基于微觀尺度X射線斷層掃描技術的短切碳纖維SMC復合材料失效分析

程子敬，王凱峰，張連洪

(天津大學 機械工程學院，天津 300350)

短切碳纖維復合材料相比于連續、短碳纖維復合材料而言，在材料性能和制造成本之間達到了平衡，而且同時具有上述材料的一些結構特征。其中，片狀模塑料(SMC)通過壓縮成型制造，作為一種典型的短切碳纖維復合材料，具有成型周期短、生產效率高、可靈活設計以及優異的電絕緣性能、力學性能、熱穩定性和耐化學防腐性等優點[1-2]。目前，短切碳纖維SMC復合材料作為輕量化材料，在汽車上的應用日益廣泛，具有節能和減重的優勢，被認為是很有發展前景的傳統金屬材料替代品[3-5]。

雖然短切碳纖維復合材料具有許多優點，但該材料的失效模式較為復雜，為準確分析材料的失效行為，諸多國內外學者分別從失效理論和數值模擬等方面進行了廣泛研究。例如，Feraboli等[6-7]、Yamashita等[8]、Nicoletto等[9]、Seleznev和Lessard[10]通過拉伸實驗研究短切碳纖維SMC復合材料的失效行為，發現該材料主要存在四種失效模式：基體開裂、界面脫粘、纖維斷裂和纖維切片拔出。隨著碳纖維復合材料失效研究的深入，多尺度失效理論得到進一步的發展。Hattum和Bernardo[11]提出一種基于Weibull分布、纖維取向張量和Tsai-Hill失效判據的微觀力學理論，實現任意纖維取向分布的短纖維復合材料強度預測；Warren等[12]提出一種結合Hashin準則的漸進式損傷模型，以捕獲三維編織復合材料損傷的萌生和初始擴展。但上述失效理論大多是基于均質且周期性的結構特征展開的，考慮復合材料內部復雜細微觀結構和損傷演化過程的失效分析仍在探索。此外，有學者提出可以利用代表性體積單元(RVE)模型預測短切碳纖維SMC復合材料的彈性性能[13]和分析其失效行為[14-15]。但由于RVE模型基于均勻等效的結構展開，因此存在精確度浮動性較大的缺點。總體來說，精準預測短切碳纖維SMC復合材料的失效行為須進一步考慮材料內部復雜微觀結構，而無損檢測技術是解決這一問題的重要手段。

當前隨著碳纖維復合材料無損檢測技術的發展，超聲波探測[16]、紅外探傷[17]、X射線斷層掃描[18-19]等技術的應用越來越廣泛。應當指出的是，目前對于SMC復合材料失效行為的研究大部分是基于二維橫截面分析或斷裂檢測[20-21]。但由于SMC復合材料產生的微裂紋通常發生在內部，而二維裂紋分析不足以捕獲內部的裂紋特征，因此，三維微觀結構的診斷對于解決此問題至關重要[22]。其中微觀尺度X射線斷層掃描技術不僅可以有效分辨出基體、碳纖維和損傷，而且具有獨特優勢，即能夠三維成像損傷，并且結合拉伸實驗實現實時檢測，可以捕獲不同負載下材料內部的微觀結構。但是目前涵蓋碳纖維幾何信息(空間取向、尺寸及位置等)和整個損傷演化過程的微觀尺度X射線斷層掃描技術的應用很少報道，而且相關的高精度圖像處理程序也亟待開發。

綜上所述，本工作選用微觀尺度X射線斷層掃描技術結合拉伸實驗實時表征短切碳纖維SMC復合材料內部微觀結構，結合先進的圖像采集和圖像處理技術，進行材料內部三維結構重構，并利用失效理論探究短切碳纖維SMC復合材料的失效機制。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料

本工作采用的實驗板由美國福特公司提供，該材料是通過壓縮成型制造的短切碳纖維增強熱固性樹脂SMC復合材料(簡稱為CFRP SMC復合材料)，由玻璃轉化溫度140 ℃的熱固性樹脂和體積分數51.9%的碳纖維束組成，拉伸試樣的尺寸為20 mm×1.8 mm×2.5 mm。

1.2 拉伸實驗與微觀尺度X射線斷層掃描實驗

加載平臺和微觀尺度X射線斷層掃描平臺如圖1所示。加載平臺是通過位移控制的，以每步0.01 mm拉伸位移進行加載；微觀尺度X射線斷層掃描主要由X射線源、拉伸試樣和檢測器三部分組成。如圖2所示，其工作原理是根據X射線穿透不同材料組分時衰減率的差異，有效地分辨出樹脂基體、碳纖維和損傷[23]。本工作使用的X射線源是美國阿貢國家實驗室的微斷層光束線2-BM-A，光束能量設定為26 keV，拉伸試樣的寬度(1.8 mm)和厚度(2.5 mm)均小于掃描窗口的最大極限尺寸(3.3 mm)。整個實驗過程如下：(1)在未加載情況下，加載平臺旋轉(旋轉角度180°)，微斷層光束線同步掃描，捕獲2160張尺寸2048×2048體素的二維灰度圖像(1體素=1.3 μm)；(2)當加載平臺每增加100 N，保持恒定的拉力，加載平臺旋轉，微斷層掃描光束線同步掃描，捕獲二維灰度圖像，每一個掃描循環時間約為50 s，重復這一過程直至CFRP SMC復合材料試樣發生斷裂結束。后續利用圖像處理技術對實驗得到的二維灰度圖像進行重建，得到材料的三維微觀結構。

圖1 實驗裝置[23]

圖2 X射線斷層掃描示意圖

2 結果與討論

2.1 三維形貌重構

2.1.1 二維重建

利用美國阿貢國家實驗室提供的Python開源程序包進行一系列不同高度橫截面的二維重建。重建過程分為兩步：(1)確定旋轉中心：通過將部分重建圖像的清晰度與像素偏移進行比較，選擇圖像最清晰時所在點作為每次掃描的旋轉中心，其中碳纖維呈白色，基體呈淺灰色；(2)使用預定的旋轉中心在Python中自動重建掃描圖像。

2.1.2 三維重建

基于二維重建后的形貌，利用ImageJ軟件的三維檢測插件進行三維重建，得到不同拉應力下CFRP SMC復合材料的三維重構形貌。圖3是在未加載條件下，材料的三維重構形貌，碳纖維呈白色、基體呈淺灰色，初始裂紋呈深黑色。需要注意的是，ImageJ軟件雖然可將二維圖像疊加形成三維圖像，但是無法識別復合材料內部的失效信息，需要進一步開發MATLAB程序進行損傷的篩選。

圖3 未加載下CFRP SMC復合材料三維重建

2.2 微觀結構分析及損傷表征

在CFRP SMC復合材料壓縮成型的制造過程中，碳纖維的取向主要分布在壓縮平面內。以本工作為例，圖4為材料不同平面下的二維形貌。其中，圖4(a)是在厚度(y)-長度(z)平面內的二維重建形貌，在厚度方向上CFRP SMC復合材料存在明顯的分層，共劃分為13層，相隔層間的夾角小于10°。這一現象表明在SMC壓縮成型過程中，沒有明顯的層與層之間纖維流動。圖4(b)是在寬度(x)-長度(z)平面內第8層的二維重建形貌，每個碳纖維束的邊界分別被紅色或黃色虛線標出。通過圖4(b)可以看到每個碳纖維束的取向分布主要分布在該壓縮平面內。因此，對于CFRP SMC復合材料的失效分析，可以使用經典的層合板理論。

圖4 CFRP SMC復合材料不同平面下的二維形貌

為了區分各層之間纖維束取向分布的差異，本工作擬采用平均纖維取向角θmean來進行描述。定義CFRP SMC復合材料的纖維取向角為纖維軸與拉伸加載方向的夾角，范圍0°～90°。Fu等[24]針對短纖維增強樹脂基復合材料，提出一種計算平均纖維取向角的理論。基于該理論，本工作提出每一層中的平均纖維取向角θmean計算公式如下：

(1)

式中：g(θ)=N(θ)/∑N(θ)，N(θ)是沿θ方向的纖維束面積和；∑N(θ)是該層的纖維束總面積。

CFRP SMC復合材料中每層平均纖維取向角的結果如表1所示，其中第9層的平均纖維取向角最大(79°)，其次是第5層和第11層(分別為73°和70°)，而第3層的平均纖維取向角最小(10°)。為了探究平均纖維取向角的大小與微裂紋萌生順序的關系，本工作基于不同載荷條件下的二維重建形貌，分析微裂紋的演變過程，如圖5所示，其中試樣長度方向(z)為加載方向，黃色數字的大小代表裂紋產生的先后順序。裂紋1是初始裂紋，產生于生產制造過程或制樣過程，裂紋2在156 MPa的拉應力下萌生，裂紋3和4在168 MPa下出現，裂紋5，6和7在176 MPa下產生。結合圖4中的分層情況，裂紋2出現在第9層，裂紋3和4出現在第5層，裂紋5，6和7出現在第11層。

表1 不同層下的平均纖維取向角

圖5 不同拉應力下微裂紋的演變 (a)0 MPa；(b)156 MPa；(c)168 MPa；(d)176 MPa；(e)201 MPa

圖6是在最大拉應力下寬度(y)-長度(z)平面內的局部二維重建形貌。對于新產生的裂紋2，3，4，5，6和7來說，擴展路徑主要是沿著碳纖維束的方向進行，說明碳纖維和基體的界面結合弱，因此對于本工作中的CFRP SMC復合材料而言，界面脫粘是其主要的失效模式。

圖6 最大拉應力下的微裂紋擴展

為了表征CFRP SMC復合材料在不同拉伸條件下的微裂紋擴展過程，本工作利用圖像分割方法將微裂紋剝離，并進一步提取微裂紋的三維形貌。具體的圖像分割過程如下：(1)對CFRP SMC復合材料二維重建形貌進行負變換，將裂紋特征突出顯示；(2)利用Otsu多閾值分割法[25-26]處理圖像，將裂紋從背景中分離；(3)利用人工分割，改進Otsu多閾值分割后的圖像，最終得到僅包含裂紋的圖像；(4)三維重建裂紋形貌。基于微裂紋的三維形貌，定量測量裂紋的幾何信息(裂紋長度、厚度和張開度等)，如圖7所示。

圖7 微裂紋幾何尺寸

以裂紋4為例，利用圖像分割方法，將裂紋4從CFRP SMC復合材料中剝離，得到裂紋4的三維形貌并進行分析，如圖8所示。發現裂紋4具有多個分叉，裂紋前緣不連續，斷裂表面不規則。將三維裂紋4投影到不同的二維平面，定量測量裂紋厚度、裂紋張開度和裂紋長度等，圖9中裂紋4尺寸的定量值由顏色輪廓表示。圖9(a)在寬度(x)-厚度(y)平面顯示了拉應力增加時裂紋前緣和裂紋張開度的空間變化：(1)裂紋前緣的不連續表明裂紋是在多個位置發生的，隨著拉應力的增加，這些裂紋擴大并相互連接，形成完整的裂紋；(2)裂紋張開度在左側較大，在寬度方向上逐漸減小；圖9(b)在寬度(x)-長度(z)平面顯示了裂紋長度、裂紋厚度和斷裂特征的變化：(1)隨著拉應力的增加，裂紋長度和裂紋厚度逐漸變大；(2)在拉應力為168 MPa時，與寬度(x)軸夾角較小的裂紋被認為是主裂紋，并且從這個主裂紋發生分叉；在拉應力為176 MPa時，表明了分叉的開始和另一個與寬度(x)軸夾角更大的裂紋擴展。通過該方法，定量測量微裂紋幾何尺寸，推廣使用可為準靜態和疲勞載荷下的SMC復合材料斷裂力學的分析提供依據(例如分析臨界裂紋斷裂尺寸和裂紋擴展速率等)。

圖8 裂紋4三維形貌

圖9 裂紋4時空量化結果 (a)時空寬度(x)-厚度(y)平面分析；(b)時空寬度(x)-長度(z)平面分析

最后對斷裂狀態下微裂紋的擴展情況進行分析。圖10是在厚度(y)-長度(z)平面內的微裂紋斷裂分析，主要包括裂紋(圖10中黃色數字表示)和斷裂擴展路徑(圖10中黃色虛線表示)。根據初始裂紋1的斷裂擴展路徑，發現模式Ⅰ斷裂(張開型裂紋，垂直于加載方向)到達兩個纖維束的邊界時，裂紋沿著兩個纖維束的邊界擴展(稱為裂紋偏轉)。裂紋偏轉產生的原因是存在具有兩個不同取向的纖維束，當裂紋向下一個纖維束擴展的時候，該纖維束成為裂紋擴展的阻礙，裂紋選擇沿著能量消耗最小路徑在兩個纖維束之間的邊界上傳播，故模式Ⅰ斷裂演變成模式Ⅱ斷裂(面內剪切型裂紋，平行于加載方向)。此外，新產生的裂紋8和9沿著纖維束的邊界擴展，裂紋10垂直于加載方向，圖10中新發展的斷裂路徑是由新產生的裂紋擴展以及偏轉造成的。

圖10 微裂紋斷裂分析 (a)斷裂擴展路徑；(b)裂紋分布

2.3 失效機制探究

對材料的微觀結構分析和損傷表征，得到了不同拉應力下的微裂紋演變過程，而且發現界面脫粘是CFRP SMC復合材料主要的失效模式，下一步探究CFRP SMC復合材料的失效機制。本工作通過Tsai-Wu失效判據和界面開裂后的基體應力場理論來解釋在損傷的初始萌生階段及裂紋先后產生的內在原因，詳細過程如下：

在本工作的細觀力學計算中，整體坐標系和局部坐標系的表示如圖11所示。整體坐標系的z軸、x軸分別對應圖4中材料的長度(z)軸和寬度(x)軸，圖中的偏軸角θ代表整體坐標系和局部坐標系的夾角，其中偏軸角與表1中的平均纖維取向角相等，即θ=θmean；局部坐標系的x1軸沿著碳纖維的取向，x2軸垂直于碳纖維的取向。此外，CFRP SMC復合材料碳纖維和樹脂基體的性能參數[4]如表2所示，樹脂基體的性能參數用上標m表示，碳纖維的性能參數用上標f表示；碳纖維和基體的體積分數分別用Vf和Vm表示。

表2 CFRP SMC復合材料碳纖維和基體的性能參數[4]

圖11 整體坐標系和局部坐標系

(2)

(3)

(4)

式中：

(2)橋聯矩陣參數aij和bij，采用下式計算：

(5)

(6)

(7)

式中：a和b分別為纖維半徑和基體半徑，整個公式的計算只涉及碳纖維和基體性能參數。公式參數G0，k，γ，λ，N，N1，N2，N3，M和W均為指代公式，本身無物理含義，相關參數的說明和計算，可參考文獻[27-28]。

(4)CFRP SMC復合材料單向層的橫向拉伸強度(Y)：如表2所示，碳纖維的材料性能遠遠優于基體性能，因此，將偏軸角(θ)為90°時，基體產生拉伸破壞時的拉應力(σZZ)作為單向復合材料的橫向拉伸強度，在該條件下：Y=σZZ。

σ11=cos2θσZZσ22=sin2θσZZ

σ12=-sinθcosθσZZ

(8)

采用Tsai-Wu失效判據[29]求解基體的拉伸破壞強度，關系如下式：

(9)

(10)

(5)界面脫粘強度σdeb[27]：

(11)

(12)

式中:

(13)

(14)

(15)

表3 CFRP SMC復合材料不同層下的界面脫粘強度

通過表3的界面脫粘強度數據，解釋在損傷的初始萌生階段，裂紋先后產生的原因。表3中第9層的界面脫粘強度最小，為38.1 MPa，其次是第5層和第11層，分別為39.1 MPa和39.8 MPa，說明第9層最容易萌生裂紋，其次是第5和第11層，這與圖6微裂紋的演變過程相對應。此外，通過比較表1和表3的數據，發現不同層下的界面脫粘強度和平均纖維取向角成反比關系，這說明CFRP SMC復合材料不同層下的平均取向角與裂紋產生的順序相關：平均取向角越接近于90°，裂紋越容易萌生。

3 結論

(1)采用微觀尺度X射線斷層掃描技術在不同的拉力下捕捉材料內部的微觀結構，具有高速實時和分辨率高的優點；利用二維重建、三維重建和圖像分割等圖像處理技術，不僅準確重構了短切碳纖維SMC復合材料的三維形貌，直觀分析材料在受力過程中三維結構的變化，而且可以將復合材料中的裂紋剝離，定量測量裂紋厚度、裂紋張開度和裂紋長度等三維裂紋幾何信息。

(2)在短切碳纖維SMC復合材料失效分析中，纖維束內部界面脫粘是主要的損傷機制，當裂紋到達纖維束的邊界時，發生裂紋偏轉，模式Ⅰ斷裂演變為模式Ⅱ斷裂。

(3)利用Tsai-Wu判據和界面開裂后的基體應力場理論等失效方法解釋短切碳纖維SMC復合材料的失效行為，發現不同層的平均纖維取向角與裂紋產生的順序成反比：平均取向角越接近于90°，界面脫粘強度越小，裂紋萌生的越早；平均取向角越接近于0°，界面脫粘強度越大，裂紋萌生得越晚。