流動聚焦中液體錐形形態和流動結構實驗研究

康鵬，郭鑒鋒，穆愷，司廷

中國科學技術大學 近代力學系，合肥 230027

0 引 言

微納米尺度的液滴、顆粒和膠囊在科學研究和工程實踐中具有重要價值，廣泛應用于醫學、生物學、材料科學、農業、食品、化工等諸多領域。在醫學領域，微納膠囊可以實現藥物的靶向運輸、固化和儲存、緩釋或可控釋放等；在農業領域，利用經過霧化的單分散農藥液滴可以實現藥物的均勻噴灑并節省用量；在食品工業中，微納膠囊被普遍應用，以保護生物活性、遮掩不良氣味、固定食品加工中的細胞或酶等。此外，微納米尺度的液滴、顆粒和膠囊在增材制造、組織工程、再生醫學等重大需求領域及其涉及的新興交叉學科領域也發揮著至關重要的作用。

隨著科學技術的進步，制備微納米尺度的液滴、顆粒和膠囊的方法也有了顯著的發展。在界面聚合法、乳化法等傳統制備技術基礎上，近年來逐漸出現了以電霧化技術、流動聚焦技術、微流控芯片技術、玻璃微毛細管技術等為代表的新型制備技術。流動聚焦（flow focusing）是一種典型的毛細流動現象：流體從毛細管流出后，被另一種高速運動的流體驅動，在毛細管下方正對的小孔處聚焦，形成穩定的錐-射流結構；在多種物理過程的共同作用下，界面擾動逐漸發展，射流最終破碎形成微納米尺度液滴。流動聚焦技術穩定性好、操作簡單、可控性強、實驗條件寬松、材料適用性強，且液滴制備效率高，收集的液滴經過后處理可應用于不同領域。根據核心裝置結構的不同，流動聚焦可以分為單軸流動聚焦和復合流動聚焦；根據提供驅動力的方式不同，流動聚焦又可分為氣驅流動聚焦和液驅流動聚焦。此外，在流動聚焦技術的基礎上，還衍生出了將流動聚焦與電霧化相結合的電流動聚焦技術；將流動聚焦技術應用于微流控芯片中，則形成了微流控流動聚焦技術。

一般而言，流動聚焦中被聚焦液體在演化過程中會經歷3種形態：錐形、射流和液滴。自1998年流動聚焦被提出以來，國內外諸多學者針對其演化過程中涉及的關鍵力學問題在過程控制、流動模式、尺度律和不穩定性等方面進行了廣泛研究。例如，在氣驅單軸流動聚焦中，針對液體流量、速度和氣體壓差，Si等得到了流動聚焦在這3個外部控制參數平面內的6種流動模式及工作區域。在液驅同軸流動聚焦中，Mu等探討了復合錐-射流的流動模態及模態轉換，并針對射流模態下兩層界面破碎的耦合規律及物理機理開展了研究。在單界面的單軸流動聚焦和雙界面的同軸流動聚焦的基礎上，Si等發展出了具有三界面、四界面和五界面的復合流動聚焦裝置。針對近年來興起的電流動聚焦技術，考慮到真實的物理環境，本團隊在流動聚焦技術中引入了電場和熱場對射流不穩定性進行了系統分析。為使液滴制備更加可控，Yang等設計了通過對流動系統施加外部主動激勵來控制液滴生成的流動聚焦裝置，Mu等探討了擾動相、激勵頻率、振幅等多種因素對液滴生成的影響。

從流動聚焦中被聚焦液體的流動過程可以看出，生成穩定的錐形是產生射流并收集液滴的前提條件。由于錐形的失穩涉及全局不穩定性問題，對錐形的穩定形成條件及流場結構特征開展研究具有重要的意義。值得注意的是，錐形和射流有著尺度上的巨大差距。以單軸流動聚焦為例，錐形尺寸從管口附近的宏觀尺度（毫米量級）逐漸減小到小孔附近的微觀尺度（微米量級）。此外，從針對單軸流動聚焦開展的大量研究中發現，當流動聚焦的幾何參數產生變化時，錐形的形貌和不穩定性都會有較大變化。當錐形在某些特定參數條件下處于全局不穩定性模式時，可以觀察到錐形內部會出現回流區，因此有必要對回流區結構進行流場顯示和細致研究。

現有針對流動聚焦的研究多重點關注于射流結構的變化情況及射流不穩定性方面，而關于流動聚焦中錐形結構變化以及錐形不穩定性的研究目前開展較少。在錐形內部精細流場結構的觀測方面開展實驗研究，能夠細致觀察流動聚焦的整個過程，深刻理解錐形結構變化以及錐形不穩定性的內在機理。本文針對氣驅流動聚焦開展被聚焦液體錐形的實驗研究，考察流動控制參數和結構參數對錐形形態及穩定性的影響；研究液體錐形內回流區的產生條件并探究主要過程參數對回流區的影響，為流動聚焦技術的進一步應用提供實驗依據與理論支撐。

1 實驗裝置與方法

為便于對流動聚焦中的液體錐形進行實時觀測，本文采用吸氣式流動聚焦裝置將錐形暴露在氣壓室腔體外面。整套實驗裝置系統如圖1所示，主要由3部分組成：流動聚焦核心裝置系統、參數控制系統和圖像采集系統。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental device

1）流動聚焦核心裝置系統。裝置采用吸氣式設計，包括位于上方的毛細管及其固定裝置和位于下方的氣壓室腔體，氣壓室正上方薄片中心位置雕刻有聚焦小孔，正對毛細管的出口。毛細管內流體在高速氣體的聚焦作用下穿過小孔，進入氣壓室形成射流并破碎。吸氣式流動聚焦裝置的優勢在于，實驗中毛細管的位置相對固定，氣壓室固定于一個能夠三維移動的升降平臺上，將二者分離便于改變毛細管與小孔的距離和同軸度。吸氣式設計使得錐形暴露在氣壓室之外，比吹氣式設計更利于觀測錐形結構。氣壓室側面設計有3個小孔，分別連接至真空抽氣泵、壓力表（由于采用吸氣方式，壓力表為負壓力表）和抽取廢液的注射器。

2）參數控制系統。主要包括氣閥、真空抽氣泵、負壓力表、微量注射泵、注射器、升降臺等。氣壓室固定于升降平臺上，抽氣泵與氣閥相連，再連接至氣壓室，注射器固定于微型注射泵上，并連接至毛細管。在流動聚焦中，影響參數可分為流動控制參數和結構參數2部分：流動控制參數主要包括被聚焦液體流量（毛細管流量）Q和驅動氣體壓差Δp。結構參數主要包括毛細管內徑d、小孔直徑D、管孔距離H等。本實驗主要關注被聚焦液體流量Q、氣體壓差Δp和管孔距離H的變化對錐形形態和回流區結構的影響。實驗中，通過微量注射泵控制毛細管中液體流量Q，流量大小可以從注射泵上直接讀取；通過調節進氣閥門改變氣體壓差Δp，具體數值可從壓力表上讀出；管孔距離H的控制通過調節升降平臺改變氣壓室高度來實現。

3）圖像采集系統。在流動聚焦中，錐形尺寸從毛細管口附近的毫米量級逐漸減小到小孔附近的微米量級，同時錐形內部流場流速較高，因此，拍攝錐形形態和內部回流區結構的圖像采集系統需要具有較高的空間和時間分辨率。本實驗圖像采集系統包含顯微鏡（Leica Z16 apo）和高速攝影相機（Phantom VEO 710S）。高速攝影相機的拍攝幀率較高（14 000 幀/s），因此采用高功率的連續LED光源（榮峰光電RF-100W LED冷光源）。不同于液驅流動聚焦，氣驅流動聚焦存在氣液彎曲界面的折射，導致液體錐形內部流場的拍攝難度較大，因此使用菲涅爾透鏡將光源發出的光聚焦至流動聚焦的錐形所在區域。菲涅爾透鏡是由聚乙烯塑料制成的薄鏡片，一面為光滑面，另一面為粗糙面，刻有數十圈同心圓，具有聚焦與濾光作用，可以使錐形內部圖像更加明亮清晰，以便獲得較好的圖像顯示效果。顯微鏡可將錐形區域放大，調節顯微鏡與光源、菲涅爾透鏡和流動聚焦錐形區域，使三者中心處于同一直線上。高速攝影相機與顯微鏡相連，將拍攝的圖像傳輸至計算機進行圖像的后處理。

在探究參數變化對錐形形態的影響時，采用控制變量法，保持其他參數不變并調節一個參數來觀察錐形形態的變化。由于錐形在穩定形態與不穩定形態之間轉換存在遲滯效應，錐形是否穩定與其初始狀態參數密切相關，因此在進行實驗時，參數的變化方向選擇為錐形從穩定形態過渡到不穩定形態的方向，最大程度避免遲滯效應帶來的實驗誤差。

實驗時，在被聚焦液體中加入示蹤粒子使流場可視化，在錐形穩定的條件下，考察過程參數變化對錐形內部回流區結構的影響。采用控制變量法，探究某一參數影響時保持其他參數不變，使用高速攝影相機拍攝各個參數條件下的回流區結構。必須指出，由于錐形內的回流區是三維結構，使用高速攝影相機拍攝的回流區結構圖像會因光學折射而產生變形，實驗中應盡量縮小拍攝景深進行彌補，景深ΔL的計算公式為：

式中：f為鏡頭焦距；δ為容許彌散圓直徑，取決于相機的感光底片；L為拍攝時的對焦距離；F為光圈值。在大光圈及高放大倍率（即小對焦距離）的情況下，景深ΔL較小。在本實驗中，拍攝景深約為40 μm，比毛細管內徑410 μm小了一個數量級。因此，較小的景深起到了近似于在焦平面上打片光的效果。同時，在實驗拍攝中調節相機及顯微鏡位置，使得錐形邊界附近的粒子清晰可見，確保拍攝時相機焦平面位于錐形中心軸位置。拍攝后，對高速攝影相機獲取的連續變化的實驗圖像進行預處理，使用基于Matlab的PIVlab軟件對圖像進行分析，在較短時間間隔內計算相鄰2幅圖像的相關性，得到速度場和流線圖等，進而刻畫出液體錐形內部的回流區結構。

實驗的驅動氣體為空氣，被聚焦液體為去離子水，兩者的物性參數如表1所示。

表1 實驗材料的物理屬性（20 ℃）Table 1 Physical properties of the experimental materials（20 ℃）

2 實驗結果與分析

2.1 錐形形態及穩定性

在流動聚焦中，毛細管口與小孔之間的液體錐形保持穩定是小孔下游穩定射流形成的前提條件。錐形的形態主要有振動形態和穩定形態2種。本節將探究被聚焦液體流量Q、氣體壓差Δp和管孔距離H對錐形形狀、尺寸和穩定性的影響。

2.1.1 量綱分析

采用量綱分析的方法探究參數變化對錐形穩定性的影響。在單軸流動聚焦中，錐形的形成是小孔處驅動氣體帶來的黏性剪切力和被聚焦液體的表面張力之間相互競爭的結果。其中，黏性剪切力τ促進界面變形，可表示為：

式中， ρ為 氣體密度。

與剪切力相反，被聚焦液體的表面張力τ會阻止界面變形，其在小孔位置處可表示為：

式中，σ為表面張力系數， d為射流直徑：

式中， ρ為液體密度。

如果錐形要保持穩定形態，剪切力必須大于表面張力。將黏性剪切力與表面張力之比表示為：

可以看出，隨著內外氣體壓差 Δp和被聚焦液體流量Q的增大以及管孔距離H的減小，驅動氣體的黏性剪切力作用將變強，最終克服表面張力并促進錐形穩定。

2.1.2 實驗結果

為探究液體流量對錐形形態及穩定性的影響，選取去離子水在內外壓差Δp=10.0 kPa、管孔距離H=0.9 mm的條件下進行實驗，其他結構參數保持不變（小孔直徑D=0.4 mm；針管型號為22g，外徑0.71 mm，內徑0.41 mm）。實驗中，選取流量Q=30 mL/h為初始狀態，此時錐形形態保持穩定；然后逐漸減小流量，流量減少至Q=27 mL/h時，錐形失穩，進入振動形態，如圖2（a）所示（相鄰2張圖片時間間隔為2.2 ms）；之后逐漸增大流量，圖2 （b）展示了不同流量（28、30、60、100、140 mL/h）下的錐形穩定形態。本文圖中的標度尺都為100 μm。

圖2 不同液體流量下的錐形形態圖Fig.2 Cone morphology diagram at different liquid flow rates

可見，在其他參數條件一定時，存在一個臨界流量Q：當Q大于Q時，隨著Q的增大，錐形始終保持穩定，錐形下游在聚焦小孔處的尺寸（即射流直徑）逐漸增大，但錐形上游的形態沒有明顯變化，而隨著Q的減小，表面張力逐漸增大；當Q小于Q后，驅動氣體的黏性剪切力無法克服聚焦液體的表面張力，此時錐形失穩，進入振動形態。值得注意的是，當流動聚焦裝置的其他參數改變時，臨界流量Q也會隨之改變。

為探究內外氣體壓差對錐形形態及穩定性的影響，在Q=30 mL/h、H=0.9 mm的條件下進行實驗。與前文所述方法類似，從Δp=2.0 kPa時錐穩定形態開始減小Δp，Δp=1.4 kPa時，錐形開始振動失穩，如圖3 （a）所示（相鄰2張圖片時間間隔為2.1 ms）。可見，在一定的被聚焦流體流量（大于Q）下，存在一個臨界內外氣體壓差Δp，當內外壓差小于臨界值時，錐形失穩。之后逐漸增大Δp，得到如圖3 （b）所示的錐形穩定形態（Δp分別為1.5、5.0、10.0、20.0和30.0 kPa）。可以發現，隨著Δp逐漸增大，射流直徑逐漸減小。進一步的實驗發現，當Q很小時（小于Q），無論Δp如何增大，錐形都始終處于振動形態，由此可以看出，足夠大的被聚焦液體流量是維持錐形結構穩定的前提條件。

圖3 不同氣體壓力差下的錐形形態圖Fig.3 Cone morphology diagram at different gas pressure differences

為探究管孔距離H對錐形形態及穩定性的影響，在Q=30 mL/h、Δp=10.0 kPa的條件下進行實驗。管孔距離H從0.5 mm開始，依次增加至 0.7、0.9和1.0 mm，如圖4 （a）所示。可以看到，在上述結構參數和控制參數下，錐形都為穩定狀態。當H較小時，從毛細管口流出的液體呈匯聚狀，這是因為毛細管口與聚焦小孔距離較近，驅動氣流在錐形上下游表面均有較高速度，剪切拉伸作用較強，使得錐形呈匯聚狀；隨著H的增大，毛細管口附近的氣體流速逐漸減小，剪切作用減小，錐形上游部分開始向外擴張并逐漸隆起，直至直徑與毛細管內徑相當，而錐形在小孔附近的下游部分仍因驅動氣流速度較快而被剪切拉伸呈匯聚狀，且射流直徑不變。當管孔距離增大至1.1 mm時，錐形已進入振動形態，如圖4 （b）所示（相鄰2張圖片時間間隔為2.2 ms），此時，毛細管口距小孔過遠，導致管口附近的氣流速度非常小，無法對被聚焦液體提供足夠的剪切力，使得錐形失穩，進入振動形態。

圖4 不同管孔距離下的錐形形態圖Fig.4 Cone morphology diagram at different heights between the tube and the hole

2.2 回流區結構

在氣驅流動聚焦中，當液體錐形處在穩定形態時，氣液界面內部流場結構會因界面上氣流剪切力分布不均勻而隨參數發生變化，錐形內部的軸向速度分布直接受剪切力影響。在一定條件下，當速度梯度變化不劇烈時，能夠保證被聚焦液體都向下游流動，流線呈均勻分布。但在某些條件下，錐形內部會產生回流區，有效流動截面積（沿水平方向垂直于錐形對稱軸軸線的液體截面）減小，界面附近的液體速度梯度增大，從而維持界面上的剪切力平衡。為使錐形內部流場可視化，在被聚焦液體中加入直徑約20 μm的玻璃微球作為示蹤粒子。用高速攝影相機采集圖像后，使用基于Matlab的PIVlab軟件對圖像進行分析，得到速度場、流線圖和渦量場等。如圖5所示，在Δp=10.0 kPa、H=0.9 mm、Q=30 mL/h時，可以在錐形中清晰地觀察到回流區的存在。

圖5 回流區結構圖Fig.5 Recirculation cell structure

由于光在氣液界面折射引發的透鏡效應，實驗拍攝的回流區存在一定的變形，計算的渦量場并不準確。因此，本文主要定性考察不同參數下錐形內部回流區的結構和存在情況。定量研究需要關注多尺度下錐形內部流場顯示的光路問題，這是實驗研究的難點，留待進一步解決。

在Δp=10.0 kPa、H=0.9 mm條件下，實驗探究了液體流量因素對回流區結構的影響。在此條件下，錐形穩定的臨界流量Q=28 mL/h。將毛細管中液體流量從28 mL/h開始逐漸增大，觀察錐形內部有無回流區出現，用高速攝影相機拍攝流量變化時回流區結構的變化。結果發現Q=Q、錐形穩定時內部即存在回流區，如圖6 （a）所示。回流區的不對稱也證明了由于光的折射而產生的圖像變形。進一步用高速攝影相機拍攝了Q=30 mL/h與Q=40 mL/h時的回流區圖像，其流線圖如圖6 （b）、（c）所示。從圖中可以看出，在該組參數條件下，回流區結構在錐形穩定的臨界條件Q=Q時就已存在，且回流區大小隨Q的增大而減小。當Q大于特定值Q=42 mL/h時，回流區消失，如圖6（d）所示。

圖6 不同毛細管流量的回流區結構Fig.6 Recirculation cell structure at different liquid flow rates

回流區的產生是錐形界面兩側剪切力平衡的結果，毛細管流量減小時，被聚焦液體的平均速度隨之降低。因此，回流區尺寸需要增大以減小錐形內被聚焦液體的有效流動截面積，從而使界面內側液體的速度梯度增大，以達到界面兩側剪切力平衡。而毛細管流量較大時，錐形內部液體的平均流速增大，回流區會逐漸減小甚至消失。

圖7 不同氣體壓差下的回流區結構Fig.7 Recirculation cell structure at different gas pressure differences

為探究管孔距離對回流區結構的影響，在Q=30 mL/h、Δp=10.0 kPa的條件下進行實驗。已知在此條件下，H=1.1 mm時錐形進入振動形態，因此本組實驗中管孔距離分別設定為0.7 、0.8、0.9和1.0 mm，處理得到的錐形內部流線圖如圖8所示。可以發現，H=0.7～0.9 mm時，回流區隨著H的增大而增大，而H=1.0 mm時的回流區卻略小于H=0.9 mm時的回流區。其原因是：管孔距離增大時，錐形尺寸逐漸變大，其有效流動截面積也變大，因此回流區增大，使錐形內界面附近液體達到界面剪切力平衡所需要的速度；管孔距離較大時，繼續增大管孔距離，有效流動截面積的增大會減慢，且錐形上游的氣體流速也會因距小孔太遠而減小，導致剪切作用減弱，進而導致回流區變小且只存在于錐形下游。

圖8 不同管孔距離下的回流區結構Fig.8 Recirculation cell structure at different heights between the tube and the hole

3 結 論

本文采用控制變量法在吸氣式流動聚焦平臺上定性研究了不同過程參數對錐形動力學行為以及錐形內部流場結構的影響規律。結果表明，增大被聚焦液體流量、驅動氣體壓差或減小管孔距離，都能提高錐形的穩定性，顯著改變錐形的形態。此外，在特定的參數條件下，錐形內部會產生回流區，其尺寸隨著聚焦液體流量的減小或驅動氣體壓差的增大而增大。管孔距離的變化對回流區大小的影響則是非單調的。雖然粒子示蹤方法為研究錐形的內部流場結構打開了一扇窗，但光學折射導致的多尺度錐形內部流場變形影響了實驗結果的精度，因此實驗方法仍需改進，這也為下一步研究工作指明了方向。