基于無人機觀測研究杭州灣化工園區近地面層臭氧垂直廓線

戴 上,周呈祥,龐小兵*,李晶晶,陳 浪,吳振濤,袁鍇彬,韓張亮,王 強,王帥奇,陳建孟

基于無人機觀測研究杭州灣化工園區近地面層臭氧垂直廓線

戴 上1,周呈祥2,龐小兵1*,李晶晶3**,陳 浪1,吳振濤1,袁鍇彬1,韓張亮1,王 強1,王帥奇1,陳建孟1

(1.浙江工業大學環境學院,浙江 杭州 310014；2.浙江愛科樂環保有限公司,浙江 杭州 310030；3.浙江省紹興生態環境監測中心,浙江 紹興 312099)

為了解化工園區大氣污染情況,使用自主研制的微型大氣檢測儀結合無人機研究化工園區臭氧(O3)垂直廓線,在2020年8月～2021年1月于杭州灣上虞經濟技術開發區開展了12d無人機外場觀測實驗.各觀測日從08:00～18:00每隔1h進行一次飛行觀測,每次觀測分別獲得了離地面0,50,100,200,300,400,500m的O3、總揮發性有機物(TVOCs)和二氧化氮(NO2)濃度.結果表明:受氣象因素、地面工廠排放以及早晚出行高峰的影響,TVOCs和NO2濃度整體隨高度增加而下降,其中NO2濃度隨高度上升而下降的幅度較明顯,在0m處濃度為19.7～59.1μg/m3,500m處為5.9～21.7μg/m3,下降率為40～70%,TVOCs和NO2濃度都呈現出早晚高、正午低的日變化趨勢,此外可能受逆溫層的影響導致個別天數NO2濃度在400～500m不降反升;O3受前體物光化學反應、太陽輻射強度及平流層輸送的影響,其濃度隨高度增加而下降,平均濃度在0m處為49.2μg/m3,500m處為98.4μg/m3,O3日變化濃度在15:00～17:00達到峰值.TVOCs和O3、NO2和O3在各高度濃度均呈負相關,受不同季節氣象因素差異和冬季取暖排放增加的影響,O3濃度季節變化為夏>秋>冬,TVOCs和NO2濃度為冬季>秋季>夏季.后向軌跡聚類分析表明化工園區本地O3濃度會受區域輸送影響升高,在冬季時由于氣溫低不利于前體物生成O3,本地O3濃度受區域輸送影響較夏季小.

臭氧；無人機；垂直廓線；化工園區；后向軌跡

近十幾年來,我國工業園區數量快速增加,園區內企業密度大,污染排放集中,隨之而來的環境問題也日益凸顯[1-3].O3是一種典型的低層大氣二次污染物,有魚腥味的淺藍色氣體,具有強氧化性,是由主要污染物如氮氧化物和揮發性有機化合物(VOCs)在晴天發生光化學反應形成[4].VOCs和二氧化氮(NO2)會對環境和人類健康造成不良影響,同時也是形成O3的重要前體物,在過高的濃度下,VOCs會對人體呼吸系統、眼睛和皮膚造成危害,還會對神經系統和內部器官造成刺激和腐蝕,NO2會使大氣能見度降低,也是形成酸雨的成因之一,當其濃度高時會對人類眼睛和呼吸系統造成危害.目前在城市對于這些污染問題研究者們已經做了很多研究[5-6],而對于化工園區O3及其前體物VOCs、NO2污染的系統研究相對較少,其垂直廓線研究甚少,研究化工園區O3、VOCs和NO2垂直廓線對制定化工園區大氣污染防治政策和改善化工園區空氣質量具有重要意義.

研究人員通過各種方法進行垂直空氣采樣監測,如利用系留氣球研究工業城市內陸和近海O3及前體物的垂直分布特征[7-8],通過城市高層建筑物來收集VOCs垂直空氣樣本[9],通過將氣象傳感器連接到這些采樣設備上,記錄了溫度、相對濕度和風速風向等氣象參數的變化.基于建筑物和系留氣球技術的采樣監測通常與活性炭吸附盒、特氟龍采樣袋或蘇瑪罐相結合來收集空氣樣本,然而,活性炭雖是一種優良材料,但其對非極性化合物的回收率相對較低,影響了污染物測量的準確性,而特氟龍采樣袋只能用于收集相對穩定的污染物,對于不穩定的污染物如揮發性有機化合物可能不會保持穩定超過24h,另外這些袋子容易被刺破,這會導致化合物因泄漏而損失,蘇瑪罐內表面經過硅烷化鈍化處理以降低表面活性,使收集到的環境空氣中的VOCs樣本可以儲存數周[10].但以上三種常規氣體采樣技術只能采集一個或幾個樣品,且無法實現在線監測,建筑物垂直采樣技術受到高度和位置的限制,采集空氣樣本只能在固定位置且最大采樣高度通常在500m以下[11],系留氣球技術的采樣高度雖然能到1000m,但由于受錨繩長度限制只適合短距離飛行[12],此外這項技術受到強風天氣的限制[13],而無人機氣體監測技術基本克服了這些缺陷.近些年來,采用無人機檢測大氣污染物的技術越來越成熟,Yuan等[14]為了對船舶氣體排放進行監測;提出了一種新概念無人機氣體傳感器跟蹤算法,利用無人機傳感器系統進行了一系列的現場綜合實驗,為未來海上監測網的研究和應用開辟了一條新途徑;Chang等[15]利用多翼無人機結合自主研發的算法和傳感器優化大氣觀測技術,很大程度上解決了以往無人機測量變量有限、實時觀測響應延遲和測量精度不足等問題;Wu等[16]使用多旋翼無人機在深圳開展一系列外場觀測實驗為了解城市地區黑炭和O3的垂直分布.無人機有多種類型,與其他類型的無人機相比,旋翼無人機具有幾個突出的優勢,如重量輕、結構簡單、能夠懸停和著陸所需空間小,此外電池驅動的機翼不會排放空氣污染物,避免因自身尾氣排放導致測定結果不準確[17].

本研究以杭州灣上虞經濟技術開發區為例,使用自主研發的微型大氣檢測儀結合無人機監測獲得化工園區O3、TVOCs和NO2的垂直廓線,結合化工園區污染物排放特征、一次和二次污染物演變特征、邊界層高度變化、太陽輻射強度和后向軌跡模型對化工園區污染物的垂直演變和日變化進行研究,以掌握園區大氣中O3、TVOCs和NO2變化規律和分布特征,對于制定減少化工園區光化學污染和控制O3濃度政策提供科學依據.

1 實驗方法和數據

1.1 觀測地點和時間

觀測地點位于杭州灣上虞經濟開發區(以下簡稱為:上虞園區),開發區地理位置和觀測點如圖1所示,其面積約為21km2,位于杭州灣南岸的海涂圍墾區,園區緊靠上虞港碼頭,距市區約10km,主要產業體系為精細化工、生物醫藥、五金機電、輕工紡織等,重點發展醫藥及其中間體、生物化學、顏料染料、紡織染整、無機化工及其他專用化學品.本研究觀測地點位于園區中心位置的上虞水處理發展有限責任公司內,公司正門前一條主路穿過,周邊200m范圍內有多家代表性化工、材料及印染企業,其中北面為浙江凱德化工有限公司,以生產減水劑聚醚和表面活性劑聚醚等化工產品為主;南面為上虞自強高分子化工材料有限公司,專業生產酚醛樹脂和水處理化學品;西面為浙江正裕化學工業有限公司,主要生產染料復配品;東面為浙江奧龍電源有限公司,以電池制造與銷售、貨物進出口為主,觀測實驗能獲得較大程度反應出上虞園區污染情況的數據.

圖1 無人機外場垂直觀測地點(120°89′E,30°16′N)

表1 觀測日期及對應天氣情況

圖2 各觀測日氣溫小時變化

觀測日期及相應天氣狀況如表1所示,整個觀測期間以晴天多云天氣為主,總體風速在1～4級, 2020年8月(以下簡稱8月)氣溫最高(24～39℃),風向為東南風,2020年10月(以下簡稱10月)次之(11～ 22℃),風向主要為東風,2020年12月和2021年1月(以下簡稱12月和1月)氣溫相對最低(0～14℃),風向主要為東北風.圖2顯示了各觀測日8:00～18:00氣溫小時變化,以上氣象數據均來源于中國國家環境監測中心(CNEMC)(網址:http://quotsoft.net/air/).

1.2 監測儀器和高空監測方法

本次外場觀測實驗中,監測儀器為我們自主研制的微型大氣檢測儀.微型大氣檢測儀安裝于無人機正下方底座上,為減少無人機螺旋槳產生的強氣流的影響,參照Liu[18]和Chen等[19]的研究方法我們將無人機上的微型大氣檢測儀空氣入口用硬質碳纖維管安裝在螺旋槳上方1m高的位置.該大氣檢測儀系統包括測量O3、NO2的電化學傳感器以及測量TVOCs的微型光離子化檢測器[20]均采購于英國Alphasense公司,主要參數如表2所示,更多詳細參數可訪問英國Alphasense公司主頁(www.alphasense. com),所有傳感器的信號由數據采集記錄器采集、傳輸、存儲在微型計算機中,通過全球移動通信系統和全球定位系統模塊進行無線傳輸.

每個觀測日從08:00～18:00每隔1h進行一次觀測,操作搭載微型大氣檢測儀的無人機從地面起飛,以1.5～2m/s的速度上升至離地面500m高空,無人機具體上升速度視當時天氣狀況以及無人機穩定程度所決定,在500m位置懸停2min后以1.5m/s的速度勻速下降至400、300、200、100、50m,且在每個位置懸停2min進行監測,最后降落至地面(停留2min進行監測).

表2 傳感器型號及主要參數

1.3 實驗數據的處理

本文測量O3、NO2的電化學傳感器及測量TVOCs的光離子化傳感器的分辨率為5s,傳感器板通過數據信號采集板(U6,LabJack,美國)連接到內部設計的DAQFactory軟件(AzeoTech,美國),軟件對每個氣體傳感器的工作電極和輔助電極電位以及其他傳感器的信號電壓進行監測和記錄,在軟件中將電壓信號轉換為氣體混合比(ppb)、相對濕度(%)、溫度(℃)、氣壓(kPa)等參數單位,該系統由裝有Windows10操作系統的微型計算機控制,實現了數據的顯示和保存,傳感器數據和GPS信息可以通過無線模塊實時無線傳輸到地面人員的計算機[21].

2 結果與討論

2.1 O3、TVOCs和NO2和的垂直廓線

2.1.1 TVOCs和NO2的垂直廓線 由觀測期間TVOCs的垂直廓線圖(圖3)可以看出,和之前Sun等[22]的研究類似,各月TVOCs濃度在0～500m基本隨高度上升明顯下降,其中TVOCs濃度在8月隨高度上升下降較明顯,10月、12月、1月濃度隨高度上升略微下降.由表1可知,由于紹興市8月正值夏季,氣溫高太陽輻射強度高且大氣湍流運動強,這些因素有利于污染物擴散遷移,此外早晚高峰出行汽車增多會使TVOCs排放增加[23],這些導致8月份正午(11:00～ 13:00)TVOCs濃度(16×10-9)相對早(08:00～10:00)晚(15:00～17:00)濃度(23×10-9, 31×10-9)明顯較低.整體來看,8月TVOCs垂直方向濃度變化較明顯,且不同時間點TVOCs濃度差異較大,變化區間在0～60×10-9,而10月、12月和1月總體來看濃度變化范圍很小,在（28～34）×10-9左右,秋冬季溫度較低、早晚溫差小、濕度高且近地層大氣結構穩定導致污染物不易擴散傳輸可能是導致此現象的原因[24].

NO主要為一氧化氮和NO2,并以NO2為主, NO2除自然來源外,主要來源于燃料的燃燒、城市汽車尾氣和工業生產過程等,它還是酸雨的成因之一,所帶來的環境效應多種多樣,更為關鍵的是NO2在O3的形成過程中起著重要作用.如圖3所示,總體上NO2濃度在地表處達到峰值且隨高度上升而下降,這與之前Li等[25]的研究類似,NO2濃度夏季、秋季、冬季分別隨高度下降約80%、70%和60%,整體下降幅度較大,印證了NO2對流層低層主要來自地面的排放且壽命短的事實[26].值得注意的是,觀察10月的垂直廓線發現15:00和17:00NO2濃度在400m到500m不降反升,此外如圖5所示,10月大氣邊界層高度由14:00的800m附近降至17:00的500m以下,而大氣邊界層頂部常出現逆溫層,這可能是NO2濃度在500m升高的原因[19].

2.1.2 O3的垂直變化 如圖3所示,觀測期間O3濃度整體隨高度上升而增加,隨高度上升時,太陽輻射變強,O3光化學反應變活躍給O3的生成提供了有利條件[27],除受光化學反應控制外,近地層O3的濃度變化主要還受垂直混合、沉降、平流輸送影響[28].日出后,地面受太陽輻射逐漸加熱,導致夜間邊界層塌陷,不穩定邊界層增加,不穩定邊界層的發展伴隨著高空O3向下的混合,這也是O3增加的主要原因[29].此外從季節上來看,由于冬季溫度相對較低,日照時間與太陽輻射強度降低,風速增大等因素,12月和1月的O3各個高度觀測濃度較8月和10月整體偏低40～80μg/m3.此外,觀察到12月200m處O3濃度總體有下降的趨勢,而同樣高度NO2程上升趨勢,推測是NO滴定作用導致O3濃度降低[30].

2.2 O3和NO2日變化和季節變化特征

人為源的O3主要是由來源于交通工具的尾氣排放、石油化工和火力發電等工業污染源排放的NO、TVOCs等一次污染物經光化學反應形成.如圖4所示,在07:00之后隨著人為活動增強早高峰開始,工廠生產過程排放以及道路機動車輛排放增加,NO2濃度不斷升高并在08:00～09:00之間達到峰值,之后伴隨著早高峰結束,大氣邊界層升高,太陽輻射增強(圖5,大氣邊界層高度和太陽輻射強度數據來源于美國NOAA空氣資源室網站:https://ready. arl.noaa.gov/READYamet.php),光化學反應開始變活躍導致NO2濃度降低并在13:00左

右出現谷值,O3濃度持續升高并在15:00～ 17:00之間隨著太陽輻射降低達到日間的峰值,隨后17:00隨著晚高峰的到來NO2濃度達到第二個峰值[31],O3和NO2濃度各月份不同高度日變化趨勢整體保持一致,其中高空NO2濃度受地面早晚高峰及排放影響較小,日變化趨勢相對地表較為平緩.此外,從圖4中O3和NO2不同高度日變化規律可知,除個別情況外O3濃度不同時刻隨高度上升,NO2濃度隨高度下降,這與前文O3和NO2垂直廓線分析的規律一致.

圖5 太陽輻射強度及邊界層高度各月平均日變化

圖6 O3和NO2濃度季節變化

由圖6可知,園區觀測期間O3和NO2濃度季節變化趨勢分別為:夏>秋>冬、冬>秋>夏,氣象條件在O3的形成和消耗過程中起著至關重要的作用,它可通過影響大氣環流、光化學反應環境和O3前體物擴散傳輸等影響大氣中O3濃度的變化,夏季紹興市受副熱帶高壓控制太陽輻射增強、氣溫較高,觀測期間風速基本保持在2～4級之間,O3生成條件極好導致夏季濃度最高,而秋冬季氣溫偏低且相對濕度高,這些都不利于的O3生成,這與之前研究者們在非工業園區的觀測結果基本一致[32-33].

2.3 相關性分析

對8、10、12、1月觀測的數據按各自月份對TVOCs、NO2、O3三種物質進行求和平均處理,分別得到8、10、12、1月0、50、300、500m四個代表性高度的TVOCs、NO2、O3平均濃度,對得到的數據作相關性分析,結果如表3所示.

表3 各高度TVOCs與O3、NO2與O3的相關系數

可看出除個別情況外,TVOCs、NO2與O3濃度整體呈負相關,這表明在特定的一段時間內,O3濃度越高,TVOCs、NO2濃度越低,兩組污染物在近地面均通過0.01顯著性檢驗,隨高度上升相關性降低,在離地面500m處NO2與O3未能通過顯著性檢驗,這表明離地面較高處NO2與O3相關性很弱,由圖3可知,NO2濃度在500m處濃度略微下降甚至出現上升的現象,而O3濃度仍顯著增加,這可能是導致離地面較高處NO2與O3相關性很弱的原因,此外高空O3濃度受外部輸送影響,如周邊地區輸送和平流層輸送[11].TVOCs和NO2作為生成O3的重要前體物,在經由一系列光化學反應生成O3導致空氣中O3濃度水平增高,高濃度、長時間的O3容易進一步發展成光化學煙霧,對大氣環境和人體健康造成危害.

NO2+(λ<430nm)→NO+O(3P)

O(3P)+O2→O3

O3+NO→NO2+O2

NO+HO2·→NO2+HO·

NO+RO2·→NO2+RO·

人為源的O3主要是由工業生產過程、燃料燃燒、交通運輸等人為排放的NO2、TVOCs等污染物的光化學反應生成,在晴天太陽輻射強的條件下, NO2等發生光解生成NO和氧原子(O·),O·與O2反應生成O3,O3是強氧化劑,在潔凈大氣中,O3與NO反應生成為NO2,而O3分解為O2,上述反應的存在使O3在大氣中達到一種平衡狀態,不會造成O3累積,當空氣中存在大量VOCs等污染物時,VOCs等產生的自由基與NO反應生成NO2,此反應與O3和NO的反應形成競爭,不斷取代消耗NO2光解產生的NO引起了NO向NO2轉化,使上述動態平衡遭到破壞,導致O3逐漸累積.

2.4 后向軌跡聚類分析

O3污染具有較強的季節性和日變化特征,我們利用HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory )軟件以1h對應1條氣流軌跡對觀測各月第一天觀測點距離地面500m和10m作24h的氣流后向聚類軌跡分析.

圖7 觀測點24h后向軌跡

A1、O1、D1、J1:500m;A2、O2、D2、J2:10m

如圖7所示,8月500m和10m(A1和A2)處氣團基本來自浙江東南沿海,此路徑經濟開發區較少,氣團到達觀測點前,沒有較多的O3前體物或O3堆積,推測8月前體物或O3污染主要是由本地排放造成的;10月500m和10m(O1和O2)處氣團均來自東北方向且以北向為主,其中500m處約75%氣團經杭州灣北岸上海段,10m處約58%的氣團經蘇南地區和杭州灣北岸嘉興段到達觀測點,通過之前的觀測數據可知10月的O3形成條件較8月差但O3濃度10月接近8月,推測杭州灣北岸上海段有上海金山等大型化工園區,杭州灣北岸嘉興段有嘉興工業園區和嘉興海鹽經濟開發區等工業園區,使得到達觀測點的氣團經過以上地點時O3前體物和O3堆積;12月500處(D1)氣團最遠來自山東半島,10m處(D2)氣團基本來自江蘇北部沿海,兩處氣團南下經過杭州灣北岸嘉興段到達觀測點,1月無論是500m處(J1)還是10m處(J2)氣團主要來源于觀測點西北方向,且都最終經過杭州灣北岸到達觀測點,但冬季氣溫低、太陽輻射強度小、相對濕度高都不利于O3的生成,因此推測12月和1月觀測點O3濃度受后向氣團的影響較小.

3 結論

3.1 使用自主研發的微型大氣檢測儀結合無人機對化工園區高于地面500m范圍內的O3、NO2和TVOCs濃度的垂直廓線進行12d立體監測,并結合化工園區污染物排放特征、一次和二次污染物演變特征、邊界層高度變化、太陽輻射強度和后向軌跡模型對化工園區污染物的垂直演變和日變化進行研究.

3.2 受光化學反應及地表排放影響,杭州灣上虞經濟開發區O3隨高度上升濃度整體增加,NO2和TVOCs隨高度上升濃度下降.早晚高峰的影響使得NO2在不同濃度日變化濃度“早晚高正午低”, O3受光化學反應影響日變化濃度峰值在15:00～ 17:00達到.

3.3 相關性分析表明TVOCs、NO2與O3濃度整體呈負相關, TVOCs和NO2作為前體物對O3生成有巨大貢獻,但在500m處相關性降低表明O3在高空部分來自區域傳輸及平流層輸送.

3.4 后向軌跡分析表明O3濃度受區域傳輸影響,冬季氣溫低、太陽輻射弱O3濃度受區域傳輸影響較夏季小.

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Vertical profiles characteristics of near surface layer ozone in Shangyu Economic Development Zone of Hangzhou Bay based on unmanned aerial vehicle.

DAI Shang1, ZHOU Cheng-xiang2, PANG Xiao-bing1*, LI Jing-jing3**, CHEN Lang1, WU Zhen-tao1, YUAN Kai-bin1, HAN Zhang-liang1, WANG Qiang1, WANG Shuai-qi1, CHEN Jian-meng1

(1.College of Environment, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China；2.Zhejiang Aikele Environment Protection Co., Ltd., Hangzhou 310030, China; 3.Shaoxing Ecological Environment Monitoring Center of Zhejiang Province, Shaoxing 312099, China)., 2022,42(6)：2514～2522

In order to understand the air pollution in chemical parks, the vertical profiles of ozone (O3) in chemical park were studied bya self-developed miniature atmospheric detector combined withan unmanned aerial vehicle(UAV), a 12-day UAV field observations was carried out in Shangyu Economic Development Zone of Hangzhou Bay during August 2020 to January 2021. Flight observations were conducted every 1h from 08:00 to 18:00 on each observation day, the concentrations of O3, TVOCs and NO2were obtained at 0, 50, 100, 200, 300, 400 and 500m above the ground for each observation. The results showed that the concentrations of TVOCs and NO2usually decreased with increasing height due to meteorological factors, ground-level plant emissions and peak travel, and the concentrations of NO2decreased more significantly with increasing height, ranged from 19.7～59.1μg/m3at 0m to 5.9～21.7μg/m3at 500m, with a decreased rate of 40%～70%.The concentrations of TVOCs and NO2showed a daily trend of high in the morning and evening, low in the noon. In addition, the concentrations of NO2increased at 400～500m in some days caused by inversion layer. The concentrations of O3increased with height affected by the photochemical reaction of precursors, solar radiation intensity and stratospheric input, the average concentrations were 49.2μg/m3at 0m and 98.4μg/m3at 500m, and the peak value of daily variations reached at 15:00～17:00. TVOCs and O3, NO2and O3were negatively correlated at all heights. The seasonal change of O3concentrations were summer>autumn>winter, and the concentrations of TVOCs and NO2were winter>autumn>summer, affected by the difference of meteorological factors in different seasons and the increase of heating emissions in winter. Backward trajectory cluster analysis showed that the local O3concentrations in chemical industry park would be affected by regional transport, and the local O3concentrations in winter was less influenced by the regional transport than in summer because the low temperature was not conducive to the generation of O3from precursors.

ozone；unmanned aerial vehicle；vertical profile；chemical industrial park；backward trajectory

X515

A

1000-6923(2022)06-2514-09

戴 上(1994-),安徽安慶人,浙江工業大學碩士研究生,主要從事大氣污染檢測研究.

2021-11-17

浙江領雁研發攻關計劃項目(2022C03073);浙江省重點研發計劃(2021C03165);浙江省自然科學基金(LZ20D050002);紹興市科技計劃項目(2020B3303)

* 責任作者, 教授, pangxb@zjut.edu.cn, ** 責任作者, 高級工程師, 121316990@qq.com