屬污染現狀及分析[J].中國衛生檢驗雜志，2012，22（4）：896-898.

[22]李流川，李德華，常虹，等.2014—2015年達州市食品中重金屬及有害元素監測結果分析[J].現代預防醫學，2017，44（1）：45-50.

[23]聶曉玲，程國霞，王敏娟，等.2014年陜西省市售食品中重金屬污染調查及評價[J].中國食品衛生雜志，2016，28（2）：240-243.

[24]蔣玉艷，馬寧，蒙浩洋，等.廣西居民重金屬鎘膳食攝入水平及其健康風險評估[J].中國食品衛生雜志，2021，33（2）：191-195.

[25]李秋月，許皓，方惠千，等.桐鄉市2015年-2018年食品中重金屬污染物的監測分析[J].中國衛生檢驗雜志，2021，31（7）：892-895.

[26]趙曉亮，許歡，張克儉，等.2015年寶雞市市售食品中砷的污染調查及健康風險評價[J].職業與健康，2016，32（13）：1786-1788.

作者簡介：李俐（1994—），女，湖北恩施人，碩士，助理工程師。研究方向：食品安全。

通信作者：雷生姣（1975—），女，湖北仙桃人，博士，副教授。研究方向：食品生物化學。E-mail：leishengjiao@163.com。