粒徑對褐煤非薄層干燥及干燥褐煤自燃與復吸特性的影響

張一昕,賈文科,郭 旸,王如夢,郭凡輝,武建軍

(1.中國礦業大學 國家煤加工與潔凈化工程技術研究中心,江蘇 徐州 221116；2.中國礦業大學 化工學院,江蘇 徐州 221116)

褐煤是我國以煤炭為主導的能源體系的重要組成部分,已探明儲量超過1 300億t,占全國煤炭儲量的13%以上。褐煤具有反應活性高、揮發分高、污染物含量低等優勢,具有廣闊的應用前景。近年來,我國褐煤的開采量逐漸增加,成為部分區域的主要能源來源。然而,褐煤的水分高,其中云南昭通地區褐煤的含水量高達50%以上,脫水成為褐煤高效利用的必要前提,開發高效的褐煤脫水技術具有重要意義。

近年來國內外學者對褐煤干燥進行了廣泛的研究,針對煤-水間作用機理、煤炭特性與脫水機制間的關系等進行了大量研究,開發了不同的脫水技術。按照水分從煤中脫除的方式,脫水技術分為蒸發脫水和非蒸發脫水,前者包括熱煙氣干燥、流化床干燥、微波干燥、過熱蒸汽干燥等,后者包括溶劑萃取脫水、水熱脫水、熱壓脫水等。目前,蒸發干燥技術應用較為普遍,其中干燥溫度和顆粒粒徑是影響干燥過程的主要因素。沈望俊等研究發現將褐煤干燥到同樣水分,當溫度從70 ℃增加至120 ℃時,總干燥時間縮短44.4%,當粒徑從0.6～1.6 mm 減小至0.5～0.6 mm 時,總干燥時間減少了63.6%。較高的干燥溫度可以提高干燥速率,同時隨著干燥溫度的升高，褐煤表面活性含氧官能團會逐漸分解,含氧官能團的分解有利于降低褐煤的親水性和自燃傾向性。張振華等進行的褐煤紅外干燥特性實驗結果表明,粒徑小的褐煤樣品在相同干燥條件下具有更高的干燥速率。張衡對粒徑為1,5,10 mm褐煤在190～220 ℃、靜止狀態下的干燥特性進行了對比實驗,結果表明粒徑為1 mm 褐煤的干燥速率最大。粒徑同樣對干燥后褐煤的復吸與自燃特性具有重要影響,ZHANG等對不同粒徑干燥后褐煤的復吸過程與自燃傾向性進行了研究,結果表明粒徑的增大對干燥后復吸與自燃具有顯著的抑制作用。然而,這些研究所采用的樣品粒徑變化范圍較小,同一研究中所涉及的粒徑組數較少,對粒徑大范圍變化影響下的褐煤干燥與復吸特性認識不夠充分。

此外,對褐煤干燥與復吸的研究多以單顆?；虮訝顟B的樣品為對象,對干燥過程動力學的研究多采用經驗公式擬合的方法,假設樣品內部溫度、水分均勻,忽略樣品表面與內部溫度、水分的差異。而實際干燥過程中褐煤物料厚度往往超過薄層干燥的上限,樣品表層和內部溫度、水分的差異顯著,樣品內部的溫度梯度、濕度梯度以及顆粒堆積時形成的顆粒間間隙對傳熱傳質均有重要影響,表現出與單顆粒、薄層狀態下不同的干燥特性；且干燥后的褐煤多進行堆放,其自燃、復吸特性也與單顆粒、薄層狀態下不同。因此,在非薄層狀態下褐煤的干燥及干燥褐煤自燃與復吸特性的研究,對工業應用具有更準確的指導。

筆者對不同粒徑的昭通褐煤在50 mm×50 mm×50 mm網籃中的非薄層干燥過程進行實驗研究,測定了非薄層干燥過程中不同粒度、溫度下昭通褐煤水分變化,分析了非薄層干燥機理,通過數值模擬方法研究了非薄層干燥過程樣品溫度、水分分布,并在中試裝置上進行實驗驗證；采用交叉點溫度法與絕熱氧化速率法研究了干燥后褐煤的自燃特性；最后,將干燥后的褐煤樣品置于網籃中,測定了其非薄層狀態下的復吸特性,并與薄層狀態下的復吸特性進行對比。

1 實 驗

1.1 樣 品

本實驗選用高水分的云南昭通褐煤作為研究對象,經破碎處理后得到以下不同粒度的樣品：<1,1～2,2～5,5～10,30,50 mm(其中30 mm和50 mm樣品為分別手工切割的立方體)。采用5E-MAG6700型全自動工業分析儀和德國Elementar元素分析儀分別對昭通褐煤進行工業分析、元素分析測定,數據見表1。

表1 昭通褐煤樣品的工業和元素分析

1.2 褐煤干燥特性實驗

采用自行搭建的褐煤非薄層干燥實驗系統開展實驗研究,實驗裝置如圖1所示。在干燥實驗中,將褐煤樣品放置于金屬絲網(200目)制成的尺寸為50 mm×50 mm×50 mm的網籃中,然后將網籃放入已預熱至設定溫度的恒溫箱中,并掛在與天平相連接的金屬絲線上,干燥實驗開始后天平自動記錄樣品的質量變化。

圖1 褐煤非薄層干燥實驗裝置示意Fig.1 Schematic diagram of lignite non-thin layerdrying experimental device

采用自行搭建的褐煤非薄層干燥中試裝置(圖2)進行中試實驗,裝置外形尺寸為4 560 mm×3 210 mm×4 850 mm,設計處理量為1 t/h,干燥溫度為160 ℃,褐煤物料厚度為100 mm。為便于測試,在樣品中間放置多個100 mm×100 mm×100 mm的網籃,并裝滿褐煤樣品,分別在不同時刻取出,測定褐煤平均水分變化；在其中一個網籃距離樣品表面10 mm處和樣品中心處分別布置熱電偶,以監測樣品溫度變化。

圖2 褐煤非薄層干燥中試裝置Fig.2 Pilot device of lignite non-thin layer drying

1.3 褐煤復吸特性實驗

將一定質量干燥后的褐煤樣品置于由金屬絲網制成的尺寸為50 mm×50 mm×50 mm的網籃中,稱量后將網籃置于BPS-250CL型恒溫恒濕箱(上海一恒科技有限公司)內,設置溫度為30 ℃、相對濕度為95%。測試開始后,前12 h每隔2 h稱量一次樣品質量,之后每隔12 h稱量一次,記錄質量變化。

復吸過程中任意時刻樣品的水分復吸率(每克樣品復吸水分的質量)為

(1)

式中,為水分復吸率,%；，分別為復吸前、后樣品的質量,g。

1.4 褐煤自燃特性實驗

本研究采用交叉點溫度法與絕熱氧化速率法測定干燥后褐煤的自燃特性。交叉點溫度測定方法參照文獻[3]確定。將樣品置于由金屬絲網制成的尺寸為50 mm×50 mm×50 mm的網籃中,在樣品的幾何中心插入K型熱電偶,將其放入程序控溫爐內。程序控溫爐初始溫度設定為30 ℃,空氣氣氛,放入樣品后檢測樣品中心溫度,當樣品中心溫度與爐內初始溫度相差小于±0.5 ℃時,設置程序控溫爐以1 ℃/min的升溫速率加熱,通過計算機程序記錄樣品中心溫度與爐內溫度,直至樣品中心溫度超過爐內溫度。樣品中心溫度與爐內溫度變化曲線交叉點處的溫度記為交叉點溫度(CPT),交叉點溫度越高，樣品自然傾向性越低。每個樣品測試3次,誤差小于±1.5 ℃。

絕熱氧化速率是指在絕熱氧化過程中,煤樣在40～70 ℃內的平均升溫速率,記作(℃/h),越低，樣品自然傾向性越低。在絕熱氧化速率測定過程中,采用絕熱裝置和絕熱措施將煤在低溫階段產生的微小熱量保留在煤樣中,隨著褐煤氧化產熱的逐漸積累,實現煤樣溫度的不斷升高,排除環境因素對煤樣氧化升溫過程的干擾。絕熱氧化速率測定方法按照參考文獻[16]確定。稱取100 g煤樣置于絕熱煤樣罐中,設置控溫箱溫度在40 ℃,向絕熱煤樣罐中持續通入流量為50 mL/min的氮氣,直至煤樣的溫度穩定保持在40 ℃。然后將氮氣切換為空氣,控制流速為50 mL/min,利用數據采集系統實時采集煤樣溫度,并利用溫度控制系統調節控溫箱溫度,使溫控箱溫度與煤樣溫度保持一致,測試過程在煤樣溫度達到100 ℃后結束。每個樣品測試3次,誤差小于±0.1 ℃/h。

1.5 干燥過程數值模擬

當恒溫箱內溫度到達設定值后將褐煤樣品放入,隨著褐煤樣品溫度的升高,樣品會因熱傳導、熱對流、熱輻射等作用發生能量或質量的交換,由表層到內部逐漸失去水分。

數值模擬研究中,對褐煤干燥傳熱傳質過程做出如下假設：在顆粒尺度上假設骨架顆粒為具有均勻結構的球體；顆粒內部傳質主要依靠擴散；水分相變均發生在顆粒尺度；以樣品平均粒徑作為計算粒徑。依據質量守恒、能量守恒、動量守恒定律等建立干燥過程模型。

褐煤顆粒本質上是一種多孔介質,在本研究中將褐煤樣品視為均質模型,多孔介質模型的動量方程具有附加的動量源項,以考慮褐煤顆粒對流動的影響,參照石晉菘的研究建立多孔介質模型。褐煤干燥過程中水分蒸發采用Lee模型描述；由于爐內流速較低,黏度模型選用層流模型；輻射模型選用DO輻射模型；水分干燥過程涉及液態水向汽態水的轉化,選用Mixture多相模型；昭通褐煤物性參數參照萬克記的研究設定。

根據上述傳熱傳質平衡方程組與計算模型,結合干燥過程邊界條件,采用Spaceclam軟件建立了樣品幾何模型,通過Fluent軟件對非薄層干燥過程中褐煤樣品的溫度、水分分布進行數值模擬。

2 結果與討論

2.1 粒度對昭通褐煤干燥特性的影響

不同粒度昭通褐煤干燥過程殘留水分隨時間變化曲線如圖3所示,在2種干燥溫度下,粒度對干燥過程中昭通褐煤殘留水分隨時間變化的影響具有相同的趨勢。在干燥溫度相同、褐煤粒度較大時,其殘留水分下降較為緩慢,達到相同水分所需要的干燥時間大幅提升。在160 ℃時,粒度為2～5mm的樣品水分降至0.5 g/g僅需約18 min,而粒度為50 mm的樣品需要約115 min。褐煤粒度越大,比表面積越小,在干燥過程中,顆粒內部水分遷移所通過的路徑也就越長,水分遷徙的阻力也越大。同時,褐煤顆粒粒度越大,熱量向顆粒內部傳遞的速度也越慢,導致顆粒內部水分向外傳遞的驅動力較低。在2種不同干燥溫度下,隨著褐煤粒度的減小,褐煤干燥過程中殘留水分降低明顯加快。在顆粒粒度減小時,顆粒中原來的大孔和不連續孔,在破碎成小顆粒的過程中變為中、小孔和連續的孔隙,這增加了顆粒的比表面積,有利于水分的遷移。褐煤內部孔隙結構是毛細管力大小的關鍵因素,而溫度、濕度等外界因素只是影響毛細管中水分的遷移,粒度的減小對干燥速率的提升有促進作用。但是在相同干燥溫度下,粒度為2～5,1～2,<1 mm的3種褐煤樣品的殘留水分隨時間變化曲線沒有顯著差異。張振華等對錫林郭勒褐煤薄層干燥實驗研究發現,粒徑范圍為6～3,3～1,1.0～0.5,0.50～0.25和<0.25 mm的樣品干燥所需時間分別為37.8,30.6,15.8,13.0和11.4 min,隨著粒度的減小,干燥速率逐漸增大。在薄層干燥情況下,顆粒粒徑減小所導致的顆粒內部水分擴散到表面的路徑縮短與顆粒內部傳熱的加快對干燥過程的影響占據主導作用。在本研究所涉及的非薄層干燥中,煤層內部與表面的傳熱傳質阻力不可忽略,樣品溫度、水分處于不均勻狀態,隨著粒度的減小,顆粒間孔隙逐漸減小,煤層內部的傳熱傳質阻力逐漸提升,抵消了粒度降低所帶來的顆粒內部傳熱傳質阻力降低的優勢,導致在褐煤粒度較小時，進一步降低其粒度對干燥過程沒有促進作用。可以認為在褐煤非薄層干燥中存在臨界粒度,在小于臨界粒度時進一步降低粒度對褐煤干燥沒有促進作用,本研究中昭通褐煤的臨界粒度范圍為2～5 mm。

圖3 不同粒度昭通褐煤殘留水分隨時間變化曲線Fig.3 Variation of the residual moisture content of Zhaotonglignite with different particle size as a function of time

不同粒度昭通褐煤在120 ℃和160 ℃下干燥速率隨時間變化曲線如圖4所示。在干燥的初始階段,較小粒度的樣品具有較高的干燥速率,但是在臨界粒度(2～5 mm)下進一步減小粒度,干燥速率不會繼續提升,與圖3的變化趨勢相一致。ZHANG等對粗顆粒褐煤干燥特性進行了實驗與數值模擬研究,結果表明Huolinhe褐煤和Hailaer褐煤粒度在30～15 mm,其干燥速率了隨粒度減小逐漸增加,與本研究的結果一致。沈望俊等研究了0.5～0.6，0.6～1.6，1.6～4.0 mm三種粒徑的錫盟褐煤薄層干燥特性,在其他干燥條件相同的情況下,隨著粒度的減小，褐煤干燥速度不斷加快,蔣雯菁等對云南昭通褐煤薄層干燥特性研究中，在0.6～1.7,1.7～2.5,2.50～4.75 mm粒度范圍內發現了類似的規律,但是當云南昭通褐煤粒度為0.053～0.125,0.125～0.250,0.25～0.60 mm時,粒度的減小僅導致了干燥速率的緩慢增加。孫曉林等對平均粒徑為0.034 4～0.758 9 mm的呼倫貝爾褐煤干燥特性研究發現，隨著粒度的減小,干燥速率略有增大,但當粒度較小時,粒度因素對干燥過程的影響不明顯。在薄層干燥中,粒度的降低對干燥速率的提升有持續的促進作用。在本研究所涉及的非薄層干燥中,在粒度小于5 mm時繼續減小粒度，對干燥速率沒有明顯影響,與薄層干燥條件下具有顯著差異,說明不同干燥方式下褐煤的干燥特性具有顯著的不同。TAHMASEBI等對褐煤微波干燥特性的研究發現,隨著顆粒粒徑的減小,干燥速率逐漸降低,與熱空氣/煙氣干燥中呈現出相反的趨勢,也佐證了干燥方式對褐煤干燥特性具有重要的影響。

圖4 不同粒度昭通褐煤干燥速率隨時間變化曲線Fig.4 Variation of the drying rate of Zhaotong lignite withdifferent particle size as a function of time

不同粒度昭通褐煤干燥速率隨殘留水分變化曲線如圖5所示,在不同溫度、粒度條件下昭通褐煤的干燥速率均隨著殘留水分的降低先較快增加,然后逐漸降低。薄層干燥過程常劃分為4個階段：① 升速干燥階段,此階段為褐煤的升溫過程,干燥速率快速增大,同時脫除少量外在水分；② 恒速干燥階段,在此階段自由水被脫除,干燥速率主要受水分蒸發速率影響,因此干燥速率維持不變；③ 第1降速干燥階段,在此階段顆粒內部水分擴散遷移與表面水分蒸發同時進行,主要為毛細管內結合水被脫除；④ 第2降速干燥階段,在此階段與褐煤孔隙壁面結合的單層水被脫除。本研究所涉及的非薄層干燥同樣觀察到了升速干燥階段,但最大干燥速率顯著低于褐煤薄層干燥研究中的最大干燥速率；同時本研究中沒有觀察到明顯的恒速干燥階段,也難以觀察到第1降速干燥階段與第2降速干燥階段的分界點。在非薄層干燥的初始階段,樣品由表面到內部溫度逐漸上升,水分隨之脫除,干燥速率上升,在干燥溫度為160 ℃時,粒度<1 mm的樣品最大干燥速率可達到0.053 g/(g·min)；但是由于樣品內部溫度較低、內部水分向外擴散存在阻力,樣品表面、內部水分脫除速率不均,樣品總體的最大干燥速率低于薄層狀態下褐煤干燥的最大干燥速率。在薄層干燥的情況下,可以認為各顆粒處于大致相同的狀態,而非薄層干燥的樣品由表面到內部處于顯著不同的狀態(包括但不限于溫度、水分與賦存狀態)。如果把非薄層干燥的樣品微分為若干不同的薄層,可以認為每個薄層都具有薄層干燥的4個不同階段,但是不同薄層在同一干燥階段的時間段存在差異,導致了非薄層干燥樣品作為一個整體表現出了與薄層干燥顯著不同的干燥特性。

圖5 不同粒度昭通褐煤干燥速率隨殘留水分變化曲線Fig.5 Variation of the drying rate of Zhaotong lignite withdifferent particle size as a function of residual moisture content

2.2 干燥過程數值模擬

非薄層干燥過程中昭通褐煤殘留水分隨時間變化實驗值與模擬值對比如圖6所示,2者具有良好的一致性。圖7,8給出了粒度為50 mm和2～5 mm的樣品在干燥進行20 min時溫度分布和殘留水分分布三維云圖,樣品的溫度和殘留水分分布均呈現顯著的梯度,樣品外層具有較高的溫度和較低的殘留水分,中心區域具有較低的溫度和較高的殘留水分,說明非薄層干燥中樣品由外層到中心的傳熱傳質阻力不可忽略。

圖6 不同粒度昭通褐煤殘留水分隨時間變化：實驗值與模擬值對比(160 ℃)Fig.6 Variation of the residual moisture content of Zhaotong lignitewith different particle size as a function of time：A comparison ofexperimental and modeling results (160 ℃)

圖7 干燥20 min時樣品溫度分布三維云圖Fig.7 Three-dimensional cloud map of the temperaturedistribution of the sample after 20 min drying

圖8 干燥20 min時樣品殘留水分分布三維云圖Fig.8 Three-dimensional cloud map of the residual moisturecontent distribution of the sample after 20 min drying

圖9,10給出了不同時刻樣品中心截面溫度分布和殘留水分分布二維云圖。在10 min時,50 mm粒徑樣品外層溫度較為接近飽和溫度100 ℃,中心區域溫度仍未升高,2～5 mm粒徑樣品外層溫度已經達到或略超過飽和溫度,中心區域溫度也已經接近飽和溫度；50 mm粒徑樣品僅表層水分降低,而2～5 mm粒徑樣品外層區域水分含量已顯著降低至小于1 g/g。隨著干燥過程的進行,由樣品外層到中心溫度逐漸升高,蒸發界面逐漸向樣品中心推進,水分由樣品外層到中心逐漸被脫除。在50 min時,2～5 mm粒徑樣品干燥過程已基本結束,樣品外層和中心區域溫度均接近干燥溫度、殘留水分均趨近于0,而50 mm粒徑樣品僅外層區域超過了飽和溫度，完成了蒸發干燥過程,中心區域溫度接近飽和溫度,但殘留水分沒有明顯降低。在干燥過程中所有相同時刻,粒徑為2～5 mm的樣品與50 mm樣品相比,其溫度和殘留水分分布均有更小的梯度；從樣品的外層到中心區域,粒徑為2～5 mm的樣品均具有更高的溫度和更低的殘留水分,說明2～5 mm粒徑的樣品在非薄層干燥過程中具有更小的傳熱傳質阻力,有利于能量從外層到中心區域和水分從中心區域到外層的傳遞。

褐煤非薄層干燥溫度、殘留水分分布云圖均顯示在干燥過程中樣品表層和中心區域狀態存在顯著差異,溫度、殘留水分含量分布呈現分層現象,不可按照均勻分布處理,與褐煤薄層干燥特性存在明顯差異,有必要對褐煤非薄層干燥進行深入的研究。

圖9 不同時刻樣品中心縱截面溫度分布二維云圖Fig.9 Two-dimensional cloud map of temperature distribution at the center longitudinal section of the sample at different times

圖10 不同時刻樣品中心縱截面殘留水分分布二維云圖Fig.10 Two-dimensional cloud map of residual moisture content distribution at the centerlongitudinal section of the sample at different times

2.3 昭通褐煤非薄層干燥中試實驗

為進一步研究褐煤非薄層干燥特性,在褐煤非薄層干燥中試裝置上對粒度為2～5 mm的昭通褐煤樣品進行了干燥實驗,監測了距離樣品表面10 mm處和樣品中心處的溫度變化,并與模擬結果進行了對比,如圖11所示。昭通褐煤非薄層干燥中試實驗數據與模擬結果具有良好的一致性,說明前述對褐煤非薄層干燥的研究結果可應用指導實際褐煤干燥過程研究。

圖11 昭通褐煤非薄層干燥中試實驗殘留水分、監測點溫度隨時間變化：實驗值與模擬值對比(粒度2～5 mm,160 ℃)Fig.11 Variation of the residual moisture content and temperatureat monitoring points of Zhaotong lignite during non-thin-layer dryingpilot test as a function of time：A comparison of experimental andmodeling results (Particle size 2-5 mm,160 ℃)

2.4 粒度對干燥后昭通褐煤自燃特性的影響

粒度對干燥后昭通褐煤自燃特性的影響如圖12所示,隨著樣品粒度的增大,交叉點溫度與絕熱氧化速率分別呈現出上升和下降的趨勢,意味著其自燃傾向性降低。昭通褐煤樣品粒度由<1 mm增大至50 mm,交叉點溫度由148.2 ℃增加至203.5 ℃,絕熱氧化速率由3.67 ℃/h降低至0.85 ℃/h。大量研究發現,煤樣的粒度越小,其自燃傾向性越高。煤樣的粒徑越小,比表面積越大,較小的顆粒尺寸導致更大的顆粒表面暴露,并有利于氧擴散到顆粒內部,導致樣品表面更多的活性位點發生氧化反應,釋放更多的熱量,使樣品的升溫速率加快,溫度的升高又進一步促進活性位點氧化反應的進行,導致樣品在更短時間內達到爐內溫度(交叉點溫度測定)或升溫至70 ℃(絕熱氧化速率測定)。

圖12 粒度對干燥后昭通褐煤交叉點溫度與絕熱氧化速率的影響Fig.12 Effect of particle size on the crossing point temperatureand adiabatic oxidation rate of dried Zhaotong lignite

粒度為<1，1～2 mm時干燥后昭通褐煤的交叉點溫度無明顯差別,當粒度為2～5 mm時交叉點溫度僅有小幅增加,可認為2～5 mm為影響昭通褐煤自燃特性的臨界粒度。在利用交叉點溫度對煤炭自燃傾向性的研究中發現,低于臨界粒度時進一步降低粒度不會使交叉點溫度隨之降低。在粒度臨界值處,氧氣向煤樣內部的擴散速率達到臨界值,進一步降低粒度所帶來的顆粒內部氧氣擴散速率的提升,被顆粒間孔隙減小導致的氧氣由樣品外部向內部擴散速率的降低所抵消。FEI等采用交叉點溫度法對低階煤及其干燥產品自燃特性的研究中也報道了臨界粒度的存在。

在絕熱氧化速率的測試過程中,由于往絕熱煤樣罐底部通入一定流量的氧氣,并由絕熱煤樣罐上部排出,使得氧氣在樣品中實現強制對流,不同于交叉點溫度測試中的擴散方式。由于強制對流作用,顆粒間流體流速隨著間隙截面的減小而增加,促進傳熱傳質的進行；粒度的降低會同時促進顆粒內部和顆粒間的熱質傳遞。因此,即使在達到交叉點溫度測試的臨界粒度,進一步降低粒度,昭通褐煤的絕熱氧化速率仍有顯著提升。

在交叉點溫度測試中的傳熱傳質方式與非薄層干燥中的傳熱傳質方式類似,即樣品外部與內部存在不可忽略的傳熱傳質阻力；在絕熱氧化速率測試中由于氧氣強制對流的存在,可認為樣品不同部位溫度、氧氣分布均勻,類似于薄層干燥研究中對樣品各顆粒傳熱傳質均勻的假設。在絕熱氧化速率測定實驗中未觀察到臨界粒度,而褐煤非薄層干燥與交叉點溫度測定實驗中均觀察到臨界粒度的存在。

2.5 粒度對干燥后昭通褐煤復吸特性的影響

在非薄層狀態下,褐煤粒度對干燥后昭通褐煤的水分復吸過程的影響規律如圖13所示,隨著粒度的增加,干燥后褐煤的水分復吸過程逐漸減緩。干燥后昭通褐煤樣品粒度由2～5 mm增大至50 mm,其水分復吸至0.1 g/g所需時間由約4 h增加至約24 h。在粒度為<1，1～2，2～5 mm情況下,干燥后褐煤水分復吸過程差異較??；在粒度大于5 mm的情況下增大粒度,干燥后褐煤水分復吸過程顯著減緩。為了對比薄層與非薄層條件對水分復吸過程的影響,圖13給出了粒度為<1，1～2 mm的干燥后昭通褐煤薄層狀態下的水分復吸過程曲線。在粒度相同的情況下,薄層狀態下干燥后昭通褐煤的復吸進程顯著快于非薄層狀態下；且薄層條件下粒度<1 mm的樣品水分復吸過程明顯快于1～2 mm的樣品,粒度<1 mm的樣品水分復吸至0.25 g/g需要約9 h,而粒度為1～2 mm的樣品需要約30 h,與非薄層條件下粒度對水分復吸的影響表現出不同的規律。此實驗結果也證實了薄層與非薄層狀態下樣品水分復吸過程中具有不同的傳質規律,即在薄層狀態下,顆粒內部傳質阻力為主導,樣品表面顆粒到內部顆粒間傳質阻力可以忽略；在非薄層狀態下,為樣品內部傳質阻力與樣品表面顆粒到內部顆粒間傳質阻力共同主導傳質過程。粒度小的煤樣比表面積較大,在濕空氣環境下,比大顆粒尺寸的樣品提供更多的接觸面積和吸附位點,可以更好的與水分子發生吸附反應,吸附過程較快。但是在非薄層條件下,粒度較小時進一步降低粒度會導致顆粒間孔隙的減小,增加水分子從樣品表面向內部擴散的阻力,抵消了小顆粒對吸附水分的促進作用。因此,在非薄層條件下,粒度為<1，1～2，2～5 mm情況下,干燥后褐煤水分復吸過程差異較小,進一步降低粒度對水分復吸沒有明顯影響,存在臨界粒度(2～5 mm)。

圖13 粒度對干燥后昭通褐煤的水分復吸過程影響規律Fig.13 Effect of particle size on the moisture resorptionprocess of dried Zhaotong lignite

3 結 論

(1)在非薄層干燥過程中,粒度較小的樣品具有較高的干燥速率,當褐煤粒度降低至臨界粒度時,進一步降低粒度不會促進褐煤干燥速率的提升。非薄層干燥過程中僅觀察到了升速干燥階段和降速干燥階段,不存在明顯的恒速干燥階段、第1降速干燥階段、第2降速干燥階段,且最大干燥速率顯著低于褐煤薄層干燥研究中的最大干燥速率。褐煤非薄層干燥中樣品表層和中心區域溫度、殘留水分分布存在顯著的梯度,溫度、殘留水分分布呈現分層現象,不可按照均勻分布處理,與褐煤薄層干燥特性存在明顯差異。褐煤非薄層干燥中試實驗殘留水分、監測點溫度與模擬結果具有良好的一致性,本研究理論結果可應用指導實際褐煤干燥過程研究。

(2)在干燥后褐煤自燃特性方面,褐煤粒度為<1，1～2 mm時交叉點溫度無明顯差別,當褐煤粒度為2～5 mm時交叉點溫度僅有小幅增加,但絕熱氧化速率仍然隨粒度的減小顯著增加。在交叉點溫度測試過程中主要為自然對流為主導的熱質傳遞,當褐煤粒度小于臨界粒徑時進一步減小褐煤粒度，其自燃特性無明顯變化；在絕熱氧化速率測試過程中主要為強制對流為主導的熱質傳遞,絕熱氧化速率隨褐煤粒度減小持續降低。

(3)非薄層狀態下干燥后褐煤的復吸特性與干燥特性具有相同的變化趨勢,當褐煤粒度降低至2～5 mm后,進一步降低粒度不會導致復吸速率的增加。

(4)工業應用中褐煤干燥、儲存過程中褐煤多處于非薄層狀態,因此對褐煤在臨界粒度范圍進行干燥可在保證干燥速率的同時降低破碎成本,具有更好的經濟性,即使褐煤在干燥過程中進一步碎裂成更小尺寸的顆粒,在存儲過程中也不會導致自燃傾向性與復吸速率提升。