養殖水前處理和絮凝法去除重金屬技術的研究進展

管若伶 符平賀

摘要 水產養殖用水中含有大量的有害成分，這些有害成分會對水產養殖生物產生重大危害，甚至通過食物鏈等方式對人體產生傷害。對養殖水預處理技術進行概述，重點闡述了用絮凝技術對微小懸浮物、重金屬進行去除的方法以及對絮凝劑進行優化的方法，旨在為養殖水前處理技術提供理論支持。列舉了針對各種污染成分的傳統處理方法，以及對無機絮凝劑、有機絮凝劑、生物絮凝劑3種不同類型絮凝劑性能介紹，通過對比常見絮凝劑性能，為水產養殖業找尋污染成分去除效果更好、經濟代價更低、更適合水產養殖業的養殖用水處理方式提供思路。

關鍵詞 前水處理;絮凝劑;重金屬;去除

中圖分類號 TU991.2? 文獻標識碼 A? 文章編號 0517-6611（2022）10-0018-04

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2022.10.005

Research Progress on Heavy Metal Removal Technology by Pre-treatment and Flocculation of Aquaculture Water

GUAN Ruo-ling1，FU Ping-he2

（1.College of Naval Architecture and Ocean Engineering，Naval University of Engineering，Wuhan，Hubei 430033;2.College of Marine Science and Technology， Hainan Tropical Ocean University，Sanya， Hainan 572022）

Abstract Aquaculture water contains a large number of harmful components， which will cause great harm to aquaculture organisms， even through the food chain and other ways to harm the human body. This paper summarizes the pretreatment technology of aquiculture water， focusing on the method of removing small suspended matter and heavy metal by flocculation technology and the method of optimizing flocculant， which is intended to provide theoretical support for the pretreatment technology of aquaculture water. Also lists the traditional treatment methods for various pollution components， as well as the performance of inorganic flocculant， organic flocculant and bioflocculant，which will provide ideas for aquaculture to find better removal effect of pollution components， lower economic costs， more suitable for aquaculture water treatment.

Key words Pretreatment;Flocculant;Heavy metal;Removal

基金項目 海南省自然科學基金項目（520QN278）;三亞市專項科研試制項目（2018KS19）;海南熱帶海洋學院校級引進學科帶頭人和博士研究生科研啟動項目（RHDXB201810）;海南熱帶海洋學院教育改革研究項目（RHYjg2021-04）。

作者簡介 管若伶（1990—），女，山東青島人，講師，博士，從事海水資源綜合利用研究。

收稿日期 2021-06-21;修回日期 2021-09-22

伴隨著我國水產養殖業的快速發展，水產養殖方式從落后的粗放養模式向規模化、集中化轉變，系統化養殖數量和規模急速上升。不合理的養殖方式弊端叢生，嚴重影響產量和經濟效益。水產養殖設施陳舊、技術含量低，且并不具備對養殖用水進行處理使其達到生物安全用水標準的功能，傳統養殖模式工程化、設施化水平較低，已經不能適應現代水產養殖業的發展需求，這些都制約了我國水產養殖的可持續發展。十九大明確鄉村振興戰略，我國水產養殖業已經進入轉換升級關鍵時期，對水產品質量安全工作提出更加嚴格要求。養殖水處理技術就是為養殖水質安全而誕生的技術，是將不適合養殖水產品的水或將養殖產生的廢水通過一系列的方法排除水體中的有害固體、懸浮物、可溶性物質和氣體或者使其轉換為無害物質并加入所需要的營養物質，使水質達到魚類生長需要或可排放標準的技術。

該研究對養殖水污染物的去除方法進行闡述，重點對重金屬的去除技術進行描述，總結已有養殖水處理技術研究成果，以期為改進水產養殖用水的預處理方法提供理論支持。

1 養殖前水主要污染物處理方法

水體中污染物類型多樣，包括大型的固體廢棄物、有毒有害氣體、細菌病毒以及重金屬污染等，對于污染水體的凈化，往往需要多種不同的方法協同作用才能對水體進行有效的處理，各種方法都具有其獨特的特點（表1）。

1.1 固體廢棄物以及大型懸浮物

對于水體中的一些固態廢物或者大型的水生生物，通常采用的方法是過濾，常用的過濾方式一般有傳統過濾和機械過濾器等。對于水體中的大型懸浮物則會利用其自身的重力效應采用沉淀法，所以常常設置蓄水池首先進行沉淀處理。

1.2 有毒有害氣體

水產養殖前水體中對生物有毒有害的溶解性氣體主要有氮氣、氨氣、二氧化碳、硫化氫等，這些有害氣體會導致養殖生物成長停頓致使養殖成本上升，二氧化碳甚至還會導致產品窒息死亡，硫化氫是含硫有機物經厭氧細菌分解而形成的，對養殖產品的健康造成極大威脅。氨氣一般為生物的代謝產物，也具有很大的毒性。

對于水體中的有害氣體一般采用曝氣的方法去除，通過曝氣的方式，可將水體中有害氣體排出，采用靜置法即將水體靜置48 h以去除其中的有害氣體。或者通過機械裝置攪動水體，這種方法既可以高效地排出有害氣體，又可以為水體增氧。

1.3 有害細菌、病毒

為了養殖對象不被水體中的各種有害細菌及病毒影響，用水過程中的消毒環節是不可或缺的，用于原水消毒的方法有很多，如氯氣（Cl2）消毒、次氯酸鈉（NaClO）消毒、次氯酸鈣[Ca（ClO）2]消毒、氯胺消毒、二氧化氯（ClO2）消毒、紫外線（UV）消毒、臭氧（O3）消毒等。各種消毒方法均有其優缺點，在各消毒方法中，臭氧法和紫外線法因操作簡單、成本較低而備受歡迎。

1.3.1 臭氧法。

臭氧法的應用基礎是臭氧具有的強氧化性以及消毒性能，臭氧作為氧化劑，除了可以對原水中有害細菌、病毒進行有效的滅殺作用外，還能對有機物進行氧化使其轉化為可降解有機物，從而使大量含碳有機物質發生分解，改善水體的污染程度以及提高水體水質。

1.3.2 紫外線（UV）消毒法。

紫外線殺菌消毒原理是利用適當波長的紫外線能夠破壞微生物機體細胞中的脫氧核糖核酸（DNA）或核糖核酸（RNA）的分子結構，造成生長性細胞死亡和再生性細胞死亡，達到殺菌消毒的效果，紫外線殺菌的有效波長范圍可分為4個不同的波段：UVA（400～315 nm）、UVB（315～280 nm）、UVC（280～200 nm）和真空紫外線VUV（200～100 nm）[1]。

吳錚笛等[2]研究發現，基于UV而發展的真空紫外線（VUV）185 nm的殺毒作用主要是通過生成一些活性氧化物來將細胞表面結構破壞或者改變其組成成分從而實現殺菌作用的，并且VUV對NO3-與NO2-之間的轉化起到積極的作用，對水體中天然有機物的降解率是UV的7倍之多。

1.4 水體中有害微小顆粒物、重金屬

對于水體中微小的懸浮顆粒污染物而言，將其從水體中剔除的方法通常有過濾法、氣浮法及化學法，過濾法就是使用不同材料制備成濾網或者濾膜進行過濾，目前應用較廣的濾料主要有立體彈性濾料、煤渣、陶粒、生化石以及EPS泡沫粒子等。對于大的沉淀顆粒物而言，沉淀可以去除絕大多數較大的沉淀物，然而水體中較微型的沉淀物顆粒則因為體積小、質量輕而漂浮于水體中，很難通過沉淀去除，氣浮法就是通過往水體中通入不溶氣體，以氣泡作為微粒吸附的介質，使得固體微粒能夠借用氣泡的浮力上浮，從而讓微型顆粒污染物與水體分離。化學法通常向水體中加入化學絮凝劑，其作用就是把具有黏性的懸浮物凝聚為固態絮凝物從而達成分離去除懸浮物的過濾方式，通常是和微濾機一起結合使用，去除效率較高。作為一種先進的處理水體的方式，絮凝沉淀法因為其簡便且經濟的優點被廣泛應用于微小懸浮顆粒物的處理中。

2 絮凝劑的類別、特點以及改性探究

應用水處理的絮凝劑主要有無機絮凝劑、有機絮凝劑以及生物絮凝劑三大類。無機絮凝劑雖然成本低廉，但會對人類健康和生態環境產生有害的影響;有機高分子絮凝劑有著投放劑量少、浮渣產生量低、絮凝本領強、絮體能夠輕松分離、除油及除懸浮物功效好等優點，但這類高聚物的殘余單體具有“三致”效應（致畸、致癌、致突變），因此應用范圍不廣泛;生物絮凝劑因其不會產生二次污染，使用方法簡易，所以應用前景廣闊。未來生物絮凝劑可能將全部代替或部分取代傳統的無機高分子和合成有機高分子絮凝劑。目前在水產養殖中常見的無機絮凝劑主要有聚合氧化鋁（PAC）、聚合硫酸鐵（PFS）以及聚二甲基二烯丙基氯化銨（PDADMAC/PDDA）[3]，常用有機絮凝劑主要是合成產品，有聚丙烯酰胺、聚乙烯亞胺以及天然產物藻朊酸等，常見絮凝劑性能見表2。

2.1 無機絮凝劑

這是一種簡單的無機聚合物絮凝劑，因為無機聚合物絮凝劑在污染水體中提供大量能產生絡合作用的離子所以擁有較好的絮凝效果，能夠強烈吸附膠體微粒，通過吸附、橋架、交聯作用，使膠體凝聚，同時中和了膠體微粒及懸浮物表面的電荷，使膠體微粒互相吸引、碰撞，使膠團穩定性改變，從而形成絮狀的混凝物沉淀，因此其具有十分強大的吸附能力[4-5]。

2.1.1 聚合氯化鋁（PAC）。

聚合氯化鋁（PAC）是一種無機物，一種新式的凈水材料、無機高分子混凝劑，對水中膠體物質和污染顆粒物具有極強的電中和及橋聯作用，并可高效脫出微有毒物質以及重金屬離子。

宋曉喬等[6]在對PAC預處理麥草制漿廢水處理的研究中找到了影響PAC水處理效果的各種因素，其中包括PAC的用量、處理水體pH、處理過程轉速以及助凝劑的種類等，其在處理不同樣品中當水體酸堿度和處理過程轉速一致時，PAC用量為1 g/L時對水處理效果最佳，其余條件一致時在pH 6.0時去除效果最為顯著，在轉速為100 r/min時對水體的效果最為突出。除此之外，PAC與其他種類絮凝劑形成的復合絮凝劑有著更加優秀的性能，通過向無機高分子聚合鋁鹽中引入SO2-、SiO32-等陰離子得到聚鋁鹽無機高分子復合絮凝劑，主要有聚合硫酸氯化鋁（PACS）、聚合硅酸氯化鋁（PASiC）以及聚合硅酸氯化鋁（PASiS），3者性能都較PAC有大幅提高[7]。薛笑莉等[8]對不同絮凝劑絮凝效果的對比研究表明，在相同條件下聚硅鋁鐵的絮凝速度、濁度去除效果都是最為突出的，而聚合氯化鋁（PAC）的各種作用效果均次于聚硅酸鋁鐵。李光輝等[9]比較

聚合氯化鋁（PAC）、聚合硫酸鐵以及聚合硫酸鋁鐵的除磷效果，發現在相同的試驗條件下，聚合硫酸鐵對磷的剔除效果均要比其余2種絮凝劑效果要更高效。

2.1.2 聚合硫酸鐵（PFS）。

聚合硫酸鐵是一種新型、優質、高效的鐵鹽類無機高分子絮凝劑，具有絮凝速度快，凈水效果好，能夠去除水中過高的COD、BOD以及重金屬等功能。通常以直接氧化法和催化氧化法制備，常被應用于印染廢水處理、電鍍污水處理以及造紙廢水處理等方面[10-11]。

蔡吉祥等[12]在基于PFS對廢水的除磷效果研究中發現，在對水樣處理過程中聚合硫酸鐵的濃度、水樣pH以及反應過程中的攪拌速度均會對除磷的效果產生不同的影響。在對不同水樣處理過程中發現，相同條件下在PFS濃度為120 mg/L時，磷的去除率能達到85%以上，而在目標水體pH=8時，磷的去除效果最佳，反應過程攪拌速度為60～120 r/min時最為合適，在此范圍內磷去除率達90%以上。而郭亞丹等[13]通過生物催化劑制得的生物聚合硫酸鐵（BPFS）對Pb2+的作用機理的研究發現，在BPFS投放量為5%、pH為6、反應溫度為20 ℃、攪拌時間為30 min時其對樣品水體中Pb2+的去除率可以達到98%，并且還會發生迅速的脫穩聚沉效應，絮凝性能要較一般傳統的絮凝劑優越。因此其憑借著高效的絮凝速度、強大的凈水效果以及不含鋁、氯及重金屬離子等有害物質的特點而非常適合用于養殖用水前水的處理。

2.1.3 聚二甲基二烯丙基氯化銨（PDADMAC/PDDA）。PDDA為強陽離子聚電解質，水解穩定性好、不成凝膠，對pH變化不敏感，有抗氯性。經常被應用于污水處理，在采礦和礦物加工途中作為陽離子混凝劑，在紡織行業作業過程中用作無醛固色劑等。因為其既具有壓縮雙電子層和電中和力又具有一定的架橋作用，故在歐洲以及美國等發達地區或國家常被用來當作主混凝劑使用，而在應用于飲用水處理時，則經常以助凝劑的形式出現[14]。趙旭超[15]研究發現，在處理水體樣品時同等條件下當pH=7、聚二甲基二烯丙基氯化銨劑量為3 mg/L時，對樣品的絮凝效果最好;而在相同試驗條件下，反應溫度改變為50 ℃時絮凝效果最好;處理樣品pH=7時，絮凝作用最為顯著。

作為第六代季銨鹽殺生劑，PDDA因為具有良好的親水性以及高分子鏈上密集的正電荷而具備了較好的殺生性能。在原水處理中可對水中的細菌起到很好的抑制作用，并且對水體中的病毒、有機/無機污染物、殺蟲劑、金屬、溶解性固體等都有較好的過濾及純化效應。PDDA可以抑制水體中的藻類，必要時可作為滅藻劑使用，但是其對某些水產品具有毒害作用，因此在水處理中則要小心使用[16]。

2.2 有機絮凝劑

有機高分子絮凝劑發明于20世紀50年代，相對于傳統絮凝劑，有機絮凝劑有著用量少、效能高、性質穩定并且價格普遍較低的優點。目前有機絮凝劑有著非常繁多的種類，它們具有共同的特點：含有大量活性基團的高分子有機物，應用前途廣闊，發展非常迅速。經常被用于污染水體凈化、水/油體系破乳、含油廢水處理、廢水重新無害化以及污泥脫水等[17-20]。

2.2.1 聚丙烯酰胺（PAM）。

聚丙烯酰胺是丙烯酰胺均聚物或與其他單體共聚而得聚合物的統稱，是水溶性高分子中應用最普遍的種類之一，聚丙烯酰胺是一種線型高分子聚合物，具有極強的化學活性和優秀的水溶性，熱穩定性能較為優越，在常溫下以固態存在，能夠以任意的比例溶解于水，水溶液呈現為均勻透明的水體。目前在國內應用最成熟最廣的是在采油工程上，但其在水處理以及造紙領域上的應用也越來越廣泛，并且在醫用材料領域也有著不凡的地位[21-22]。

從國內現狀看來，雖然市場上有種類繁多的針對性PAM產品，但面向城市污水凈化處理的專向高效PAM凈水劑還存在較大空白，丙烯酰胺含有碳碳雙鍵及活潑的酰胺基，在聚合形成PAM高分子過程中，若引入其他化學基團可誘導其發生多種化學反應，產生絮凝性、黏合性以及增稠性可根據具體需求改變的各類PAM高分子化合物。在制備過程中，引入二甲基二烯丙基氯化銨及苯乙烯磺酸鈉，使其分別與丙烯酰胺共聚得到陽離子辛集陰離子型聚丙烯酰胺，在應用于水處理過程時共聚得到的聚丙烯酰胺對水體中的TDS、SS以及TP的去除效果均較PAM優秀，鄭振偉等[23]在以PAC為主凈化劑的基礎上加入一定量的PAM所制備的絮凝劑，對廢水樣品中的TDS、SS、TP的去除率較單獨使用PAC效果提高2～5倍。李波等[24]將加了堿化劑的聚硅酸鋁鐵（PAFSC）與聚丙烯酰胺按照一定比例相結合，制備復合絮凝劑，得到的復合絮凝劑兼備了無機高分子絮凝劑與合成有機高分子絮凝劑的優點，在對化工制藥廢水處理時，絮凝效果相較于傳統的PAFSC優越很多。盛紅坤等[25]在探索聚丙烯酰胺與活性泥相聯合制備新型絮凝劑性能測試過程中，發現在相同的試驗條件下對不同樣品進行處理過程中，當活性泥投放量為0.2 g、樣品溶液pH為5、0.3%的聚丙烯酰胺投放量為4 mL時，其對水體中金屬鋁的去除率最為有效，該效果可高達93.95%，是傳統PAM無法達到的。

2.2.2 聚乙烯亞胺（PEI）。

聚乙烯亞胺是一種水溶性高分子聚合物，無色或淡黃色黏稠狀液體，具吸濕性，有非常積極的反應活度，能夠被水和乙醇溶解，不能被苯溶解。纖維素中的羥基能夠與其發生反應并交聯聚合，使紙張產生濕強度，而且含有干增強的效果。任何酸、堿和硫酸鋁的存在都會影響其濕強度和附著率。也因為其能夠讓紙張產生濕強度因而主要被用作未施膠的吸收性紙的濕強度劑，但其也有損紙較難處理的缺點。此外其還可以使紙漿更快速地濾水，使白水中的細小纖維更加易于絮凝。另外其對酸性染料還有著比較強勁的結合力，可以被用作酸性染料染紙時的固色劑，并且還可用以處理玻璃紙，使紙張潤濕變形更加輕微。聚乙烯亞胺還可以改變纖維的原有性質、經常被當作印染的助劑，對水體中金屬微粒進行聚集、對廢水進行處理等。并且其與自身的衍生物共同形成了一個獨立、完整、特色鮮明的一類水溶性高分子產品。目前廣泛被應用在纖維處理、污水處理、紡織印染、生物醫藥等領域。

聚乙烯亞胺與其他物質結合形成的絮凝劑往往會發揮出更加有效的作用，梁興唐[26]等以聚乙烯亞胺為胺基改性劑，以燈芯草為支撐基材，將吸入燈芯草的聚乙烯亞胺原位接枝于其纖維表面制備所得的多孔吸附材料（PEI-JC），在對Cr（VI）吸附作用試驗中發現了PEI-JC材料在pH為2.0、溫度為30 ℃時，其對Cr（VI）的吸附作用可以達到最大值，為474.6 mg/g，并且PEI-JC還可以重復使用，極大地提高了PEI的利用率、降低了使用成本，這使得其非常有望被應用于水中Cr（VI）的消除處理。

2.3 生物絮凝劑

生物絮凝劑是微生物產生的一種可以讓水體中的固體懸浮顆粒凝聚、沉淀的特殊高分子代謝產物。該類絮凝劑是環境友好型的材料，具有比較高效、廉價、無毒、無二次污染等特點，非常符合科學發展理念，適合應用于飲用水處理、廢水凈化、食品工業和發酵工業等領域。對已發現的具有絮凝性狀的微生物種類有霉菌、酵母菌、細菌、放線菌和藻類等。在現代城市給水處理過程中，為了得到更好的水資源處理效果，可以將生物絮凝劑應用到給水處理中，這樣可以很好地避免傳統給水處理技術存在的產生鋁鹽的問題。目前研究較多的有醬油曲霉產生的AJ7002絮凝劑、紅平紅球菌S-1生產的生物絮凝劑NOC-1、擬青霉菌I-1產生的生物絮凝劑PF101等。

生物絮凝劑與不同成分相結合也會提升其自身的屬性，林偉雄等[27]考察了不同化學組分與生物絮凝劑組合處理含鎳廢水的能力，以氫氧化鈉與氫氧化鈣為沉淀劑探究了其與生物絮凝劑協同處理鎳廢水的效率，最終確定其對鎳的去除效率隨著鈣離子活性的增加而上升，選用氫氧化鈣與生物絮凝劑的組合活性要遠勝于生物絮凝劑單獨使用的效果，并明確了處理50 mg/L含鎳廢水需要投放氫氧化鈣50 mg/L、生物絮凝劑73.35 mg/L的最優投放比例。

利用金屬常規混凝劑、絮凝劑去除水中的有害廢棄物已經成為水處理的主流方式，然而，其產生的不可生物降解污泥對人類健康的長期影響和對環境的污染正成為人們關注的話題[28]。無毒無二次污染的生物絮凝劑在水處理方面有著天然的優勢。在棕櫚油廠廢水中分離出的硝化桿菌（B4），培養8 h后分泌的絮凝劑，對高齡土黏土懸浮液的絮凝效果最好，其在250 ml/L的劑量下對染料的去除率超過90%[29]。改變生物絮凝劑產生菌的生存條件也可以從源頭上對生物絮凝劑進行性能提升，羅來鵬[30]研究分離篩選出一株產絮凝劑菌株Raoultella ornithinolytica160-1，分析絮凝劑的性質探究絮凝機制，優化絮凝條件和發酵條件，以獲得絮凝效率更高、生產成本更低、應用更廣泛的微生物絮凝劑，在探索過程中發現環境pH 3～9時，EPS-160一直維持90.00%以上的高絮凝效率。在30～100 ℃環境溫度范圍內EPS-160的絮凝效率一直保持97.00%以上的高效率。并且，絮凝體系中各成分是最佳比例時具有最高絮凝效率。

3 結語

（1）對于水產品養殖而言，養殖前水中的固體廢棄物、大型懸浮顆粒可以通過過濾等方式去除，水體中的有毒氣體則可以通過曝氣的方式排除，而水中的病毒細菌則需要進行臭氧以及紫外線殺毒滅菌，相對于水體中的微小懸浮顆粒物而言，需要通過添加絮凝劑的方式將其絮凝消除。

（2）面對越來越復雜的水質變化情況，采用絮凝法進行水處理時單一的絮凝劑已經不能應對復雜的污染源了，而絮凝劑改性可通過與其他化學物質形成復合絮凝劑的方式，或者通過對絮凝條件的改變來使絮凝劑發揮最大的效應，而對于生物絮凝劑而言，還可以通過改變其生產菌的生存環境來改進其性能。

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