銣原子低次諧波產生中的載波拉比振蕩特征

李英娟， 管 仲， 景文泉， 魏 盼， 趙松峰

(西北師范大學 物理與電子工程學院, 蘭州 730070)

1 引 言

激光與物質相互作用產生的高次諧波(HHG)有很好的應用前景，如獲得從極紫外到軟X射線波段的光源、合成超短阿秒脈沖等，高次諧波一直以來是強場物理領域的熱點課題[1-3]. 對于平臺區和截止位置附近的諧波，三步模型[4]成功地解釋了諧波產生的過程. 因為低階諧波的產生涉及束縛態-束縛態之間的相互作用，使得產生過程更加復雜，目前低階諧波的產生機制還存在爭議. 近幾年，人們對原子分子的閾下諧波進行了大量研究, 包括諧波的產生機制和優化控制. 最近，利用堿金屬原子研究共振波長驅動下的拉比振蕩[5]及載波拉比振蕩下的諧波引起了人們的關注.

電子在共振激光場驅動下，從基態到激發態再回到基態的過程叫做拉比振蕩[6-12].一般來說，拉比振蕩的周期和激光周期相差較大，但隨著激光強度變大，當拉比振蕩周期和激光脈沖周期可比擬時，則會出現載波拉比振蕩. 我們用圖1所示的布洛赫(Bloch)球直觀地描述共振情況下的拉比振蕩. Bloch矢量由u、v、w組成，其中，u為光極化的實部，v為光極化的虛部，w為兩能級體系的反轉粒子數. Bloch矢量在uv平面內繞w的振蕩稱為光極化，Bloch矢量在vw平面內運動決定了布居差的演化，當Bloch矢量轉動到北極時，表明原子處于激發態，當Bloch矢量轉動到南極時，則原子處于基態. 圖 1(a)為脈沖面積為2π的脈沖驅動下， Bloch矢量沿著布洛赫球表面運動的示意圖(此時，拉比振蕩周期大于光學周期). 當Bloch矢量從南極螺旋上升到北極時，表明所有處于基態(價帶)的電子從南極開始，沿著Bloch矢量螺旋上升至北極，即所有電子處于激發態(導帶)，之后在激光作用下，再次返回南極，這一過程會對光極化實部u具有調制作用，所以導致光極化譜線中出現了兩個峰. 圖1(c)顯示了脈沖面積為4π的脈沖驅動下的電子運動. 此時，拉比振蕩周期等于光學周期.從圖中可以看到，沿著Bloch矢量運動的電子無法返回南極，這表明面積定理不再適用. 在激光作用下，光極化變得扭曲，這導致了在反對稱介質中的三次諧波發射將更加復雜. 另外, 國1(b)和(d)分別給出了脈沖面各為2π和4π對應的反轉粒子數隨時間的變化.

圖1 (a) 當Θ=2π時，布洛赫矢量的運動軌跡, (b) 當Θ=2π時，反轉粒子數隨時間的變化, (c) 當Θ=4π時，布洛赫矢量的運動軌跡, (d) 當Θ=4π時，反轉粒子數隨時間的變化.Fig. 1 (a) The motion trajectory of Bloch vector, Θ=2π, (b) the evolution of population inversion w, Θ=2π, (c)the trajectory of Bloch vector, Θ=4π, (d) the evolution of population inversion w, Θ=4π.

Mücke等人[13]從實驗和理論研究了載波拉比振蕩對半導體GaAs諧波發射的影響，研究發現，在低強度激光驅動下，三次諧波僅展現出共振加強現象, 對于較高的強度，由于載波拉比振蕩，三次諧波會發生明顯的分裂. 在強場驅動下，Frasca等人[14]在兩能級體系中觀察到了拉比振蕩. Hughes等人[15]研究發現載波拉比振蕩與面積定理的失效有關. Rotter等人[16]用兩能級模型研究發現在特定情況下會出現載波拉比振蕩現象. 最近，Ciappina等人[17]發現鉀原子諧波譜中也會出現載波拉比振蕩，且三次諧波有著復雜的結構，但對其它堿金屬原子諧波譜中是否普遍存在載波拉比振蕩現象未做深入研究.

本文通過數值求解三維含時薛定諤方程，對銣原子在ω=E5p-E5s共振激光及非共振激光驅動下的三次諧波發射特性進行了研究. 結果表明，銣原子諧波譜中也存在載波拉比振蕩現象，這一研究有助于理解銣原子在拉比振蕩及載波拉比振蕩機制下的諧波發射特征.

2 理論方法

在偶極近似和長度規范下，銣原子與激光場相互作用的含時薛定諤方程為(除特別說明外，均采用原子單位)：

(1)

(2)

a2rexp(-a3r)]

(3)

(4)

E(t)為激光的電場強度，本文采用sin2包絡，激光持續時間為20個光學周期，載波包絡相位Ф=0. 激光波長分別選取ω=E5p-E5s的共振波長(794.9 nm)和非共振波長(1100 nm).

采用含時偽譜法[19]對波函數進行時間演化：

(5)

通過Ehrenfest定理，可得到與時間有關的偶極加速度為：

(6)

通過對偶極加速度進行傅里葉變換，可得到諧波的強度為：

(7)

3 結果與討論

在計算時，我們選取了一個精確的模型勢[20]，從表一可以看到，這種模型勢得到束縛態能量和NIST數據庫[21]給出的結果符合得很好. 此外，銣原子5s→5p之間的躍遷偶極矩陣元的計算結果與實驗值[22]符合得較好.

表1 第一行和第二行分別為銣原子基態和第一激發態的束縛能, 第三行為躍遷偶極矩陣元.

圖2 共振場(λ=794.9 nm)下銣原子諧波譜: (a) I=2.8×1011 W/cm2, (b) I=4.8×1011 W/cm2, (c) I=8.2×1011 W/cm2, (d) I=1.0×1012 W/cm2, 插圖為三次諧波的放大圖; 非共振場(λ=1100 nm)下銣原子諧波譜: (e) I=2.2×1011W/cm2, (f) I=3.2×1011 W/cm2, (g) I=5.0×1011 W/cm2, (h) I=6.6×1011 W/cm2.Fig. 2 The harmonic spectrums of rubidium atoms under the resonance field (λ=794.9 nm) are as follows: (a) I=2.8×1011 W/cm2,(b) I=4.8×1011 W/cm2, (c) I=8.2×1011 W/cm2, (d) I=1.0×1012 W/cm2. The insets are enlarged view of the third harmonic; the harmonic spectrums of rubidium atoms under the non-resonant field (λ=1100 nm) are: (e) I=2.2×1011 W/cm2, (f) I=3.2×1011 W/cm2, (g) I=5.0×1011 W/cm2, (h) I=6.6×1011 W/cm2.

圖2為我們計算的諧波譜，在計算過程中，我們分別選取了四種脈沖面積：Θ≈2π，Θ≈3π，Θ≈4π和Θ≈5π (Θ≈dE0Δt，其中，d為銣原子5s-5p的偶極躍遷矩陣元，E0為激光電場峰值振幅,Δt為激光脈沖的半高全寬). 首先考慮激光波長為ω=E5p-E5s的共振波長(λ=794.9 nm)，從圖2(a) (Θ=2.2π≈2π, I=2.8×1011W/cm2)可以看到銣原子發射的三次諧波呈現了一個正常的峰值，即三次諧波的發射效率最大.從圖2(b) (Θ=2.9π≈3π,I=4.8×1011W/cm2)、圖2(c) (Θ=3.8π≈4π,I=8.2×1011W/cm2)和圖2(d) (Θ=4.9π≈5π,I=1.0×1012W/cm2)中看出，隨著脈沖面積的增加銣原子三次諧波的結構發生了顯著的變化，即分裂和加寬. 當激光波長為銣原子5s→5p的非共振波長(λ=1100 nm)時，我們發現隨著脈沖面積的增大，銣原子發射的三次諧波展示出正常的峰值結構，如圖2(e) (Θ=2.7π≈2π, I=2.2×1011W/cm2)、圖2(f) (Θ=3.3π≈3π, I=3.2×1011W/cm2)、圖2(g) (Θ=4π, I=5.0×1011W/cm2)和圖2(h) (Θ=4.8π≈5π, I=6.6×1011W/cm2)所示. 在共振波長下，銣原子三次諧波表現出的復雜結構與Hughes等人[15]的結論一致，即在一個兩能級共振體系中，當脈沖面積明顯的超過2π時，會出現載波拉比振蕩，這表明了面積定理的破壞.

圖3 與圖2一一對應的基態含時布居(黑色實線)、激發態含時布居(黑色劃線)和激光場(紅色實線). 激光參數與圖2相同.Fig. 3 Time-dependent populations of the ground state (black solid) and excited state (black dashed) and laser fields (red solid) corresponding toFig. 2, respectively. The laser parameters are the same asFig. 2.

為了更好地理解三次諧波的復雜結構，我們對兩態(5s和5p)布居分布進行分析. 圖3(a)展示了Θ=2.2π≈2π (I=2.8×1011W/cm2，λ=794.9 nm)下的5s和5p態布居，可以看到激光脈沖結束時，5s態布居幾乎完全耗盡(這對應于布洛赫矢量從南極螺旋上升到北極的行為)，而5p態布居接近于1，這種現象表明，在共振情況下的拉比振蕩，銣原子發射的三次諧波呈現出正常的峰值結構[如圖2 (a)]. 而在圖 3(b) (Θ=2.9π≈3π，I=4.8×1011W/cm2，λ=794.9 nm)、圖3(c) (Θ=3.8π≈4π，I=8.2×1011W/cm2，λ=794.9 nm)和圖3(d) (Θ=4.9π≈5π，I=1×1012W/cm2，λ=794.9 nm)中可以看出，隨著脈沖面積的增大，出現了類似于載波拉比振蕩的行為，因此三次諧波出現了復雜的結構[如圖2(b)-(d)].在非共振場下，可以看出，隨著激光脈沖的結束,5s態布居分布沒有耗盡，并且5s態布居和5p態布居不存在周期性振蕩[如圖3(e)-圖3(h)]，這導致三次諧波呈現出正常的峰值結構[如圖2(e)-(h)].

圖 4 (a) 銣原子在共振場下的不同載波包絡相位的諧波譜, 激光參數與圖2(b))相同, (b) 銣原子在非共振場下的不同載波包絡相位的諧波譜, 激光參數與圖2(f)相同.Fig. 4 (a) Harmonic spectrums of different carrier envelope phases of rubidium atoms in resonance field, laser parameters are the same as those inFig. 2(b). (b) Harmonic spectra of different carrier envelope phases of rubidium atoms under the non-resonant field, laser parameters are the same as those inFig. 2(f).

少周期激光的載波包絡相位會影響原子諧波發射強度及截止位置，而在長周期激光驅動下，載波包絡相位效應將變得不再敏感. 本文基于載波拉比振蕩機制下的銣原子三次諧波發射，研究了一種判定長脈沖驅動下的載波包絡相位的方法.圖4(a)和圖4(b) 分別展示了共振波長(Θ=2.9π≈3π，I=4.8×1011W/cm2)及非共振波長下 (Θ=3.3π≈3π，I=3.2×1011W/cm2)的諧波譜，可以看到，共振波長激光驅動下，三次諧波結構會隨著載波包絡相位的改變而變化，而在非共振波長激光驅動下，三次諧波結構基本沒有改變. 因此，利用低次諧波中的載波拉比振蕩，可以確定長周期激光的載波包絡相位.

4 總 結

本文通過數值求解三維含時薛定諤方程，研究了銣原子在ω=E5p-E5s共振激光及非共振激光驅動下的三次諧波發射特性，研究結果表明，在共振波長驅動下，脈沖面積會影響三次諧波的結構，這主要源于拉比振蕩和載波拉比振蕩機制的不同，在非共振波長驅動下，三次諧波呈現出正常的峰值結構，脈沖面積并不會影響三次諧波的結構. 通過研究長周期激光的載波包絡相位對三次諧波發射的影響，可以發現，載波拉比振蕩機制下，三次諧波結構會隨著載波包絡相位的改變而變化，因此，低次諧波中的載波拉比振蕩可以作為確定長周期激光的載波包絡相位的方案.