基于替代材料的燃料棒熔化實驗研究

吳志遠，張 魁,*，馮唐濤，陳榮華，田文喜，秋穗正，蘇光輝

(1.西安交通大學 核科學與技術學院，陜西 西安 710049；2.武漢第二船舶設計研究院，湖北 武漢 430064)

世界核能發展道路上曾經發生的3次嚴重的核電事故都對社會與環境造成了巨大破壞，同時也給人類核電的安全發展敲響了警鐘。因此，進行核反應堆安全分析，掌握核反應堆嚴重事故的進程和機理，制定有效的核安全策略是保證核電安全發展的根本與前提，具有至關重要的意義。而核燃料元件降級過程是核反應堆嚴重事故進程中的起始和關鍵環節，核燃料棒降級過程發生的包殼蠕變氧化、燃料棒熔化和熔融物遷移再定位現象又涉及一系列多組分、多相態的復雜物理和化學變化，具有很大的不確定性且難以準確預測。因此，亟需采用實驗的手段開展堆芯材料降級行為特性研究。

在實驗研究方面，發達國家針對燃料元件降級行為特性實驗研究開展了很多工作。其中，德國KIT主導進行了CORA和QUENCH實驗的研究[1-5]，法國CEA主導進行了PHEBUS實驗的研究[6-8]，積累了豐富的經驗。CORA是國際燃料嚴重損傷(SFD)合作項目的堆外熔化系列實驗，此實驗項目是為了提供關于輕水堆燃料失效機制所開展的系列機理實驗研究。QUENCH是在卡爾斯魯厄研究中心進行的一系列堆外實驗，旨在研究由于水或蒸汽注入裸露的輕水反應堆堆芯時所產生的氫的行為特性，以檢測過熱堆芯材料在不同液泛(Flooding)條件下的行為，并建立用于嚴重燃料損害程序模型開發和改進的實驗數據庫。PHEBUS實驗是關于嚴重事故全序列的機理性系列實驗，主要研究輕水堆在不同假想嚴重事故序列過程中的一些關鍵現象。

國內針對嚴重事故條件下燃料元件降級行為關鍵機理現象也進行了許多實驗研究。陳鳳等[9]進行了基于替代材料燃料棒棒束熔化過程的可視化實驗研究，實驗以不銹鋼棒為加熱體模擬內熱源，利用高速攝像機觀察了9棒束中各單棒通電加熱后產生的相吸相斥現象。陳陽麗[10]研究了采用堆芯替代材料石蠟熔化過程中的溫度變化以及相變過程。王帥等[11]開展了圓柱腔內的石蠟熔化過程實驗研究，以石蠟作為替代材料研究了反應堆嚴重事故中的堆芯燃料熔化相態變化(相變)過程。此后，王帥[12]又以金屬錫為替代材料進行了包殼熔化實驗，研究了不同包殼厚度(2 mm、4 mm 和 6 mm)、不同恒溫環境溫度以及不同加熱功率對熔化過程的影響。

國外已經開展了許多高溫真實材料嚴重事故系列實驗。而國內針對燃料熔化和遷移行為關鍵機理現象實驗研究缺乏足夠的實驗數據支撐。本文針對嚴重事故條件下燃料棒熔化現象搭建高溫可視化實驗裝置FROMA(Fuel Rod Melting Progression Apparatus)，在此裝置上進行燃料棒材料熔化遷移若干系列實驗。

1 實驗裝置

1.1 FROMA

FROMA為國內首套可用于嚴重事故燃料棒單棒及棒束高溫熔化及熔融物遷移行為可視化研究的一套多功能實驗裝置[13]。如圖1所示，FROMA整體結構十分緊湊，實驗系統主要包括高溫加熱系統、水冷循環系統、真空系統、數據采集和測量系統等。實驗時，燃料棒通過上下夾持固定在高溫加熱爐中心處并持續通電，燃料棒內層鎳鉻合金加熱絲通電加熱模擬內熱源，加熱爐的3層保溫層配合外璧面水冷技術能夠實現將爐內單根或棒束結構燃料棒從常溫加熱至超過2 200 ℃超高溫的連續瞬態實驗。璧面梯形結構的透窗設計能可視化地揭示堆芯材料熔化及熔融物的遷移瞬態行為特性。FROMA獲得的可視化圖像數據可為傳統數值模擬程序及關鍵模型提供實驗數據支持與實驗驗證。

圖1 FROMA實驗裝置

FROMA具體包括100 kW進線柜、高溫熔融爐、功率調節器、一級真空泵(滑閥泵)、二級真空泵(羅茨泵)、冷卻塔、循環水箱、空壓機、琴式操作臺和可編程控制柜等。FROMA可真實還原嚴重事故條件下燃料棒材料熔化及熔融物遷移行為，可視化展現瞬態過程中的燃料棒溫度分布、質量分布及熔融物遷移再定位瞬態行為圖像等實驗數據。這有助于掌握嚴重事故早期關鍵現象機理，降低堆芯熔化進程的不確定性，為后續復雜嚴重事故進程提供重要初始狀態參數。

1.2 試驗件

試驗件為替代材料制作的燃料棒及棒束，棒長度為0.905 m，熔融爐內可夾持單棒及棒束試驗件。圖2為基于替代材料的試驗棒，試驗棒中心為直徑為3 mm的加熱絲(鎳鉻合金)，為防止加熱絲與外側鋁管導電，在加熱絲外側噴涂了0.03 mm的氧化鋁絕緣層。加熱絲外層為內徑3 mm、外徑10 mm的鋁管，用于替代真實反應堆中的二氧化鈾，鋁管外側為厚度1 mm的鋅，用于替代燃料棒的包殼結構。采用鋅鋁材料除了能夠模擬真實堆芯材料的熔化及熔融物的遷移行為，還能對堆芯材料間的共晶反應進行研究。實驗時，通過對位于芯塊中央的加熱絲通電加熱，模擬燃料棒衰變熱。

2 結果與討論

2.1 預實驗

首次實驗的實際加熱功率如圖3所示，加熱時長達到30 min左右，升功率運行，實際功率約為0.54 kW。運行1 h左右，溫升不再變化，開始降功率，進行真空冷卻。

圖3 實驗功率曲線

各測點溫度分布如圖4所示，加熱30 min后，由于加熱功率增加，溫度上升幅度變大，加熱1 h后，由于試驗棒體熔化吸熱，各測點的溫度幾乎保持在一個高度不變。通道1測點(測點1)的溫度明顯比其他測點的溫度低，這是因為棒體在上部熔化較快，使得內部金屬鋁實體幾乎熔化完，測點1的熱電偶脫離內壁，因此溫度明顯低一些。通道6的溫度在平衡段后期(約75 min)，溫度為6個測點中最高，這是因為棒體上部熔化的熔融物遷移到棒體下部導致的。由圖4可知，加熱棒加熱方式近似于均勻加熱方式。因此在后續實驗中可只布置1根熱電偶即可確定試驗棒徑向溫度分布。

圖4 各測點溫度分布

圖5、6示出試驗棒熔化過程中產生的包殼鼓泡現象。隨試驗棒溫度持續升高，包殼表面開始出現鼓泡，最后鼓泡變大。隨著加熱的持續進行，由于中心電加熱方式，鋁從內部開始熔化。本實驗在真空環境下進行加熱，因此不會出現常見的氧化層在鋁包殼表面積聚的現象。

圖5 通道3中的包殼鼓泡

圖6 通道5中的包殼鼓泡

由圖5可看出，本次實驗早期現象主要是鋅包殼表面出現的鼓泡現象，因為當溫度升高時，包殼會發生蠕變，而當蠕變應力超過包殼的屈服應力時，鼓泡就會在試驗棒包殼表面形成。受重力的作用，在一定的包殼厚度下聚集產生靜壓力。由于受到加熱棒兩端散熱的影響，在液體金屬靜壓力和上端固體金屬重力的雙重作用下，薄壁應力極限的減小造成在加熱棒中間的位置形成鼓泡變形現象。內部金屬熔化進一步的進行會致使包殼受內外應力差的作用而發生坍塌變形。不同于上述鼓泡機理，高功率加熱下較薄的包殼層在接近熔點時，部分熔化造成包殼不能保持原本的形狀，造成遍布整體的坍塌變形。這種形態變化區別于鼓泡的局部的向外凸起，而是棒整體形狀的坍塌變形。

上述兩種變形機理不同，具體情況取決于包殼層厚度。當包殼層厚度較大時，相同功率下熔化持續時間更長，內層金屬熔化后的液體質量也更大，因此腫脹變形程度更嚴重。而當包殼層厚度很小時，液體金屬無法匯聚形成明顯的靜壓力。臨界熔化的包殼金屬在本身受到的重力作用下，形成整體的坍塌變形。

圖7示出熔融物遷移再定位行為，在試驗棒束通道內，再定位行為很容易造成通道堵塞，影響后續嚴重事故進程。

圖7 通道6中的熔融物遷移再定位

在包殼材料與內部燃料升溫的過程中，兩種金屬會發生共晶反應，使得試驗棒在低于任一種組成物金屬的熔點下熔化。在第1次加熱的過程中，由于初始加熱功率過大，使得試驗棒內部的鋁較早熔化。從可視化窗口可看出，試驗棒上部發生的主要是鋅包殼的鼓泡現象(圖5)，而底部發生的主要是金屬的熔化和遷移過程(圖7)，中上部的包殼可看出明顯坍塌的跡象，說明試驗棒內部的金屬鋁較早熔化并在內部向下遷移，在棒底部聚集并熔穿包殼，這是由于實驗初始加熱功率增長過快造成的。

2.2 正式實驗

由于加熱棒加熱方式近似于均勻加熱，在后續的低溫單棒實驗中，只保留了通道2測點的熱電偶以記錄試驗棒徑向溫度分布。在第1次低溫單棒實驗中，由于功率上升過快以及鋅和鋁之間共晶反應的影響，熔點較高的鋁較早熔化。因此，在后續實驗中采用了階段加熱的方法，保證溫度加熱均勻以及熱量在試驗棒中的傳導。

階段加熱功率如圖8所示，實驗中通道2測點的溫度變化如圖9所示。由圖8可知，實驗經過3次功率提升，由初始的0.135 kW左右先后提升到0.188、0.202、0.222 kW。

圖8 正式實驗功率曲線

第2次低溫加熱實驗控制了加熱功率，使試驗棒盡量緩慢均勻加熱。從可視化窗口可看出本次實驗現象與第1次稍有不同，本次實驗更接近真實嚴重事故下的試驗棒熔化過程。從加熱變形、熔化到解體這3個方面對實驗現象進行了分析。

由圖9可知，升溫階段棒內部金屬鋁的溫度近似呈現線性上升趨勢，上升速率與加熱功率呈正比。隨溫度的升高，受熱應力影響，試驗棒沿徑向發生變形位移，燃料棒距預設的鋼尺距離逐漸接近，位移過程如圖10所示，但此階段未發生熔化，只有試驗棒由于溫度不斷升高而發出亮白色光，從影像記錄未觀察到明顯的形態變化。

圖9 試驗棒溫度隨時間的變化

圖10 試驗棒的變形位移現象

第2階段為熔化階段，此階段發生了相變，根據熔化過程中現象出現先后對比，將熔化階段分為熔融金屬液滴析出和穿孔兩個環節。該階段溫度保持穩定，結束于溫度降低的時刻。

在熔化階段，靠近內部加熱絲的金屬鋁仍然率先達到熔點，鋁開始熔化。此環節表現為熔融狀態的鋁從內部熔穿包殼，在包殼表面析出細小液滴的現象。這種液體滴落的現象出現在棒中間高度處，熔化的液體金屬析出表面并聚集，最后沿外壁面流下，如圖11所示；部分金屬液滴會脫離壁面在重力作用下下落至熔爐底部，如圖12所示。液滴析出的位置隨功率的增加而下移，面積增大，持續時間增加。隨著溫度的不斷升高，不斷地有金屬液滴流下，最終使得包殼被熔融鋁熔穿的孔逐漸變大，形成包殼的穿孔現象。

圖11 金屬液滴沿壁面聚集滑落現象

圖12 金屬液滴脫離壁面滴落現象

試驗棒的鋅包殼厚度為1 mm，較大厚度的金屬包殼在被熔穿的中期階段，靠近加熱棒的內層鋁熔化后，聚集產生靜壓力，造成中部位置的腫脹變形。隨著熔化份額的加大，最終會在鼓脹位置或者偏下位置產生破孔，形成穿孔現象，并且會伴隨大量液體金屬的流出，隨著熔化時間的進行，出現位置從上至下依次產生，并呈現向周向發展的趨勢。這種熔化機理不同于第1次低溫實驗，在圖13中，隨著液體金屬滴落，最終會在包殼表面形成較大的穿孔。

圖13 包殼穿孔的形成過程

圖14示出實驗后期高溫熔融物沿試驗棒包殼滑落至棒底部的過程，與此同時，底部也開始出現包殼被熔穿的現象，熔融鋁逐漸從試驗棒內部流出，最終在實驗裝置底部進行再定位，可以預測在實驗末期大部分試驗棒會出現熔融物遷移再定位行為。在棒束結構中，再定位行為很容易造成棒束通道堵塞，影響后續嚴重事故進程，因此開展棒束熔化實驗十分必要。

圖14 試驗棒熔化及再定位過程

第2次低溫實驗出現多次熔融金屬液滴滴落現象，液滴形貌如圖15所示，對所有熔融金屬滴落過程進行分析。按時間對液滴進行編號，液滴的具體尺寸列于表1，由表1可見，內部共晶產物熔穿包殼后在包殼表面形成的液滴寬度H和液滴高度L的關系近似為1∶2。圖16示出第2次低溫實驗液滴下落高度及速度對比，速度曲線表明隨著包殼穿孔的形成，先后陸續會有液滴從穿孔中流出，隨著反應的進行，液滴的下落速度逐漸減慢，最終會從開始脫離壁面的直接下落轉變成沿壁面滑落的現象，對包殼的破損造成進一步的影響。

圖15 實驗觀測的液滴形貌

圖16 液滴下落高度及速度對比

表1 液滴尺寸

本次實驗中，試驗棒從480 s左右開始發生明顯變形，到2 280 s時，試驗棒右側邊緣幾乎與標尺左側邊緣重合。熔融物在1 250 s時開始析出并長大，在重力作用下，熔融物脫離包殼滴落至爐底。隨后在1 981 s時第2個熔融物在相同位置析出，熔融物的析出與滴落呈現周期性。在2 007 s之后，熔融物聚合形成較大的熔融液滴并沿包殼向下遷移，在表面形成破口與凹槽。

2.3 小結

低溫實驗由于加熱功率較低，熔化過程可以分為加熱、熔化、解體3部分，從實驗圖像可看出，熔化過程中試驗棒會出現明顯的鼓泡、包殼坍塌、變形位移、熔融金屬滴落、穿孔以及再定位等過程。

實驗中的鼓泡現象是由溫度升高導致試驗棒內部的金屬鋁發生熔化遷移引起的，而在實際事故工況中還必須考慮氧化層的包覆、鋯水反應產生的氫氣以及輻照對包殼鼓泡的影響，因此包殼鼓泡現象也會更加明顯。對于鼓泡現象來說，鼓泡突出高度是指生長在包殼外徑方向鼓泡高度，但其存在較大的不確定度并且不能直接測量。在嚴重事故工況下，堆芯的衰變熱若無法順利排出，巨大的能量會使得燃料棒表面出現鼓泡現象，如試驗段上部的現象所示。此外，真實的鋯合金包殼氧化層(熔點約2 700 ℃)能夠阻滯熔融物的遷移，起到良好的包容作用，而本實驗在真空環境中進行加熱，所以實驗在較高的加熱功率下會出現明顯的熔融物遷移行為，最終在高溫熔融爐下部滴落至坩堝處并堆積。

3 結論

本文采用了低熔點的鋁鋅金屬針對堆芯熔化及熔融物遷移過程進行了實驗研究，主要得到如下結論：1)低溫實驗由于加熱功率較低，熔化過程可以分為加熱、熔化、解體3部分，熔化過程中試驗棒會出現明顯的鼓泡、包殼坍塌、變形位移、熔融金屬滴落、穿孔以及再定位等過程；2)FROMA可以可視化展現包殼鼓泡、破裂及堆芯材料熔化、遷移與再定位過程；3)實驗中獲得的動態圖像參數、溫度、功率及液滴尺寸等可用于MELCOR、MPS、ABAQUS-FUEL等程序中模型的初步驗證與優化。